본 연구는 연료전지에 적용 가능한 술폰화된 고분자 이온교환막 개발에 관한 것으로, perfluorocyclobutane ring(PFCB)을 함유한 4,4'-biphenylene perfluorocyclobutyl ether 고분자를 합성하여 이를 술폰화제인 chlorosulfonic acid (CSA)와 용매인 dichloromethane (DCC) 혼합용액을 사용하여 후술폰화시킴으로써 PFCB기를 함유한 술폰화된 biphenylene 고분자 막을 제조하였다. 술폰화된 고분자의 제조시 biphenylene perfluorocyclobutyl ether 고분자와 CSA의 몰비를 각각 1:1, 1:2, 1:3, 1:4로 변화시켜주어 다양한 술폰산기의 함량을 갖는 이온교환막을 제조할 수 있었다. 합성된 화합물과 고분자는 NMR과 GPC를 통해서 분석 및 확인하였고, 술폰화된 막을 이용하여 술폰산기의 함량 변화에 따른 술폰화도, 이온교환용량, 함수율, 이온전도도 등을 측정하였다. 측정 결과, 술폰화도가 증가함에 따라 이온전도도, 이온교환용량 및 함수율이 연속적으로 증가하는 것을 확인할 수 있었다.
화석연료의 무분별한 사용에 따라 이산화탄소 배출 등 환경오염의 문제가 대두되면서, 전 세계적으로 신 재생에너지 및 친환경 에너지에 많은 연구가 이루어지고 있다. 연료전지는 전기에너지를 발생시키며 부산물로써 물만을 생성하는 친환경 에너지 발전 장치이다. 특히, 음이온 교환막을 이용한 알칼리 연료전지(Anion Exchange Membrane Alkaline Fuel Cell, AEMAFC)는 수소이온 교환막을 이용한 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC)에 비해 보다 높은 촉매의 활성으로 인해 저가의 금속 촉매의 사용이 가능하다는 장점이 있다. 이러한 AEMAFC에서 요구되는 AEM의 특성으로는 연료전지가 작동하는 높은 pH 조건에서 높은 이온전도도 뿐만 아니라 화학적 안정성이다. 본 연구에서는 화학적 안정성을 극대화 시키기 위하여 poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylene oxide) 고분자에 spacer-type의 전도기를 도입함과 동시에 가교법을 이용하여 높은 이온전도도($80^{\circ}C$, $67.9mScm^{-1}$)와 기계적 성질(영률 : 0.53 GPa) 뿐만 아니라 높은 pH 조건에서 화학적 안정성($80^{\circ}C$, 1000 h, 6.8% loss of IEC)을 갖는 AEMAFC용 고분자 전해질 막으로써의 가능성을 제시하였다.
저온에서 양이온 고분자막을 사용하는 고분자 연료전지의 경우 뛰어난 성능과 다양한 응용분야로 인해 많은 연구와 실증이 이루어지고 있지만 공기극에서의 느린 산소 환원반응으로 인해 백금과 같은 귀금속의 사용이 불가피하고 백금의 제한된 매장량과 높은 가격으로 인해 상용화가 늦어지고 있다. 그래서 많은 연구자들이 합금 촉매 또는 비귀금속 촉매를 이용한 전극 개발에 집중하고 있다. 알칼리 분위기에서 저가의 전이 금속들이 백금과 비슷한 활성을 보이고 고체 음이온 교환막이 개발됨에 따라 최근 알칼리 연료전지가 다시금 큰 주목을 받고 있다. 그러나 고분자 연료전지와는 달리 아직 촉매나 전해질막, 이오노머의 특성 및 메커니즘에 관해 별로 알려진 것이 없다. 본 연구에서는 직접 개발한 세공충진막 형태의 탄화수소계의 음이온 교환막과 비귀금속 공기극 촉매를 이용하여 막전극접합체(MEA)를 개발하였고 촉매 및 이오노머 함량과 같은 전극 조성, 막전극접합체의 제조 및 체결, 가습이나 가스조성 등의 단위전지 운전조건과 같은 다양한 변수에 대해에 최적 조건을 도출하고자 하였다. 공기극 촉매는 Cu-Fe/C를 이용한 상용 촉매를 이용하였고 이오노머의 경우는 탄화수소계의 상용 제품을 사용하였으며 음이온 교환막에 전극층을 형성하기 위해서는 스프레이 공정을 이용하였다. 단위전지를 통해 성능을 확인하였고 임피던스 및 CV를 통해 전기화학적인 특성을 규명하였다. 조건의 최적화를 통해 상당한 성능 향상을 이루었으나 추가적인 성능 향상 및 내구성 확보 등에 대해 계속적인 실험을 진행할 예정이다.
알칼리막 연료전지에 사용되는 음이온 교환막은 OH-을 전달하는 역할을 하며 연료전지의 성능에 많은 영향을 미친다. 따라서 음이온 교환막의 정확한 OH- 전도도를 측정하는 것은 매우 중요하다. 그러나 OH-은 대기 중의 CO2에 의해 중탄산염 형태로 쉽게 피독되어 전해질막의 정확한 OH- 전도도를 측정하는 것은 매우 어렵다. 본 연구에서는 음이온 교환막의 정확한 OH- 전도도를 측정하기 위하여 전기화학적 이온교환 처리법을 검증하였다. 또한 CO2에 노출된 전해질막의 거동을 OH- 전도도 변화를 통하여 확인하였다. 상용 음이온 교환 막인 Fumatech사의 FAA-3-50과 Orion Polymer사의 Orion TM1와 함께 본 연구 그룹에서 개발한 QPP-6F를 사용하여 정확한 OH- 전도도 측정 및 CO2 피독 효과에 대해서 분석하였다.
본 연구는 직접메탄을 연료전지(Direct Methanol Fuel Cell)에 적용가능한 양이온교환막 개발에 관한 것으로 poly(vinyl alcohol) (PVA)에 가교제로 poly(acrylic acid-co-maleic acid) (PAM)와 hydroquinonesulfonic acid (HQSA)를 이용하여 가교제의 함량을 변화시키면서 막을 제조하였다. 제조한 막은 가교제의 함량 변화에 따라 메탄을 투과도, 이온전도도를 측정하였으며 기본적인 이온교환막의 특성인 함수율, 이온교환용량 그리고 고정이온농도 등을 측정하였다. PAM 함량이 증가함에 따라 메탄을 투과도와 이온전도도 및 함수율이 조금 증가하는 추세를 보이다 9 wt%부터 감소하는 경향을 보였는데 이는 PAM의 친수성기보다는 가교효과의 영향이라 사료되며 HQSA 함량을 변화시켰을 때는 이온전도도, 함수율 그리고 이온교환용량이 전반적으로 증가하였는데 그 증가폭은 미비하였다.
막 가습기는 다른 가습장치와는 달리, 기생 전력의 손실이 없고 가습 성능이 우수하여 이온교환막 연료전지의 외부 가습을 위해 적용되고 있다. 원통형 막 가습기는 특히 가습성능에 비해 요구 체적이 매우 작기 때문에, 수송용 및 가정용 이온교환막 연료전지에 적용된다. 막가습기의 최적 설계를 위한 열 및 물질 전달 특성에 대한 이해가 필요하지만, 아직 다양한 연구가 이루어지고 있지 않다. 본 연구에서는 원통형 막가습기의 열 및 물질전달 특성을 이해하기 위한 특성 실험을 수행하였다. 기존의 습도 측정계는 비정상 가습 특성 실험에 한계가 있고, 정상 상태에서도 고온 다습한 환경에서는 오차가 크기 때문에 본 연구에서는 습증기 응축법을 이용하였다. 가습기의 정상상태 특성을 확인하기 위해 압력과 온도 변화에 대한 실험을 수행하였으며, 비정상 특성을 확인하기 위해 순간 유량 변화 시의 가습 성능을 측정하였다. 본 연구에서는 이상의 기초 실험을 통해서 막 가습기의 성능에 영향을 미치는 주요 인자를 확인하였으며, 원통형 막가습기의 기초적인 열 및 물질 전달 특성을 이해하였다.
The efficiency and life time of the Proton Exchange Membrane fuel cell (PEMFC) system is critically affected by incoming gas with humidity which should be maintained properly at normal operating conditions. Typically, incoming gas of automotive fuel cell is humidified by external humidifier but the characteristics of device is rarely reported. In this study, characteristics of water transfer in the membrane humidifiers have been experimentally investigated for flow rates of gas and for different flow arrangement under steady state condition. At first, capability of mass transfer through the membrane is examined at constant temperature. Then, the temperature distribution effect on the capability of mass transfer is tested over various inlet conditions. In summary, this research presents the mass transfer capability of hydrophilic membrane over various operating conditions.
양이온 교환막 연료전지 운전 중에 발생하는 하이드록시 라디칼에 의한 전해질 막의 산화분해를 효과적으로 방지하기 위해 유기물 라디칼냐��쳐를 도입하였다. 술폰화 폴리아릴렌에테르술폰 고분자를 이용하여 폴리페놀 화합물의 일종인 루틴을 도입하여 복합막을 제조하였고, 제조된 고분자 전해질 복합막은 함수율 및 이온전도도의 측정을 통하여 루틴이 전해질 막의 물리화학적 성질에 미치는 영향에 대해서 조사하였다. 실제 연료전지 운전과 유사한 조건을 구현할 수 있는 과산화수소 폭로 가속화 평가장치를 이용하여 전해질 복합막의 산화안정성을 평가하였다. 루틴을 함유한 고분자 전해질 복합막은 이온전도도가 유지되면서 산화안정성이 향상된 결과를 보여주었다.
최근 전 세계적으로 이상화탄소 배출규제에 대응하기 위해 신에너지를 동력원으로 하는 자동차에 관심이 증가하고 있다. 그중 이온 교환막 연료전지(PEMFC)는 내연기관을 대신에 자동차 동력원으로 많이 사용되어지고 있으며 양산화를 위한 노력을 전 세계적으로 하고 있다. 하지만 이러한 수소 자동차가 시장과 소비자의 요구 조건을 충족하기 위해서는 내구성을 개선하여야 한다. 현재 선진사들을 중심으로 수소 자동차의 내구성을 개선하기 위해 노력하지만, 대부분 실험적 방법으로 내구성의 분석 및 평가를 수행하고 있다. 하지만, 이러한 방법은 비용과 시간이 많이 들기 때문에 경제적이지 못하다. 본 기고문에서는 내구성에 영향을 받는 인자, 연료전지 시스템 내구성을 예측하고 평가할 수 있는 수소 자동차 내구성 모델 개발에 필요한 수식에 관한 연구, 그리고 내구성 개선을 위한 해석적 방법(simulation)에 관한 연구 동향을 소개하고자 한다.
직접메탄올연료전지에 사용가능한 이온교환막을 개발하기 위하여 본 연구에서는 폴리설폰을 설폰화시켜 양이온교환막을 제조하였고 그에 대한 특성을 $150^{\circ}C$에서 열처리 전과 후를 통해 메탄을 투과도, 이온전도도, 이온교환용량 그리고 함수율 등에 대하여 평가하였다. 폴리설폰 고분자의 단량체와 설폰화제의 몰비가 1.4일 때 메탄올 투과도는 $2.87{\times}10^{-7} \;cm^2/s$(열처리 안함), $1.52{\times}10^{-7}\; cm^2/s$(열처리함)과 이온전도도는 1.10{\times}10^{-2}\; S/cm$ (열처리안함), 0.87{\times}10^{-2}\; S/cm$(열처리함)을 각각 보여 주었다. 그 이후의 몰비에서는 거의 증가하지 않았으며, 이러한 경향은 함수율과 이온교환용량에서도 같은 경향을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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