기액 흡수평형(VLE)장치를 사용하여 연소전 조건에서 흡수용액인 $K_2CO_3$의 이산화탄소 흡수능 및 초기흡수속도를 측정하였다. 흡수실험은 온도 $40{\sim}80^{\circ}C$, 이산화탄소 압력 0~50기압 범위에서 수행되었으며, 또한 흡수용액 중 $K_2CO_3$ 농도에 따른 흡수능 변화도 조사하였으며 이때 농도변화는 5~20%이었다. 실험결과, 흡수용액 중 $K_2CO_3$ 농도가 증가할수록 이산화탄소 흡수능과 초기흡수속도는 증가하였으며, 반응온도에 따른 초기흡수속도는 $40^{\circ}C$에서 가장 높았다. $K_2CO_3$ 흡수용액의 흡수능을 증진시키기 위해 Piperazine과 homopiperazine을 각각 첨가하여 흡수 실험한 결과 Piperazine을 첨가한 경우가 이산화탄소 흡수능을 다소 증진시킴을 알 수 있었다.
본 논문에서는 지구온난화의 주요원인 중의 하나인 이산화탄소를 포집하기 위한 새로운 흡수제를 연구하였다. 액상 흡수법에서 가장 중요한 핵심 기술요소는 성능과 경제성면에서 우수한 흡수제를 개발하는 것이다. 흡수평형장치인 VLE(Vapor-Liquid Equilibrium)장치를 사용하여 신규흡수제의 이산화탄소 흡수능을 평가하고 특성을 알아봄으로써 신 흡수제를 개발하고자 하였다. 기존 아민흡수제인 MEA(monoethanolamine), DEA(diethanolamine)와 비교한 결과 아미노산염 흡수제의 경우 MEA (1.108), DEA (1.105)의 이산화탄소 흡수능보다 0.15~0.2 (mol $CO_2$/mol absorbent) 더 높은 흡수능과 2.5~3배 더 빠른 겉보기 속도를 나타내는 것을 확인하였다. 본 연구를 통하여 개발된 아미노산염 흡수제가 경제적인 이산화탄소 포집공정을 구현할 수 있는 가능성을 확인하였다.
기-액 흡수 평형장치에서 이온성액체와 아민수용액의 이산화탄소 흡수특성을 평가하였다. 9가지의 이온성액체와 두 종류의 아민수용액의 이산화탄소 압력에 따른 흡수특성과 시간에 따른 흡수속도를 측정하였다. 이온성액체의 양이온과 음이온을 변화시켜 이산화탄소흡수에대한 이온의 영향을 알아보았다. 아민수용액은 이온성액체보다 높은 이산화탄소 흡수능과 빠른 흡수속도를 보였다. 이온성액체 중에서는 1 bar에서 $0.14molCO_2/molIL$의 흡수능을 보인 [emim][$Tf_2N$]이 가장 우수한 효율을 보였다. 흡수반응온도가 증가할 수 록 이산화탄소 흡수능은 급격한 감소를 보였다. 이산화탄소 흡수에는 이온성액체의 음이온이 주된 역할을 수행하며 양이온은 부가적인 역할을 수행하는 것으로 판단된다.
화력발전소로부터 배출되는 이산화탄소를 분리하기 위하여 급수가 다른 아민을 혼합한 개선 흡수제를 개발하고자 하였다. 급수가 다른 1, 2, 3급 아민을 혼합한 후 이산화탄소 부분압에 따른 이산화탄소 흡수능을 조사하였다. 동일한 압력에서 이산화탄소 흡수능은 3DMA1P 30wt%>3DMA1P 27wt%+MEA 3wt%>3DMA1P 27wt%+DEA 3wt% 순으로 나타내었으며, 이는 3급인 3DMA1P에 2급인 DEA보다는 1급인 MEA를 혼합하는 것이 우수한 흡수능을 보이고 있다. 따라서 흡수능이 우수한 3급 아민에 흡수속도를 높이기 위하여 1급 아민을 혼합하는 것이 유리함을 알 수 있다. 최종적으로 준경험 기액 평형모델을 이용하여 실험 결과를 계산한 결과 실험치와 잘 일치하였다.
현재 상용가능한 연소전 $CO_2$ 포집 기술은 습식 스크러빙 방식으로 고온의 합성가스를 상온 수준으로 온도를 낮춘 후 $CO_2$를 포집해야 하고 포집된 $CO_2$의 압력이 낮아 재압축하여 저장소로 보내야 함에 따라 큰 폭의 열효율 손실이 불가피하다. 고온 고압에서 이산화탄소를 포집할수 있는 고체 흡수제를 이용할 경우 이산화탄소 포집 치 저장 추가에 따른 시스템 효율 저하를 최소화할 수 있다. 고체 $CO_2$ 흡수제는 서로 연결된 두 개의 유동층 반응기를 순환하면서 흡수탑에서는 합성가스 중의 $CO_2$를 흡수하고 재생탑에서는 고온의 수증기와 접촉하여 흡수된 $CO_2$를 다시 배출함으로써 재생된다. 따라서 건식 재생 $CO_2$ 흡수제는 유동층 공정에 응용가능한 물성과 함께 높은 $CO_2$ 흡수능과 빠른 반응성이 요구된다. 본 연구에서는 유동층 공정에 적합한 물성을 가진 연소전 $CO_2$ 포집용 고체 흡수제를 분무건조법으로 제조하였으며, 모사 합성가스를 이용하여 열중량분석기와 기포유동층반응기를 이용하여 $200^{\circ}C$ 흡수, $400^{\circ}C$ 재생, 압력 20 bar 조건으로 반응성을 측정하였다. 개발된 고체 $CO_2$ 흡수제는 열중량분석기에서는 반응 후 10-13 wt%의 무게증가를 나타내었고 기포유동층반응기에서는 8-10 wt%의 $CO_2$ 흡수능을 보여주었다. 특히 수증기의 함량이 10% 이상에서 높은 흡수능을 나타내어 수증기가 반응에 크게 작용하고 있음을 알 수 있었다.
본 논문에서는 아미노산염의 일종인 글리신산나트륨(sodium glycinate) 수용액을 이산화탄소(CO$_2$) 흡수제로 사용하여 이산화탄소 분리회수 특성평가 실험을 수행하였다. 흡수제와 이산화탄소의 기-액 흡수평형 실험을 통하여 흡수제 농도 20 wt%와 30 wt%에서 글리신산나트륨과 상용 흡수제인 MEA의 분압에 따른 몰부하비(mol loading ratio)를 측정하여 이산화탄소 흡수능을 평가하였다. 또한, 기-액 흡수평형 결과를 바탕으로 2 t-CO$_2$/day 용량의 파일럿플랜트 실험을 수행한 결과, 이산화탄소 탈거가 MEA에 비하여 용이하게 일어나지 않아 상대적으로 낮은 이산화탄소 제거율을 얻었다. 이는 글리신산나트륨 고유의 입체구조에 기인하는 것으로 판단된다. 본 논문은 이산화탄소 흡수제로 아미노산염 계열 흡수제를 이용하여 실제 공정에 적용한 우리나라 최초의 연구결과로서 아미노산염의 흡수제로서의 가능성 파악에 큰 의의가 있다고 할 수 있다.
본 연구는 이산화탄소 흡수성능을 향상시키기 위하여 아미노산에 알칼리금속을 함침시키는 것이다. 사용된 아미노산은 글리신이었으며, 알칼리성분 추가에 따라 pH가 11까지 증가하였다. 시험제조한 아미노산 염은 회분식과 연속식 흡수공정에서 이산화탄소의 포집능을 평가하였다. 치환된 금속종류에 따른 이산화탄소 흡수량은 Sodium Glycinate (Na-Gly) ${\geq}$ Lithium Glycinate (Li-Gly) > Potassium Glycinate (K-Gly) 순으로 나타났다. 흡수반응온도에 따른 $CO_2$ 흡수량 시험결과, $20^{\circ}C$에서는 알칼리금속을 함침시킨 아미노산 염이 1차 아민보다 약간 낮은 흡수능을 보였으나, 연속식 흡수반응기에서는 10% $CO_2$ 흐름에 대하여 반응기 내부온도가 상승하면서($40^{\circ}C$, $60^{\circ}C$) 아미노산 염의 흡수량 증가폭이 아민에 비하여 상대적으로 크게 나타났다.
본 연구에서는 탄산화 반응을 이용하여 아민기를 가지는 다양한 친 이산화탄소 흡착제들을 모르타르에 적용함으로써 모르타르 내에 이산화탄소의 포집능을 증대시키는 연구를 하였다. 모르타르 내에 포집된 이산화탄소의 정도를 평가하기 위하여 열중량 분석, 페놀프탈레인법, FT-IR, XRD 및 FE-SEM의 분석법을 이용하여 연구를 진행하였다. 이산화탄소 흡착제를 사용하였을 때, 이산화탄소 흡수효율은 최대 58.5% 개선되었으며, 탄산화 깊이는 일반 모르타르에 비해 3배 더 증가하였다. 이는 대기 중의 이산화탄소가 친 이산화탄소 흡착제 수용액의 아민기와 반응하여 생성된 중탄산염 이온과 시멘트에서 용해되어 나온 칼슘 이온과 화학반응이 일어나면서 탄산칼슘의 형태로 모르타르 내에 저장된 것으로 확인되었다. 또한 함침에 의한 모르타르의 표면에 흡착제의 고정화는 이산화탄소의 흡착량을 증대시키는 것이 가능한 것으로 나타났다.
새로운 이산화탄소 분리용 흡착제 개발은 흡착속도, 소수성, 상용 흡착제보다 낮은 재생온도 등을 고려하여야 한다. 본 연구에서는 CO2를 분리하기 위하여 아미노실란이 그라프팅된 활성탄을 합성하였다. 아민 작용기 전구체로 methyltrimethoxysilane(MTMS) and 3-Aminopropyl-triethoxysilane(APTES)을 사용하여 그라프팅하였다. APTES를 그라프팅 활성탄이 MTMS을 사용한 것보다 우수한 흡착 특성을 나타내었다. 온도 및 이산화탄소 분압에 따른 흡착 특성으로 이산화탄소 분리 메커니즘을 규명하였다. 이산화탄소의 흡수/흡착능은 25 ℃에서 아민 그라프팅 활성탄과 활성탄과 비슷하지만 아민 그라프팅 활성탄이 75 ℃에서 더 높게 나타났다. 아민 작용기 그라프팅 활성탄은 이산화탄소 분압이 1 % 인 조건에서 활성탄보다 더 우수한 흡수능을 나타내었다. 아미노실란 그라프팅 활성탄은 물리적 흡착 특성을 지닌 화학적 흡수 메카니즘을 나타내었다. 아민 작용기가 부여되어 개질된 고체상 흡수/흡착제는 이산화탄소 흡착/흡수 공정만 아닌 재료 관련 산업에 큰 영향을 미칠 수 있는 고성능 복합 재료이며, 개발된 흡착제는 흡수/흡착 및 분리 관련 산업 공정에 적용될 수 있다.
나트륨계 흡수용액의 이산화탄소흡수특성을 알아보기 위하여 회분식 기-액 흡수평형 반응기를 이용하여 $Na_{2}CO_{3}$ 5%, 10%, 15%, 20% 수용액에 대한 이산화탄소 흡수능 및 초기흡수속도를 측정하였으며 반응온도는 $40^{\circ}C$이었다. 또한, 알칼리염계 흡수제($KHCO_3$, $CaCO_3$, $K_{2}CO_{3}$)들의 혼합에 따른 초기흡수속도를 비교하였다. 농도에 따른 실험결과 10%의 $Na_{2}CO_{3}$에서 가장 좋은 흡수능 및 흡수속도를 보였고, 알칼리염계 흡수제들 중에서 $K_{2}CO_{3}$와 혼합할 때 흡수속도가 다소 증가되었다. $Na_{2}CO_{3}$ 5% 용액의 초기흡수속도를 개선시키기 위하여 Pz와 Pp를 각각 첨가하여 실험한 결과, 증진제를 첨가함으로써 초기흡수속도를 증가시킬 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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