현재 이산화탄소에 의한 지구기후변화는 세계적으로 논의되고 있다. 화석연료를 대신할 수 있는 청정 연료를 찾고 있다. 에너지 생산을 위한 지속가능한 바이오가스 사용은 이산화탄소 배출에 기여하지 않아 온난화가스를 줄이는데 높은 잠재력을 가지고 있다. 모사 바이오가스(메탄 : 이산화탄소 = 60% : 40%)를 이용한 높은 수소 합성가스 생산을 위한 촉매 수증기 개질연구를 하였다. 표면연소의 3D 적외선 매트릭스 버너에 바이오가스를 적용하였다. 개질기에는 Ru 촉매를 이용하였다. 변수별 연구로 수증기/탄소 비, 바이오가스 성분비, 공간속도, 개질기 온도를 진행하였다. 수증기/탄소 비, 바이오가스 성분비, 공간속도, 개질기 온도가 각각 3.25, 60% : 40%, $14.7L/g{\cdot}hr$, $550^{\circ}C$일 때, 수소 농도, 메탄 전환율이 최대값을 나타내었다. 위 조건에서 수소 수율, 수소/일산화탄소 비, 일산화탄소 선택도, 에너지 효율은 0.65, 2.14, 0.59, 51.29%를 나타내었다.
일반적으로 가스화는 고온($1300{\sim}1400^{\circ}C$), 고압(30~40 bar)에서 공정이 가동되나 이를 유지하기 위해 과도한 에너지가 사용된다. 본 연구에서는 공정 온도를 줄이기 위해 알칼리 촉매 중 $K_2CO_3$과 $Na_2CO_3$을 저등급의 사이프러스(Cyprus) 탄에 첨가하였고, 이산화탄소 분위기에서 가스화시켰을 때 나타나는 반응특성을 연구하였다. 열중량분석기를 활용하여 촉매의 함량, 촉매의 종류, 온도를 변수로서 가스화 공정조건을 결정하였다. 고체상 물리적 혼합법으로 촉매를 도입 시, 7 wt%의 $Na_2CO_3$가 첨가된 시료가 원탄보다 높은 활성을 보였다. 탄소전환율 거동을 예측하기 위해 시료별로 반응모델을 적용해본 결과, volumetric reaction model(VRM)이 탄소전환율 거동을 가장 잘 묘사하였다. 7 wt%의 $Na_2CO_3$을 첨가한 사이프러스 탄의 활성화 에너지는 63 kJ/mol로 원탄보다 낮으며, 이는 이산화탄소 분위기에서 석탄가스화의 반응성을 향상시킨다는 것을 보여주었다.
본 연구는 거세 한우의 육성기 기간에 각각 보리와 옥수수 위주의 농후사료를 급여하여 발생되는 메탄가스를 측정하는데 그 목적이 있다. 공시 사료는 보리와 옥수수 위주의 농후사료 60%와 티모시 건초 40% 비율로 급여하였고 TDN 함량은 71.4%, CP는 14.6% 이었다. 시험은 Korean Feeding Standard for Hanwoo(2007)에 따라 각각 일당 증체량 0.7 kg/일에 필요한 각각의 TDN량 2.80 kg의 공시사료를 섭취할 수 있도록 하는 tripled 2 ${\times}$ 2 Latin square design으로 수행하였다. 사료 및 환경 적응기간 총 14일과 분 뇨 가스 측정기간 4일로 하여 진행하였고, 메탄가스는 후드식 챔버에서 입식되어 하루 동안 측정하였다. 건물 섭취량은 보리 처리구에서 3.9 kg, 옥수수 처리구는 3.8 kg으로 보리처리구가 유의적으로 섭취량이 높았다(P<0.05). 보리와 옥수수 위주의 사료를 급여했을 때 사료의 특성상 보리가 옥수수보다 반추위 내 정체 시간 및 소화속도에서 차이가 있었으나 DM, CF, NFE, NDF와 ADF 소화율의 차이는 없었다. 보리와 옥수수 급여구 섭취에너지는 대사체중 당 총에너지 섭취량은 각각 337.6 kcal/$BW^{0.75}$와 337.2 kcal/$BW^{0.75}$이었다. 총 섭취에너지 중 분으로 손실된 에너지는 보리 26.5%와 옥수수 29.6% 수준이었고, 뇨로 손실된 에너지는 보리 2.8%와 옥수수 2.3% 수준이었다. 체열에 의한 손실량도 보리와 옥수수 급여구 각각 32.4%와 34.0% 이었다. 보리와 옥수수 섭취에 따른 대사율(ME/GE)은 보리 0.64(ME/GE), 옥수수 0.62 (ME/GE) 이었다. 호흡가스에 의해 발생되는 산소, 이산화탄소와 메탄생성량은 보리위주 농후사료를 급여했을 때 산소 소모량 1.89 kg/day, 이산화탄소와 메탄 생성량은 2.71 kg/day와 86.8 g/day이고, 옥수수 위주의 농후사료를 급여했을 때의 산소 소모량 1.68 kg/day, 이산화탄소와 메탄 생성량은 2.23 kg/day와 77.7 g/day 이었다. 육성기에서는 보리위주 농후사료와 옥수수위주 농후사료를 급여하였을 때 산소 소모량이 거의 같았고, 보리위주의 농후사료를 급여하였을 때 이산화탄소와 메탄생성량이 각각 19.2%와 8.2% 높았다. 메탄배출계수는 보리와 옥수수 위주의 농후사료 급여 시 31.7 $CH_4\;head^{-1}\;yr^{-1}$과 28.4 kg $CH_4\;head^{-1}\;yr^{-1}$로 나타났다. 메탄전환계수는 섭취한 사료에 대한 에너지 손실율이 보리는 보리 급여구에서 6.5% (0.065 Ym) 이었고, 옥수수 급여구에서 5.5% (0.055 Ym)으로 나타났다. 본 연구는 후드식 챔버를 이용하여 급여사료와 급여 에너지 차이가 사양시기별 한우에 의해서 배출되는 메탄가스를 측정하여 메탄 배출계수와 메탄전환계수를 예측하여 국가 온실가스 인벤토리 작성에 그 목적이 있다.
메탄 개질반응($CH_4$ reforming)은 온실가스($CH_4$와 $CO_2$)를 합성가스(CO, $H_2$)로 전환시켜 온실가스를 자원화 한다는 점에서 활발하게 연구가 진행되고 있다. 그러나 촉매 비활성화와 고온 반응으로 인해 아직 상업화된 공정이 없는 상황이다. 본 연구에서는 Co, Ru, Zr 금속과 담지체로 $SiO_2$를 이용해 Co-Ru-Zr-Si (CRZS)촉매를 제조하고 이를 성형하여 메탄개질반응 특성을 연구하고, 공정 개발을 위한 기초 자료를 얻고자 하였다. 성형촉매의 특성을 알아보기 위해 XRD, BET 그리고 EDS로 분석하였고, 메탄 및 이산화탄소 전환율은 GC (TCD detector)로 분석하였다. 또한 반응속도론적 연구로 부터 반응속도상수를 구하였으며 반응물의 물질전달영향을 받지 않는 촉매크기를 선정하였다. 선정된 성형촉매는 $850^{\circ}C$, 720 h에서도 활성을 유지하였다.
석회석은 시멘트의 주원료로써 90% 이상을 사용하고 있으며, 고온 소성 과정에서 및 석회석의 탈탄산 반응으로 많은 양의 CO2를 배출한다. 이에 석회석 사용량 저감을 위해 원료를 대체할 수 있는 부산물에 관한 연구들이 진행 중이다. 또한 광물 탄산화는 기체인 CO2를 탄산염 광물로 전환하는 기술로 산업시설에서 배출되는 CO2를 포집하여 광물로 저장 및 자원화할 수 있다. 한편, 건설폐기물은 계속적으로 증가하는 추세로, 폐콘크리트는 많은 부분을 차지하고 있다. 폐콘크리트는 파쇄 및 분쇄를 통해 순환골재로써 활용되고 있으나 이때 발생하는 폐콘크리트 미분말은 유효하게 재이용 되지 못하고 대부분 폐기 또는 매립되는 실정이다. 이에 본 연구에서는 폐콘크리트를 석회석 대체재로써 활용하여 광물 탄산화 기술을 적용할 수 있는 이산화탄소 반응경화 시멘트 제조 가능성을 확인하고자 한다. 폐콘크리트 미분말 치환율 및 이산화탄소 반응 경화 시멘트의 주요 광물이 생성되는 조건인 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비에 따른 광물 분석 결과, 폐콘크리트 미분말 치환율과 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 높을수록 주요 광물인 Pseudowollastonite와 Rankinite 생성량이 증가하였다. 또한 세 가지 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비에서 공통적으로 폐콘크리트 미분말을 50% 치환한 경우 Gehlenite가 생성되었으며, 생성량 또한 유사하였다. 이는 콘크리트 미분말에 함유하고 있는 Al2O3 성분이 CaO와 SiO2와 반응하여 Gehlenite가 합성된 것으로 판단된다. Gehlenite의 경우 Pseudowollastonite와 Rankinite와 같이 광물 탄산화를 통해 탄산염 광물인 CaCO3를 생성하는 산화물로써 이는 Al2O3가 함유된 산업부산물을 원료로 사용하는 경우 이산화탄소 반응경화 시멘트의 광물로써 활용이 가능할 것으로 기대한다.
pH가 혐기성 수소 발효에 미치는 영향을 고찰하기 위해 배양기간 동안 pH를 $3\sim10$까지 일정하게 유지시킨 상태에서 수소생산 효율을 살펴보았다. 유입기질을 sucrose로 하여 생성된 가스는 이산화탄소와 수소였으며 메탄가스는 검출되지 않았다. 수정 Gompartz 방정식을 이용하여 수소가스 발생량$(P_h)$과 최대수소 생성율$(R_h)$을 회귀분석하였을 때 pH 5에서 수소가스 발생량$(P_h)$은 약 1182 mL이고 최대수소 생성율$(R_h)$은 112.46 mL/g dry wt biomass/hr이였다. 수소 전환율은 22.56%이였으며 butyrate/acetate 비가 pH 5에서는 1.63, pH 6에서는 0.38로 ratio값이 높은 pH 5에서 효율이 더 좋다는 것을 확인할 수 있었다. Haldane equation을 이용하여 비수소생산율을 산정해 본 결과 최대 비수소생산율은 119.61 mL/g VSS/hr이였고, 최대 비수소생산율을 나타내는 pH는 5.5로 판명되었다.
이산화탄소를 이용하여 디메틸카보네이트(DMC)를 제조하는 반응은 지구온난화 현상의 주요 원인으로 지적되는 이산화탄소의 효율적 전환 방법의 하나로 주목 받고 있다. DMC는 유독한 포스겐과 디메틸슬페이트를 대체하는 반응 매개체, 가솔린 연료 첨가제, 폴리카보네이트 수지의 전구체 등으로 다양하게 활용되고 있다. 본 연구에서는 에틸렌카보네이트(EC)와 메탄올의 에스테르 교환반응에 의한 DMC의 제조 반응에 대하여 이온성 액체와 금속 촉매의 특성을 조사하였다. 촉매 스크리닝 실험 결과 [Choline][OH]와 [BMIm][OH]가 금속염인 MgO, ZnO, CaO보다 더 좋은 촉매 활성을 나타내었다. [Choline][OH] 촉매에 대해서 반응변수인 반응온도, MeOH/EC 몰비, 이산화탄소 압력이 반응에 미치는 영향을 고찰하였다. 반응온도가 높고 MeOH/EC 몰비가 클수록 EC의 전화율이 증가하였다. 그러나 이산화탄소 압력의 영향에서는 1.34 MPa에서 최고의 DMC 수율을 나타내었고 그 이상의 압력에서는 DMC 수율이 오히려 감소하였다. $ZnCl_2$를 조촉매로 사용한 경우 각각 촉매의 활성보다 더 높은 활성을 나타내어 시너지 효과가 관찰되었으며, 이것은 혼합촉매의 산-염기적 특성에 기인하는 것으로 판단된다.
기체 sparging이 수소 발효에 미치는 영향을 알아보기 위하여 기체의 종류($N_2$, $CO_2$) 및 sparging 유량의 변화(100, 200, 300, 400 ml/min)를 달리하여 연속 실험을 수행하였다. Sparging을 한 모든 경우, 하지 않는 경우에 비하여 더 높은 수소 전환율이 관찰되었는데, 이는 sparging을 통한 수소 분압 감소가 수소 발효에 좋은 영향을 끼쳤음을 말해준다. 특히, $CO_2$로 sparging을 하는 경우가 $N_2$에 비하여 더 좋은 결과를 보였으며, Clostridium sp.의 주요 부산물인 뷰틸산의 농도 및 조성비도 $CO_2$ sparging의 경우 훨씬 높았다. $CO_2$로 sparging 하는 경우, sparging 유량의 증가에 따라 수소 전환율이 상승하였지만, $N_2$의 경우는 유량 변동과는 무관하였다. 최적의 조건은 $CO_2$, 300 ml/min로 sparging 하는 경우였고, 이 때, 1.65 mol $H_2/mol$ hexoseconsumed의 높은 수소 전환율과 6.77 L $H_2/g$ VSS/day 의 높은 수소 발생율을 보였다. 전체적으로 $CO_2$로 sparging을 하는 경우가 N2에 비하여 더 좋은 결과를 보였는데, 이는 $CO_2$로 sparging을 하는 경우, 수소 분압 감소에 따른 수소 발효 효율 향상 이외에 높은 $CO_2$분압이 수소 발효에 우호적인 영향을 끼쳤을 것으로 사료된다. 높은 $CO_2$ 분압의 환경이 수소 생성균과 경쟁 관계에 있는 lactic acid bacteria나 acetogen과 같은 미생물에게 저해 작용을 주어 높은 수소 생산이 가능하였다고 판단된다.
본 논문에서는 수출입컨테이너 화물의 육상운송에서 연안운송으로의 전환을 이용한 CO₂가스 및 배기가스 배출량 삭감이 제안되어진다. 먼저 국내의 CO₂가스 배출량, 배기가스 배출량, 수출입컨테이너화물의 물동량 등에 대하여 간단히 살펴본다. 또한 경인지역과 부산항사이의 수출입컨테이너화물 수송에 대하여 육상운송에서 연안운송으로의 변환에 의한 CO₂가스 및 배기가스 배출량 삭감효과에 대하여 고찰한다. 마지막으로 연안운송의 분담율 변화와 320TEU 소형컨테이너선 이용에 따른 NOx가스 배출량 변화를 고찰한다. 본 연구의 결과 육상운송에서 연안운송으로의 전환이 CO₂가스 및 배기가스 배출량 삭감에 효과적인 것을 확인하였다.
석탄가스화복합발전과 연계하여 사용할 수 있는 $CO_2$분리법으로 연소 전 탈탄소화는 연료가 연소되기 전에 $CO_2$를 회수하는 방법으로 현재 여러가지 분리법이 사용되고 있다. 본 연구에서는 가스 하이드레이트의 다양한 응용 분야 중 이산화탄소 격리분야에서 합성가스로부터 $CO_2$롤 효과적으로 분리/회수하기 위하여 가스 고형화법에 관한 연구를 진행하였다. 가스 하이드레이트 형성과정에서의 반응 특성을 살펴보기 위하여 순수계와 촉진제 첨가계(TBAB, TBAF, THF)에 대하여 반응시간에 따른 가스소모량 및 기상의 $CO_2$ 조성 변화를 측정하였다. 그 결과 하이드레이트 상에 고농도의 $CO_2$가 포집되는 것을 확인 할 수 있었다. 순수계와 THF 첨가계의 경우 가스 소모량이 다른 계에 비하여 높게 나타났다. 이는 순수계의 경우 구조-I의 큰 동공과 작은 동공에 모두 기체가 점유되기 때문이며, THF 첨가계의 경우 구조-II의 큰 동공에만 기체가 점유되지만 THF의 첨가로 인해 전환율이 증가되기 때문이다. 반면, TBAF와 TBAB 첨가계의 경우에는 상재적으로 낮은 가스 소모량을 보였다. 기체 소모량이 큰 경우 최종 기상의 $CO_2$ 조성이 낮게 나타났다. 그리고 모든 실험조건에서 1시간 이내에 하이드레이트 형성반응이 종결되는 것을 확인할 수 있었다. 또한, 촉진제 첨가에 의한 하이드레이트의 구조적인 변화를 확인하기 위하여 Raman 분광법과 $^1H$-NMR을 이용하여 혼합가스 하이드레이트를 분석하였다. 본 실험으로 얻어진 결과는 가스 고형화법을 이용한 합성가스 분리 공정 설계 및 개발에 중요한 기초자료가 될 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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