산화아연(ZnO) 박막은 낮은 온도에서 성장이 가능하며 높은 전하 이동도(Carrier Mobility)를 얻을 수 있는 장점을 가지고 있다. 또한, 산화아연 박막은 산소함량에 따라 저항을 제어할 수 있기 때문에 원하는 물성을 얻기에 매우 용이 하게 사용되며 투명한 성질은 투명 유연 디스플레이의 박막트랜지스터로 응용을 할 수 있다는 장점을 지닌다. 이러한 투명 유연 박막 트랜지스터는 다양한 방법으로 제작이 가능하지만, 용액공정을 통한 제작은 저비용에 대면적의 제작이 용이하며, 낮은 온도에서 공정이 가능하다는 장점으로 인해 유연한 기판에 적용 가능한 방법으로 각광받고 있다. 하지만 용액공정을 통해 제작된 박막 트랜지스터의 경우 전하 이동도가 낮다고 보고되고 있다. 이를 개선하기 위해서 열처리를 통해 결정성을 향상시키고 전자 이동도를 증가시키는 방법이 보고된바 있지만 열처리 온도가 $500^{\circ}C$로 비교적 높기 때문에 유연 기판에 적용하기에는 적합하지 않다. 본 연구에서는 연마된 구리기판 위에 용액공정을 통해 산화아연 박막을 제작한 후 열처리 과정을 통해 결정성을 향상시키고, 열처리가 끝난 후에 유연 기판 위로 전사 하는 연구를 진행하였다.
최근 웨어러블 장치에 적용하기 위한 유연성 기판에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히, 유연성 기판 중 의복에 웨어러블 장치를 적용하기 위한 전도성 섬유기판에 대한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는, 면섬유 기판 표면에 CNT와 Pd복합 용액을 스프레이 법을 이용하여 형성하였고, 무전해 도금법을 이용하여 금속층을 도금하였다. 도금된 섬유기판의 형상을 분석하기 위하여 SEM 장비를 이용하였고, CNT를 증착한 섬유기판의 표면에 Ni 레이어가 형성된 것을 확인하였다. EDS 분석을 통하여 섬유기판의 표면에 형성된 물질이 Ni임을 알 수 있었다. 전기적 특성을 확인하기 위하여 4-point probe로 무전해 도금을 진행한 섬유기판의 표면저항 및 저항 분포를 확인하기 위한 맵핑을 진행하였다. 무전해 도금의 진행 시간이 길어질수록 전도성이 향상되었음을 확인할 수 있었고, 표면 위치 별 저항의 분포가 균일함을 알 수 있었다. 인장력, 굽힘, 뒤틀림 시험을 통하여 기계적 스트레스로 인한 저항변화를 측정하였다. 그 결과 도금 시간이 길어질수록 유연성 기판의 저항변화가 점점 사라지는 것을 확인하였다. UTM(Universal testing machine)을 이용하여 도금시간 변화에 대한 무전해 도금 기판의 기계적 특성 향상 여부에 대하여 분석하였다. 인장강도는 무전해 도금을 2 시간 동안 진행한 전도성 섬유기판의 경우, 면섬유 기판보다 약 16 MPa 증가하였다. 이러한 결과들을 토대로 Ni-CNT-Fabric 유연기판은 의류 일체형 전도성 기판으로 이용되기에 충분함을 확인하였고, 이러한 연구 결과는 유연기판, 웨어러블 디바이스뿐만 아니라 유연성이 필요한 배터리, 촉매, 태양전지 등에 적용되어 발전에 기여할 수 있을 것으로 기대한다.
전자 디스플레이 산업의 중요성과 미래사회에서 요구되는 정보기기로써 유연한 기판을 사용한 소자에 대한 수요가 급격히 증가하고 있으며, 이들 산업에 응용되기 위해서는 저비용, 고생산 공정이 요구되고 있다. 이를 위해 인쇄전자 기술에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 특히, 금속배선은 모든 소자의 기본이면서 낮은 저항과 높은 신뢰성을 동시에 요구하고 있어 인쇄전자 기술이 해결해야 할 가장 어려운 난제 중의 하나이다. 따라서 본 연구에서는 낮은 저항과 높은 신뢰성을 만족시킬 수 있는 새로운 금속배선 공정으로서 폴리이미드 필름을 초발수 처리한 후 친수 패턴을 하여 전도성 잉크에 함침함으로서 친수 패턴을 따라 금속배선이 이루어 지도록 하는 방법을 제안하고자 한다. 폴리이미드 필름의 표면을 플라즈마 처리하여 표면에 나노돌기를 형성시키고 불소기를 함유한 코팅층을 형성시킴으로써 물에 대한 접촉각이 $150^{\circ}$이상이 되도록 초발수 처리할 수 있었다. 초발수 처리된 폴리이미드 기판에 쉐도우 마스크를 사용하여 UV조사함으로써 조사된 부분만 친수성을 가지는 패턴을 형성하였다. 이렇게 친수 패턴이 제작된 초발수 폴리이미드 유연기판을 실버잉크에 함침함으로써 선폭 $200{\mu}m$를 가지는 금속배선을 형성시켰다. 형성된 금속배선의 단면 형상을 측정하였으며, 열처리를 통하여 비저항이 $30{\mu}{\Omega}$-cm를 얻을 수 있었다. 통상 1회의 함침으로는 금속배선의 두께가 150nm정도로 금속배선으로 사용하기에는 얇아 배선의 두께를 증가시키기 위하여 수 회 함침을 시도하여 $2{\mu}m$의 두께로 증가시킬 수 있었다. 이때 선폭과 선간 간격은 크게 변하지 않고 두께만 증가시킬 수 있었다. 이는 금속배선을 형성한 후에도 폴리이미드 유연기판의 초발수성은 그대로 유지되어 여러번 함침할 때 잉크가 이미 형성된 배선에만 묻게 되어 두께는 증가하나 선폭과 선간 간격은 증가하지 않는 것으로 판단된다. 사용한 실버잉크는 실버의 함량은 10~20wt%인 수계 잉크였다.
유기물/무기물 나노복합체를 사용한 비휘발성 메모리 소자는 낮은 공정 가격 및 높은 유연성 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 그러나 나노복합체를 사용한 비휘발성 메모리 소자의 형성 및 전기적 특성에 대한 연구는 많지만, 나노 입자가 포함된 고분자층을 이용한 플렉서블 유기 메모리 소자의 전기적 특성 및 동작 메커니즘에 대한 연구는 미미하다. 이 연구에서는 나노입자와 고분자가 혼합된 나노복합체를 유연성 있는 indium-tin-oxide (ITO)가 코팅된 polyethylene terephthalate (PET) 기판 위에 형성하여 비휘발성 메모리 소자를 제작하여 유연성 있는 기판이 휘어짐에 따른 전기적 특성과 기억 메커니즘을 설명하였다. 나노입자가 포함된 고분자층은 스핀코팅 방법을 이용하여 쉽게 형성한 후, 그 위에 금속 마스크를 사용하여 상부 Al 전극을 형성하였다. Al/나노입자가 포함된 고분자층/ITO/PET 메모리 소자의 전류-전압 (I-v) 특성에서 낮은 전도도와 높은 전도도를 갖고 있는 쌍안정성 동작을 관측할 수 있었다. 같은 조건에서 나노입자가 포함되지 않은 메모리 소자를 제작하여 측정한 I-V 특성은 쌍안정성 동작이 일어나지 않은 것을 관측하였다. 실험적 결과를 바탕으로 나노입자가 쌍안정성을 일으키는 메모리 저장 물질임을 확인할 수 있었다. 유연성 있는 기판의 휘어짐에 따른 I-V 특성과 스트레스에 의한 전도도 상태 유지 능력 측정을 수행하여 기판 휘어짐에 따른 전기적 특성과 안정성이 변화되는 것을 관측하였다. 측정된 I-V와 스트레스에 의한 전도도 상태 유지 능력 측정 결과를 기반으로 기억 메커니즘과 기판의 휘어짐에 따른 안정성을 설명하였다.
현재까지 유연한 전자소자 개발은 주로 인쇄전자 기술을 이용한 유기재료 기반 위주로 연구 및 개발이 진행되어 오고 있다. 그러나 유기 기반의 소자는 성능 및 신뢰성에 많은 제약이 있다. 따라서 본 논문에서는 무기재료 기반의 실리콘 고성능 유연 전자소자를 개발하기 위한 방법으로 나노 및 마이크로 두께의 단결정 실리콘 박막을 transfer printing 기술을 이용하여 유연기판에 전사하여 제작하였다. 제작된 유연소자는 굽힘 시험과 인장 시험을 통하여 유연 신뢰성을 평가하였다. PI 기판에 부착된 두께 200 nm의 박막은 굽힘 시험 결과, 곡률 반경 4.8 mm 까지 굽힐 수 있었으며, 따라서 굽힘 유연성이 매우 우수함을 알 수 있었다. 인장 시험 결과 인장 변형률 1.8%에서 박막이 파괴되었으며, 기존 실리콘 박막에 비하여 연신율이 최대 1% 증가됨을 알 수 있었다. FPCB 기판에 부착된 마이크로 두께의 실리콘 박막의 경우 칩이 얇아질수록 굽힘 유연성이 향상됨을 알 수 있었으며, $20{\mu}m$ 두께의 박막의 경우 곡률 반경 2.5 mm 까지 굽힐 수 있음을 알 수 있었다. 이러한 유연성의 증가는 실리콘 박막과 유연 기판 사이의 접착제의 완충작용 때문이다. 따라서 유연 전자소자의 유연성을 증가시키기 위해서는 박막 제작 시 공정 중의 결함을 최소화하고, 적절한 접착제를 사용한다면 유연성을 크게 증가시킬 수 있음을 알 수 있었다.
건물일체형 태양전지 (BIPV; building integrated photovoltaics)나 야외 태양광 발전 차양 등의 태양광 발전에는 기존의 유리 기판 태양전지보다 가볍고 유연한 flexible 박막 태양전지가 설치하고 운영하는데 적합하다. 이러한 flexible 박막 태양전지는 자동차나 휴대기기의 전원이나 배터리의 충전기기로도 쓰이며 그 수요가 증가 추세에 있다. 특히, flexible Cu(In, Ga)$Se_2$(CIGS) 박막 태양전지는 기존의 flexible 실리콘 박막 태양전지보다 효율이 높아서 앞으로 성장 잠재력이 매우 높다. 세계적으로도 많은 기업이 상용화를 추진하고 있으며, 2007년부터 시장에 진입하고 있다. 그러나 현재의 flexible CIGS 박막 태양전지는 유리 기판 CIGS 박막 태양전지보다 효율이 낮고 패키지를 유리에서 플라스틱으로 대체하기 때문에 수명이 짧다. 또한, 아직도 완전한 양산 체제로 전환이 이루어지지 않았기 때문에 해결해야 할 문제점이 많이 있다. Flexible 기판으로는 스테인리스 스틸이나 폴리머 기판이 사용되는데, 유리 기판에 비해 저가 태양전지를 제조할 수 있을 뿐만 아니라 roll-to-roll 공정을 적용할 수 있어 가격 경쟁력을 확보할 수 있다. 특히, 금속 유연기판을 사용할 경우, 유리 기판에 비해 상대적으로 고온 공정이 가능한 장점이 있다. 그러나, 금속 기판을 사용할 경우 해결해야 할 두 가지 이슈가 있다. 첫째, CIGS 흡수층 형성에 도움을 주는 Na의 공급 문제이다. 유리 기판의 경우 기판에 포함되어 있는 Na이 확산을 통해 공급되지만, 금속 기판의 경우 별도의 Na 공급 방법을 고려해야 한다. 둘째, 불순물 확산 방지막 및 전기 절연층으로 사용되는 유전체 박막의 문제이다. 현재 다양한 금속 산화물 유전체 박막을 사용한 연구가 진행되고 있다. 본 논문에서는 flexible CIGS 박막 태양전지의 기술적 이슈 및 현재 연구 현황을 살펴보고, 스테인리스 스틸 기판을 이용한 CIGS 박막 태양전지에서 유전체 확산 방지막에 따른 특성을 비교하고자 한다. 스테인리스 스틸 기판의 불순물로부터의 확산을 방지하기 위하여 두 종류(intrinsic ZnO와 SiOx)의 유전체 박막을 각각 Na가 도핑된 Mo층과 스테인리스 스틸 기판 사이에 삽입하여 소자를 제작하였다. 확산 방지막이 없는 경우, SiOx층을 사용한 경우, 그리고 intrinsic ZnO 층을 사용한 경우에, 효율은 각각 7.47, 11.64, and 13.95%로 나타났다. 셀의 크기는 $0.47\;cm^2$이고, 반사방지막은 사용하지 않았다.
OLED의 낮은 외부 광자 효율 문제를 해결하기 위해서는 발광층은 물론 전극 재료에 대한 연구가 함께 진행되어야 한다. 최근 플렉서블 디스플레이(Flexible Display) 분야에서 투명전극(Transparent Electrode)은 큰 주목을 받고 있다. 기존 전자소자의 투명전극으로는 인듐산화물(ITO, Indium Tin Oxide)이 널리 사용되어 왔으나, ITO의 주원료인 인듐(Indium)은 희소성으로 인해 앞으로 30년 후에 고갈될 것으로 예상되어 ITO를 대체할만한 투명전극 재료가 필요하게 되었다. 인듐이 포함되지 않은(Indium-free) 투명전극을 개발하려는 많은 연구들이 진행 중인데, 본 연구에서는 PEN(Polyethylene Naphthalate) 유연기판 상에 그래핀(Graphene)을 투명전극으로 구현하여 OLED의 효율을 높이는데 이용하고자 하였다. 화학 기상 증착(CVD, Chemical Vapor Deposition) 방법을 이용하여 Cu 호일 위에 그래핀을 성장시킨 후 PEN 유연기판에 전사하여 그래핀 투명전극을 구현하면서 그래핀 성장층을 단층 또는 다층으로 구분하여 성장시켜 각각의 투명전극을 구현해보았다. 유연기판 상의 그래핀의 상태를 확인하기 위해 라만 분광(Raman Spectroscopy) 분석을 이용하여 그래핀 고유의 라만 꼭지점(Raman peak)인 G 꼭지점(G peak: 1580 cm-1), 2D 꼭지점(2D peak: ~2700 cm-1)을 확인하였는데 그래핀 전사 상태가 양호하여 D 꼭지점(D peak: ~1360 cm-1)은 나타나지 않았다. 원자힘 현미경(AFM, Atomic Force Microscope) 분석을 통해 다층 및 단층 그래핀 표면의 거칠기(Roughness) 및 두께(Thickness)를 각각 확인할 수 있었고 자외선-가시광선 분광법(UV-Visible Spectroscopy) 분석으로 그래핀 투명전극과 유연기판의 투과도(Transmittance)를 분석하였으며, 단층 그래핀 투과도가 90%수준의 높은 값이 나타나 ITO보다 개선됨을 확인하였다. 그래핀 면저항은 TLM(Transmission Line Measurement)법을 통해 측정하였는데, 단층 그래핀의 경우 $800{\Omega}/{\square}$ 내외 수준임을 확인할 수 있었다. 본 연구에서는 근자외선 영역에서 높은 투과도와 우수한 전기적 특성을 가지는 그래핀 투명 전도성 전극 구조를 제안하고, 나아가 가시영역에서 ITO를 대체할 수 있는 투명 전도성 전극 물질을 개발함으로써 발광다이오드의 광효율을 높일 수 있는 투명 전도성 전극을 구현하였다.
최근 유연 기판을 이용한 태양전지 및 TFT 등 전자소자 개발에 관한 연구가 주목받고 있다. 본 연구에서는 공정 시 유리한 유리기판상 전자소자 제작 후 폴리이미드막 박리를 통한 유연전자 소자 구현을 목적으로 한다. 폴리이미드막 박리를 목적으로 희생층으로서 a-Si:H을 사용하였다. 유리기판상에 60 nm 두께의 a-Si : H을 ICP (Induced coupled plasma) 공정으로 증착한 후 a-Si : H층 상부에 30 ${\mu}m$ 두께로 폴리이미드를 코팅하여 Hot plate와 furnace에서 열처리를 거쳤다. 이후 각기 다른 파장을 갖는 레이저의 파워를 가변하며 유리 기판 후면에 조사하였다. 실험 결과 355 nm UV 레이저로 가공한 경우 희생층으로 사용 된 a-Si : H층 내에 존재하는 수소가 레이저 빛 에너지에 의해 결합이 끊어지면서 유리기판과 폴리이미드막이 분리됨을 확인하였다.
광전소자용 유연기판으로 사용되는 폴리에틸렌나프탈레이트 필름의 치수안정성 향상을 위하여 첨가된 유리 비드와 유리 섬유가 필름의 열팽창계수와 광투과도에 미치는 영향을 살펴보았다. 첨가된 무기 필러의 함량이 증가할수록 열팽창계수와 광투과도가 감소함을 알 수 있었다. 무기 필러의 크기, 입도 분포 또한 유연기판의 치수안정성과 광투과도에 영향을 미치는 주요한 요인임을 확인할 수 있었다. 본 연구 결과, 유연기판으로 사용 가능한 85% 이상의 광투과도를 유지하면서 폴리에틸렌나프탈레이트의 고유 치수안전성을 50% 이상 감소시키는 무기 필러의 함량은 5 wt% 내외임을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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