지하 저장 탱크로부터의 유류 유출로 인하여 전세계적으로 넓은 지역의 토양 및 지하수가 오염되고 있다. Methyl tert-butyl ether(MTBE)는 대기 오염 감소를 위하여 널리 사용되고 있는 유류 첨가제이지만 토양 및 지하수로 유입되어 섭취 되었을 때 발암 가능성이 있는 유독 물질이다. 본 연구는 고도 산화 처리 기법 중 유기 오염물의 분해에 높은 효율을 나타내는 고전적 Fenton reaction의 최대 단점인 강한 산성(pH 2.5-3) 의존성을 극복한 새로운 산화 처리 기법을 개발하여 고농도의 MTBE를 효과적으로 분해 하는 것을 그 목적으로 하여 자연 친화적인 chelating agents를 사용하여 중성 영역에서 Fenton reaction을 가능하게 하는 기법인 Modified Fenton reaction과 Ultra Violet light(UV)를 이용하여 분해효율을 극대화 하는 Photo-assisted Fenton reaction을 응용한 Modified Photo-Fenton reaction system을 개발하여 최적 반응 조건 및 반응 차수, 반응 메커니즘을 밝혀내었다. 낮은 독성과 높은 생분해성을 나타낸 Citrate ion을 chelating agents로 선정하였으며 최적 반응 조건은 [$Fe^{3+}$] : [Citrate] = 1 mM : 4 mM, 3% $H_2O_2$, 17.4 kWh/L UV dose, 초기 pH 6.0이며 이 조건에서 1000 ppm MTBE를 분해한 결과 6시간 후 86.75%, 16시간 후 99.99%의 높은 분해율을 나타냈으며 최종 pH는 6.02로 안정적이었다. 또한 Modified Photo-Fenton reaction을 이용한 MTBE 분해 반응은 유사 1차 반응을 나타내었으며 methoxy group이 ${\cdot}OH$ radical과 주로 반응하여 tert-butyl formate(TBF)가 주요 분해 산물이 되는 분해 경로를 따른 다는 것이 밝혀졌다. 본 연구로 개발된 Modified Photo-Fenton reaction에서 발생되는 산화제인 ${\cdot}OH$ radical의 비선택적 반응성을 고려할 때 본 system은 다른 종류의 유기 오염물 분해에도 효과적일 것으로 판단된다.
다환 방향족 탄화수소(PAH; polycyclic aromatic hydrocarbon)는 발암성, 돌연변이 유발성, 유전독성을 지니기 때문에 인체위해성이 큰 물질로 알려져 있다. 기존 PAH 분해 미생물 탐색 방법중 독성이 강한 유기용매에 PAH를 용해시켜 미생물에 직접 분무하는 분무법, 미생물과 직접 혼합하는 한천중층법은 미생물 생장에 영향을 줄 뿐만 아니라, 특히 많이 쓰이는 분무법의 경우 분무되는 PAH의 양을 조절하기가 어렵고 멸균상태를 유지하기가 힘들다는 단점이 있다. 그래서 본 논문에서는 이와 같은 단점을 보완한 방법으로 승화법(Alley, Jeremy F. and Lewis R. Brown. 2000. Use of sublimation to prepare solid microbial media with water-insoluble substrates. Appl. Environ. Microbiol. 66, 439-442)을 도입하여 적용하였다. 그 결과 상용휘발유 및 태안유류유출지 시료로부터 분리한 350분리균주 중에서 7균주가 단일 PAH 또는 복수의 PAH 분해에 관여했다. 특히 Corynebacterium sp. SK20, Rhodococcus sp. TA24, Streptomyces sp. TA27은 시험한 pyene, phenanthrene, naphthalene에, Gordonia sp. H37는 pyrene, naphthalene에, Arthrobacter sp. S49는, naphthalene, phenanthrene에 활성이 있었다.
본 연구에서는 유류로 오염된 현장 주유소를 대상으로 토양증기추출 공정 적용시 연속추출과 간헐추출 운전의 효율성을 검토하였다. 공기주입 후 압력을 측정한 결과 동일 조건에서도 공기주입정 헤드(head) 압력이 상이하게 나타나 실험부지내 토양이 매우 불균일하다는 것을 알 수 있었다. 간헐식은 1시간 가동 후 3시간 정지시켰으며, 연속식은 50분 가동 후 10분 휴지하는 것을 연속추출한 것으로 가정하였다. 송풍기의 용량은 $1m^3/min$이었다. 추출모드의 영향실험은 오염농도가 심한 두 지점을 선정하여 실시하였으며, 48시간 동안 온라인 모니터링으로 측정한 TPHgas 농도를 적산하여 비교한 결과 1시간 가동 후 3시간 휴지한 간헐추출모드가 연속추출모드보다 높게 나타났다. 일반적으로 토양증기추출 공정이 장기간 가동된다는 점을 고려한다면 오염가스 휘발량, 전력비용, 그리고 시설의 감가상각비 등에서 볼 때 간헐추출모드로 운전하는 것이 연속추출모드 보다 더 유리할 것으로 판단된다.
한국기준 표준화된 A급 목재 및 B급 유류 화재 시험에서 룸코너시험기(RCT)를 사용하여 연소유독가스의 생성을 정량적으로 알아보고, 시험자들에게 미치는 인체유해성을 확인하였다. 그 결과 A급의 경우 유독가스가 시험자들에 직접적으로 노출되는 초기 3분 동안, 분당호흡량(RMV) 2단계에서 40% 카복시헤모글로빈(COHb)가 넘어가는 경우는 A급 9, 10단위에 해당하며, RMV 3단계에서 A급 5~10 단위까지가 모두 40% COHb을 초과함을 확인하였다. 한편 B급의 경우 유독가스가 시험자에게 직접 노출되는 초기 1분 동안은 A급에 비해 다소 안전하나 총 연소시간에는 RMV 3단계에서 B급 16~20 단위까지가 모두 20% COHb을 초과한 수치가 나옴을 확인하였다. 따라서 이 연구에서는 시험자들은 소화시험의 단위수를 고려하여 자급 호흡보조기나 그와 동일한 기능의 장치를 착용하는 규정을 제안한다.
원유 분해능이 강력한 해양균주를 얻고자 유류오염 지역으로부터 crude oil을 탄소원으로 이용하는 수십 종을 분리하였다. 분리된 균주중 원유분해능 및 biosurfactant 생성능이 우수한 균주를 선별하여, 형태학적, 생화학적 및 생리학적 특성을 조사한 후 Bacizzus sp. LSC11로 동정하였다. Bacillus sp. LSC11 균주 배양액의 표면장력은 최저 32mN/m까지 감소되었다. Biosurfactant의 CMC값은 0.0035% (w/v) 인 것으로 나타났다. Bacillus sp. LSC11가 생산하는 biosurfactant의 유화활성은 대두유에서 최대였으며, 원유에서도 높은 편이였다. 유화안정성은 합성계면활성제와 비슷하거나 우수하였다.
A series of short (8 hours) and long term (96 hours) exposure studies was conducted on a laboratory scale to evaluation (1) the threshold concentrations of petroleum hydrocarbon in seawater which can lead to tainting problems in yellow tail (Seriola quinqueradiata) and (2) the time to recover (depuration period) once the tainting has occurred. The water-soluble fraction (WSF) of crude oil was prepared by stirring the oil with cold seawater. The main component of the WSF were low-boiling aromatics, although these were only al small proportion of the starting oil. From the sencory evaluation it was concluded that the threshold hydrocarbon levels in seawater which will impart a taint in yellow tail fillets within a 8-hour exposure period (short exposure period) are in the range of 0.4 to 1.0 ppm and within a 96-hour exposure period (long exposure period) are in the range of 0.2 to 0.5 ppm. Depuration trials were carried out with WSF from crude oil. The fish were exposed for 48 hours to concentration of 2.5 ppm hydrocarbons. After 48-hour exposure period, the fish were allowed to depurate in fresh, uncontaminated seawater. Depuration time for these fish was 10 days. The taste panelists were able to detect the contaminated fillets very easily while the depurated fish could not be distiguished from the control.
토양의 유류오염복원에 가장 널리 사용되어지는 Bioslurping system은 Pump and Treatment (P&T), Soil Vapor Extraction (SVE), 그리고 Bioventing (BV) 공정을 복합한 지중(in-situ) 복원기술이라 할 수 있다 그러나 Bioslurping system은 비휘발성 유기물질, 난분해성 유기물질을 처리에 어려움을 가지고 있어 이를 보완할 수 있는 Modified Fenton 반응을 이용한 Hybrid process system의 동시처리 가능성을 실험하였다. 디젤로 오염된 사질토양복 원에 있어서 SVE 공정에 의한 복원과정에서 디젤 제거율이 진공압에 비례하여 증가하였으나 토양에 강하게 흡착된 디젤 성분중의 비휘발성 물질처리에는 한계가 있음을 나타내었다. 또한 지표면과 지하에서 제거 효율의 차이를 나타냄으로서 지표면 또는 추출정과 거리가 멀어질수록 SVE 공정의 효율이 감소하는 것을 확인하였으며 이는 원통형반 응기에서 공기의 흐름이 반구형태로 유도되는 것에 기인한다고 판단된다. Modified Fenton 반응과의 생물학적 화학적 Co-oxidation을 이용한 디젤의 처리의 경우에는 Modified Fenton 반응의 효율이 낮게 나타나 0.1% (wt) 과산화수소가 존재함에 있어서도 92.8%의 높은 디젤분해능을 나타냄으로서 과산화수소가 유류분해 미생물에 산소원으로 사용될 수 있는 것은 확인하였으나 Co-oxidation의 가능성이 현저하게 떨어지는 것으로 보인다. Modified Fenton 반응에서 철 착체물로서 NTA를 사용했을 때가 EDTA를 사용했을 때보다 더 높은 효율을 갖는 것과 괴산화수소의 농도가 높아지면서 Modified Fenton 반응의 효율도 증가하는 것을 확인하였다. 대표적인 방향족, 지방족 화합물 (aromatic, aliphatic compound)인 toluene, hexadecane을 오염원으로 한 Modified Fenton 반응에서 상대적으로 지방 족 화합물의 상대적 안정성으로 인하여 그 효율이 방향족 화합물에 비해 크게 감소하는 것으로 나타났다. 또한 디젤을 오염물로 사용하였을 경우, 최소 10% 이상의 과산화수소에서 그 효율을 나타내어 Bioslurping system에 의한 처리 후 토양에 잔존하는 디젤의 Modified Fenton 반응 공정을 이용한 복원기술의 복합화 가능성을 확인하였다.
유류화합물(디젤)로 오염된 불포화층 토양에 대한 현장오존복원공정의 기초연구로, 토양조건에 따른 오존의 이동과 분해, 디젤과의 반응경향을 조사하였다. 건조상태에서 유기물을 제거한 모래와 glass beads 충진컬럼에서 기상 오존의 분해를 조사한 결과 일차반응으로 가정시 반응 속도상수값(k)이 각각 $9.9{\times}10^{-3}s{^{-1}}$와 $4.3{\times}10^{-4}s{^{-1}}$로 나타나 모래의 경우 철 (Fe), 망간(Mn) 성분 등의 촉매작용으로 25배 가량 반감기가 짧은 것을 확인할 수 있었다. 디젤로 오염시킨 현장 토양과 모래를 컬럼에 충진하여 동일조건하에서 오존주입시 토양입자의 크기와 유 무기물의 함량 차에 의한 오존이동상에 지체효과 및 소모량의 차이를 관찰하였고, 50mL/min의 유속에서 공기만을 주입시 DRO(diesel range organic) 기준 초기 디젤총량($800{\pm}50mg/kg$)의 30%가 제거된데 비해 오존을 6mg/min으로 16시간 주입한 결과 각각 80% 이상이 제거되었다. 오존주입시간에 따라 컬럼의 유출 입부에 잔류하는 TPH(total petroleum hydrocarbon)와 DRO 중 aliphatic계열 8개 물질들의 농도를 비교/분석한 결과, 낮은 탄소수 물질들로의 전환과정을 거쳐 유체의 흐름에 따라 컬럼 밖으로 이동됨을 확인하였고, 토양내 수분함량은 오염 토양복원에 오존을 적용시 중요한 인자임을 확인하였다.
본 연구에서는 토양 이송 장치, 로터리킬른, RTO, 사이클론 및 백필터 등으로 구성되어 있고 이동이 가능한 저온열탈착 장치를 제작하여 현장유류오염토양의 처리시험을 수행하였다. 제작된 열탈착장치는 LPG를 연료로 사용하고 배출되는 가스를 RTO를 통하여 재순환하는 방식을 적용하여 경제적인 운전이 가능하도록 하였다. 장치의 현장시험을 위하여 경유와 $C_30$ 이상의 heavy oil로 혼합 오염된 현장토양(2,690 mg TPH/kg soil) 을 먼저 선별기를 통해 50 mm 이하의 입경을 가진 토양으로 채 분리한 후, LTTD 장치의 로터리킬른에 체류시간 15분 조건에서 시간당 7$m^3$의 양으로 투입하였다. 열탈착장치의 온도를 각각 평균 $567^{\circ}C$와$692^{\circ}C$로 조정한 후 오염토양의 정화 운전을 수행한 결과, 배출되는 정화토양의 TPH 농도는 각각 46 mg/kg과 32 mg/kg로서 각각 평균 98.3과 98.9%의 높은 정화 효율을 얻을 수 있었다.
디젤 오염 토양 정화를 위해 식물과 미생물의 상호관계를 활용하는 생물복원에 관한 연구를 수행하였다. 디젤을 분해하는 근권 세균인 Rhodococcus sp. 412와 디젤에 내성을 가지고 있는 식물인 옥수수(Zea mays)를 이용하여 디젤로 오염되어진 토양의 디젤 제거능과 미생물 군집변화를 조사하였다. 실험 개시 30일 후, 디젤 오염 토양에서 Rhodococcus sp. 412를 접종한 토양의 옥수수의 성장이 412균주를 접종하지 않은 토양에서의 옥수수 성장보다 약간 우수하였다. 또한 식물을 식재하거나 412균주를 접종한 토양에서 존재하는 토양에서 디젤의 잔류농도도 낮게 나타났다. 이러한 결과를 디젤 오염 토양 정화를 위해 옥수수와 Rhodococcus sp. 412를 동시에 활용하는 것이 유리함을 의미한다. 토양세균 군집 변화를 16S rDNA-PCR과 DGGE(denaturing gradient gel electrophoresis) fingerprinting 방법을 이용하여 분석하였다. 비오염 토양 시료와 디젤 오염토양 시료의 DGGE fingerprint의 유사도는 $20.8{\sim}39.3%$이었다. 또한, 비오염 토양 시료 사이의 DGGE fingerprint의 유사도는 $21.9{\sim}53.6%$, 그리고 디젤 오염 토양 시료 사이의 유사도는 $31.6{\sim}50.0%$이었다. 이러한 결과는 디젤 오염으로 인해 토양 세균 군집구조가 영향을 받았음을 시사한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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