유기물을 기반으로 하는 유기발광소자, 유기메모리 및 유기 태양전지 등과 같은 차세대 전자소자는 기존의 무기물 기반의 소자에 비해 가격이 싸고 제작방법이 간단하며 휘어지게 만들 수 있다는 장점을 갖기 때문에 많은 관심을 받고 있다. 유기물을 기반으로 한 전자 소자의 효율을 향상시키기 위해서는 유기물질이 갖는 고유의 물리적 특성에 관한 연구가 중요하다. 특히, 유기물 내에서의 전하 전송 메카니즘을 이해하기 위해 유기물의 전자 이동도에 대한 연구가 중요하나, 아직까지 유기물질을 기반으로 한 전자 소자의 전자 이동도에 대한 이론적인 연구가 비교적 적다. 본 연구에서는 유기물 내에서의 트랩 분포 변화에 따른 전자 이동도를 몬테카를로 방법을 이용하여 계산하였다. 시뮬레이션을 위한 기본 구조로 소자의 길이는 30-300 사이트로 하였으며, 이웃한 사이트간 거리는 $3{\acute{\AA}}$로 결정하였다. 유기물 내에 존재하는 트랩의 분포는 가우시안 분포로 가정하였고, 트랩의 분산도와 트랩 총량을 변화시켜 계산하였다. 이웃한 트랩간의 천이 확률을 Miller and Abrahams 식을 이용하여 계산하고, 트랩간의 천이시간을 랜덤 변수로 결정하였고, 이들을 통계적으로 처리하여 유기물 내에서의 전자 이동도를 계산하였다. 시뮬레이션 결과는 유기물의 트랩분포가 일정할 경우 전자 이동도는 전계가 증가함에 따라 일정하게 증가하다가 일정 전계에서 포화된 후 다시 감소한다. 초기의 전계 영역에서는 전계의 증가에 따라 유기물 내 트랩간의 천이 확률이 증가하기 때문에 전자 이동도가 증가한다. 하지만, 일정 전계 이상에서는 전자의 이동 속도가 거의 변하지 않기 때문에, 전계의 증가에 따라 전자 이동도는 오히려 줄어들게 된다. 트랩의 분산도가 증가함에 따라 낮은 전계 영역에서는 전자 이동도가 작고, 전계가 증가할수록 분산도와 상관없이 전자 이동도가 비슷한 값으로 수렴한다. 트랩의 분산도가 30 meV로 작을 경우에 일정 온도 이상에서의 전자 이동도는 포화되어 일정한 값으로 유지한다. 유기물 내에 존재하는 트랩 분포에 따라 온도의 변화가 전자 이동도에 미치는 영향이 달라짐을 알 수 있다. 이러한 결과는 유기물질을 기반으로 한 전자소자에서의 전하 전송 메카니즘을 이해하고 소자의 제작 및 특성 향상에 도움이 된다고 생각한다.
본 연구는 밀도 범함수 이론(DFT) 가운데 하나인 B3LYP 방법을 $6-31G^{**}$, cc-pVDZ, cc-pVTZ의 바탕함수 집합(basis set)과 함께 사용하여 전자 공여성 분자(D)로 카바졸(carbazol) 그리고 전자 구인성 분자(A)로 dicyanobenzene, diphenyl sulfone, benzonitrile 등의 조합으로 이루어진 열 활성화 지연형광(TADF) 후보 물질에 대하여 분자구조를 최적화하고 진동주파수를 계산하였다. 또한 최적화된 분자 구조에 대하여 HOMO와 LUMO 에너지 차이를 계산하였으며, 나아가 시간 의존 밀도 범함수 이론(TD-DFT)을 사용하여 분자의 최대 흡수 및 방출 파장(${\lambda}_{max}$) 그리고 단일항과 삼중항 들뜬 상태의 에너지 차이(${\Delta}E_{ST}$) 등을 계산하여 열 활성 지연형광(TADF) 소재로서의 가능성을 예측하였다.
본 연구에서는 다양한 농도의 BCzVBi를 청색 형광도판트, DPVBi를 청색 호스트 물질로 적용한 청색OLED 소자를 제작하였다. 최적화된 고효율 청색 OLED 소자의 적층 구조는 NPB (500 ${\AA}$)/DPVBi:BCzVBi-6%(150 ${\AA}$)/$Alq_3$(300 ${\AA}$)/Liq(20 ${\AA}$)/Al (1000 ${\AA}$)으로 구성되었다. 청색 OLED의 최대휘도는 구동전압 13.8V에서13200 cd/$m^2$이고 전류밀도 및 최대효율은 각각 1000 cd/$m^2$의 휘도에서 26.4 mA/$cm^2$, 구동전압 3.9 V에서 4.24 cd/A 이었다. 도핑된 청색 OLED 소자의 발광효율은 도핑되지 않은 소자의 2배에 이른 반면 색좌표는 (0.16, 0.19)로 서로 비슷하였다. BCzVBi가 6% 도핑된 청색 OLED 445 nm와 470 nm에 2개의 EL 스펙트럼의 Peak이 존재하는 반면 도핑되지 않은 순수한 DPVBi 청색OLED 소자는 456 nm에서의 유일한 Peak만을 보여주고 있다. 이는 호스트 물질인 DPVBi의 LUMO와 도판트 물질인 BCzVBI의 LUMO 사이에 분자 진동에 의한 페르스터 에너지 전이에 기인한 것이다.
ITO(Indium tin oxide)glass 기판 위에 PEDOT:PSS[poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly (styrene sulfonate)]와 PVX[poly(N-vinyl carbazole)] 고분자 물질을 정공 주입 및 수송층으로, 발광층으로 PFO-poss[Poly(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl) end capped with poss]를 사용하여 ITO/PEDOT:PSS/PVK/PFO-poss/LiF/Al 구조의 고분자 발광다이오드를 제작하였다. 이때 스핀코팅을 위한 발광 유기재료의 농도와 열처리 온도가 소자의 전기적, 광학적 특성에 미치는 영향을 조사하였다. 동일한 PFO-poss 농도에서 열처리 온도가 $100^{\circ}C$에서 $200^{\circ}C$로 증가할 경우 PLED 소자의 전류밀도와 휘도특성이 증가하는 경향을 나타내었다. 1.0 wt% 농도를 갖는 PFO-poss 유기물 발광충을 $200^{\circ}C$ 온도로 열처리 할 경우 $958\;cd/m^{2}$의 최대 휘도를 나타내었으며 발광파장은 523 nm 녹색계통의 파장이 크게 증가하여 청백색에 가까운 발광을 나타내었다. PFO-poss 농도증가(0.5 wt%에서 1.0 wt%)와 함께 PLED 소자의 열처리 온도를 $100^{\circ}C$에서 $200^{\circ}C$로 증가할 경우 CIE 색좌표는 청색 (x, y : 0.17, 0.14)에서 청백색 (x, y = 0.29, 0.41)발광으로 천이하는 경향을 나타내었다.
최근, 효율적인 다층박막 구조로된 풀칼라 유기 전계발광소자 (organic electroluminescient device, OELD)의 시제품이 개발된바 있다. 본 연구에서는 ITO (indium tin oxide)/glass 투명기판위에 다층구조의 OELD 소자를 진공 열증착법으로 제작하였다. 사용된 저분자 유기화합물은 전자수송 및 주입층으로 $Alq_3$(trim-(8-hydroxyquinoline)aluminum)와 CTM (carrier transfer material) 물질을 사용하였고, 정공수송 덴 주입층으로는 TPD (triphenyl-diamine)와 CuPc (copper phthalocyanine)를 각각 증착하였다. 발광휘도는 임계전압 10 V 이상에서 급격히 증가하였으며, $A1/CTM/Alq_3$/TPD/1TO 구조로된 OELDs 소자의 경우- l7 V전압에서 430 cd/$m^2$의 휘도특성과 파장 512 nm의 녹색 발광을 나타내었다. 한편 $Li-A1/Alq_3$/TPD/CuPC/1TO 다층구조로된 소자의 발광파장은 508 nm 이며, 발광휘도는 17 V에서 650 cd/$m^2$의 값을 얻을 수 있었다. Li-Al 전극을 갖는 다층구조에서 발광휘도의 증가는 정공주입층인 CuPc의 적층으로 발광층에서 재결합 효율이 개선되었기 때문이며, 또한 Li-Al 전극의 경우 Al전극에 비해 낮은 일함수(work function)를 갖기 때문으로 판단된다.
현재, 인듐 주석 산화물(indium tin oxide, ITO) 박막은 가시영역에서 전기적 특성 및 광학적 특성이 우수하기 때문에 평면 디스플레이(flat displays), 박막 트랜지스터(thin film transistors), 태양전지(solar cells) 등을 포함한 광소자에 투명전도성산화물(transparent conducting oxide, TCO) 전극으로 가장 일반적으로 사용되고 있다. 하지만, 이 물질은 밴드갭이 3.4 eV로 다소 작아 다양한 분야의 의료기기, 환경 보호에 응용 가능한 자외선 영역에서 상당히 많은 양의 광흡수가 발생하는 치명적인 문제점을 가지고 있다. 또한, 인듐(Indium)의 급속한 소비는 인듐의 매장량의 한계로 인해 가격을 상승시키는 주요한 원인으로 작용하고 있다. 한편, InGaN 기반의 자외선 발광다이오드 분야에서는 팔라듐(Pd) 기반의 반투명 전극과 은(Ag) 기반의 반사전극을 주로 사용하고 있지만, 낮은 투과도와 낮은 굴절률을 때문에 여전히 자외선 발광다이오드의 광추출 효율(extraction efficiency)에 문제점을 가지고 있다. 따라서 자외선 발광다이오드의 외부양자 효율(external quantum efficiency, EQE)을 높이기 위해 높은 투과도와 GaN와 유사한 굴절률을 가지는 p-형 오믹 전극을 개발해야 한다. 본 연구에서는 초박막의 ITO (16 nm)/Ag (7 nm)/ITO (16 nm) 다층 구조를 갖는 투명전도성 전극을 제작한 후, 열처리 온도에 따른 전기, 광학적 특성에 향상에 대해서 조사하였다. 사용된 산화물/금속/산화물 전극의 구조는 유기발광 다이오드(organic light emitting diode, OLED), 태양전지 등에 많이 사용되는 안정적인 투명 전극을 자외선 LED 소자에 처음 적용하여, ITO의 전체 사용량은 줄이고, ITO 사이에 금속을 삽임함으로써 금속에 의한 전기적 특성 향상과 플라즈몬 효과에 의한 투과도를 높일 수 있는 장점을 가지고 있다. 실험 결과로는, $400^{\circ}C$에서 열처리한 ITO/Ag/ITO 다층 구조는 365 nm에서 84%의 광학적 특성과 9.644 omh/sq의 전기적 특성을 확인하였다. 실험 결과로부터 좀 더 최적화를 수행하면, ITO/Ag/ITO 다층 구조는 자외선 발광다이오드의 투명전도성 전극으로 사용될 수 있을 것이라 기대된다.
OLED는 유기발광 물질에서 나오는 빛을 이용하는 소자로 현재는 주로 디스플레이분야에서 LCD와 경쟁하고 있다. OLED 조명은 백색을 내는 OLED 소자를 조명으로 이용하는 것으로 휘도가 높고 낮은 전압에서 구동되며 유리 기판위에 제작됨으로 얇다는 장점을 가지고 있다. 특히 OLED는 수 mm 이하의 두께로 구현이 가능하여 경량 박형의 광원이 가능하므로 실치 장소에 대한 제약이 거의 없다는 장점을 까지고 있다. 시장전망 기관들에 따르면 OLED 조명 시장은 2012년을 전후로 본격적으로 시작될 것으로 예상하고 있다.
본 연구에서는 ETL층으로 널리 알려져 있는 PBD(2-(4-biphenyl)-5-(4-tert-butylphenyl) -1.3,4oxadiazole)를 HBL(Hole-blocking layer) 물질로 이용 하고 Nile red를 사용하여 적색 발광의 EL(electroluminescence) 소자를 제작 평가하였다. 일반적인 유기 EL 소자의 구조인 Anode/HTL(Hole Transport Layer)/ETL(Electron Transport Layer)/Cathode로 이루어져 있다. 여기에 HTL과 ETL사이에 HBL를 추가하여 EL 소자의 성능을 향상 시킬 수 있으면, 이러한 구조의 최종 소자를 제작 EML(emitting layer; Nile red)의 두께 및 임계전압을 달리 하여 소자 의 특성을 평가 연구 하였다.
본 연구는 유기발광다이오드(OLED)용 적색형광 물질인 4-(Dicyanomethylene)-2-methyl-6-(4-dimethylaminostyryl)-4H-pyran (DCM)유도체들의 합성에 관한 것으로서, 유도체들은 Knoevenagel 축합반응에 의하여 합성되었다. 이들은 전자공여성의 아미노스티릴기와 전자흡인성의 시아노(니트릴)기의 공액구조를 가지고 있다. 합성한 물질은 각각 FT-IR, $^1H-NMR$ 등을 통하여 그 구조적 특성을 확인하였고, 융점, 수득율 등을 통하여 열적 안정성, 반응성 등을 확인하였으며, UV-visible과 PL분석으로부터 이 형광재료들의 광학적 특성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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