열전 발전은 버려지는 폐열을 재사용 가능한 에너지로 전환할 수 있다는 점에서 차세대 청정 에너지원으로 분류되며, 19세기 초 발견된 이래 꾸준히 연구되어온 연구 분야이다. 특히 1990년대 열전소재로의 나노 기술의 접목에 따라 열전성능(figure of merit, ZT)이 2 배 이상 증가 되면서, 고성능의 열전 소재 개발을 위해 나노구조화 연구가 활발히 진행되고 있다. 하지만, 기존의 열전 특성 측정용 상용 장비의 경우, 벌크형 소재를 대상으로 설계되어 연구실 수준에서 개발되고 있는 마이크로미터 스케일의 두께를 가지는 박막형 열전 소재의 두께 방향 (cross-plane)의 열전 특성을 평가하는데 정밀성이 떨어져서 적합하지 않다. 이러한 표준화된 측정 기술의 부재로 인하여 최근 연구되고 있는 나노소재들의 열전 특성 측정 결과를 정확하게 측정하지 못하고 있다 [1] 본 연구에서는 박막형 열전 소재의 열전성능을 평가하는데 가장 중요한 요소인 열전도도를 측정하기 위해 장비를 설계하고, 장비의 측정 능력에 대해 평가하였다. 특히, 측정 포인트 간 큰 온도 차가 발생하여 비교적 쉽게 측정이 가능한 너비 방향 (in-plane) 이 아닌, 온도 차가 작은 박막의 두께 방향의 열전도도를 측정하였다. 그리고 센서의 측정 능력을 평가하기 위해, 폴리이미드를 대상으로 $-10-70^{\circ}C$ 온도 범위에서 측정한 결과와 벌크형 소재 대상으로 신뢰성이 확보된 보호열판법을 이용해 측정한 결과를 비교하였다.
좁은 밴드갭 반도체 특성을 나타내는 열전소재의 온도에 따른 전자전도 및 열전도 특성은 다수 캐리어 뿐 아니라 소수 캐리어의 전도 거동에 의해 결정된다. 따라서 소수 캐리어의 weighted mobility에 대한 다수 캐리어의 weighted mobility의 비율로 정의되는 weighted mobility ratio는 열전소재의 성능 증대에 매우 중요한 인자이다. 본 논문에서는 열전소재의 전자전도 현상에 대한 이론적인 고찰을 바탕으로 weighted mobility ratio 제어가 열전소재의 성능에 미치는 영향을 규명하여 고성능 Bi-Te계 열전소재 개발에 효과적으로 활용할 수 있는 소재 설계 지침을 제공하고자 한다.
소재의 전기전도 거동과 열전도 거동을 독립적으로 제어하는 기술은 열전소재의 성능증대를 위한 효과적인 전략 중 하나로 인식되고 있다. 이를 구현하기 위해 다결정 소재가 근본적으로 포함하고 있는 결함구조와 열전소재의 물성과의 상관관계에 대한 수많은 연구가 진행되고 있으며, 최근 0 차원의 점결함 형성에 의해 전기전도 특성을 증대함과 동시에 열전도 특성을 저감하는 결과가 보고되고 있다. 본 논문에서는 점결함 형성에 의한 소재의 전기전도 거동 및 열전도 거동 변화에 대해 이론적 고찰을 진행하고, 벌크 열전소재에서 실험적으로 구현된 결과와 연계하여 고성능 열전소재 개발에 필수적인 소재설계 지침에 대한 실효적인 정보를 제공하고자 한다.
그래핀(graphene)은 탄소나노튜브(CNTs)에 비해 가격 경쟁력이 있고 우수한 광투과성과 전기 및 열 전도성을 갖고 있어 반도체 소재, 방열 소재, 접점 소재 등에 적용 가능성이 높은 재료로 주목받고 있다. 특히 모바일 디바이스의 소형화, 고집적화 등의 이슈로 인해 그래핀 소재의 방열 소재 적용을 위해 다양한 연구가 진행되고 있다. 한편 산화 구리 나노선(CuO Nanowire)은 전기 및 열전도도가 우수하고 1차원 나노 구조는 부피대비 큰 표면적, 종횡비가 커서 뛰어난 열전도 구조로서 방열 소재로 응용되기 좋은 조건을 갖고 있다. 본 연구에서는 2차원 구조의 그래핀 나노플레이트(Graphene Nanoplatelet)와 1차원 구조의 CuO NW를 하이브리드화를 통해 열전도도 향상를 개선시키고자 하였다. 소재 합성은 GNP에 Cu 무전해 도금을 진행한 후 열산화 방식을 적용하여 CuO NW를 직접 성장시키는 방식으로 진행하였다. 합성된 GNP-CuONWs 다차원 나노구조체의 열전도도 측정은 에폭시에 분산시켜 레이져 플레쉬법을 이용하였다. 미세 구조 관찰 결과, CuO NW 성장 거동은 열처리 온도 및 시간 그리고 O2 가스의 순환 환경이 주요인자로 작용하는 것을 확인하였다. 열전도도 향상은 다차원 구조의 특성으로 인해 면접촉과 선접촉이 동시에 이루어졌기 때문인 것으로 분석되었으며, 이러한 CuO NWs morphology와 열전도도 향상과의 상관 관계에 대해 논의할 것이다.
고체상태에서 열에너지과 전기에너지를 직접적이고 가역적으로 변환할 수 있는 열전소재는 전기전도특성인 전기전도도 및 제벡계수와 열전도특성인 열전도도에 의해 그 성능이 결정된다. 하지만 전기전도도, 제벡계수, 열전도도는 소재의 조성, 결정구조 및 전자구조에 의해 결정되며, 서로 상관관계를 나타내기 때문에 성능 증대를 위한 효과적인 전략수립에 어려움이 있다. 본 논문에서는 열전소재의 성능과 관련한 수식에 대한 이해를 바탕으로 실험 결과와 연계하여 열전도도 저감 관점에서 효과적인 결함제어 기반 열전소재 성능 증대 전략을 수립할 수 있는 방법론을 제공하고자 한다.
최근 들어 에너지 개발과 환경문제의 해결방안으로 열전발전 및 열전냉각에 많은 관심과 연구가 진행되고 있다. 열전소재의 특성 향상을 위해 열전성능지수를 높이기 위하여 나노 입자상을 열전소재 내에 분산하고자 하는 연구가 진행되었다. Grain 내에 나노 입자를 분산하기 위해서는 원료 입자에서부터 나노 입자가 열전소재 내에 분산되어야 하며 이것은 산화물 나노입자의 코어-쉘 형성으로부터 가능하다. 이 과정에서 나노 입자를 열전소재 내에 코어로 분산하기위한 나노입자의 합성 및 제어가 필수적이다. 본 연구에서는 용융염법을 이용한 BaTiO3 나노 일자를 합성하고 이들을 용매에 분산하는 것을 목표로 하였다. 염으로는 KCl, LiCl, NaCl 및 이들의 혼합 염을 사용하였으며 염의 청가량, 염의 종류, 반응온도 및 반응시간의 변화에 따라 BaTiO3 나노 입자를 합성하였다. 또한, 합성된 나노 입자의 입자크기와 응집 제어를 통해 나노입자들의 분산 상태를 확인해 보았다. 이 결과는 SEM, TEM, 입도측정기, XRD등의 측정 결과를 통하여 확인하고자 하였다.
최근 다양한 카본 나노소재들이 열 전도성 필러로써 고분자 복합체의 열전도도 향상을 위해 연구되고 있다. 그러나 구조적 이방성을 갖는 탄소나노튜브(CNT) 혹은 그래핀나노플레이트(Graphene Nanoplatelet)를 복합체에 적용할 경우, 복합체의 수직 방향과 수평 방향에서의 열전도도가 3배 이상 차이가 나는 문제가 있다. 따라서 본 연구에서는 2차원의 GNP 표면 위에 1차원의 CNT를 직접 성장시킨 하이브리드 탄소소재를 이용하여 이러한 열전도도 이방성을 개선하고자 하였다. 하이브리드 탄소소재는 무전해 도금법과 열기상법으로 제조하였다. 합성된 하이브리드 탄소소재 및 CNT를 단독 혹은 혼합하여 필러를 만들고 이를 에폭시 기지 내에 분산시켜 복합체를 제작하였다. 필러 함량별, 필러 비율별로 제작된 복합체의 열전도도를 레이저 플래시 법으로 측정 비교하였다. 결과적으로 기존의 단일 필러들보다 열전도도 이방성이 1.5배 이상 개선된 방열용 에폭시 복합체를 제작할 수 있었다. 한편 하이브리드 탄소와 2% 이하의 CNT 배합에서 단독 필러 투입에 비해 45% 이상의 열전도율 향상을 확인하였다. 이는 미세구조 분석 및 성분 분석 결과, 필러 분산 정도가 열전도도 향상의 주요 인자로 작용하는 것을 확인하였고 기지 내 CNT가 열전도도 경로로 작용하기보다는 하이브리드 탄소소재의 균일한 분산에 영향을 준 것으로 사료된다.
열전재료는 제백효과(Seebeck effect)에 의해 폐열을 전기에너지로 변환시킬 수 있는 소재로서, 기존의 열전재료가 나노수준으로 크기가 줄어들 경우 양자제한효과에 의한 제백계수의 증가와 표면산란에 의한 열전도도 감소로 인해 벌크재료에 비해 높은 에너지변환효율을 가질 수 있을 것으로 기대되고 있다. 에너지 변환효율은 열전성능계수인 $ZT=S2{\sigma}T/k$로 정의되며 따라서 우수한 열전재료는 높은 제백계수 S와, 높은 전기전도도 ${\sigma}$ 및 낮은 열전도도 k를 갖는 재료여야 한다. 그러나 나노소재는 낮은 측정 신호와 측정소자준비가 어려워 기존 측정시스템으로는 원활한 측정이 어렵다. 특히 열전도도의 경우 나노소재 자체의 열전도 보다 나노소재 주변 구조에 의한 열전도가 큰 경우 정확한 열전도도 평가가 어렵다. 본 연구에서는 나노선의 열전물성을 평가하기 위해 MEMS기반 기술을 이용하여 열전물성 측정플랫폼(MEMS-based thermoelectric measurement platform, MTMP)을 개발하였다. 개발 된 MTMP는 얇은 Si nitride 브릿지들이 허공에 떠 있는 두 개의 아일랜드 형태의 멤브레인 구조를 지지하는 형태로 제작되었으며, 한 쪽 아일랜드구조 위에는 나노히터가 있어 두 아일랜드 구조 사이에 온도구배를 만들 수 있도록 제작되었다. 제작된 멤브레인을 이용하여 전기화학적인 방법으로 합성한 Bi-Te계 나노선의 S, ${\sigma}$ 그리고 k를 측정하였다. 측정결과 화학양론적 미세구조를 갖는 단결정 Bi2Te3 나노선은 300 K의 측정온도에서 $S=-57{\mu}V/K$, ${\sigma}=3.9{\times}10^5S/m$, k=2.0 W/m-K의 측정 값으로 ZT=0.19였다. 본 연구에서 개발한 MTMP는 나노선 뿐만 아니라 나노플레이트의 열전 측정에도 활용할 수 있는 구조로서 나노열전소재 측정에 널리 활용될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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