지반내 중금속의 저류와 이동에 대한 가장 중요한 인자는 토양 간극수의 pH이다. 점토의 완충능을 kaolinite, hectorite, attapulgite, Na-bentonite와 같은 4가지 점토에 대하여 연구하였다. 완충능의 크기는 hectoriteattapulgite>kaolinite의 순으로 나타났다. 완충능의 크기는 지반내 탄산염 함량과 양이온 교환능력이 완충능의 크기에 가장 영향을 미치며 유기물 함량과 비표면적의 영향은 적었다. 토양의 완충능을 모델링하기 위하여 수소 이온과 토양표면의 화학반응 기간의 화학반응을 정전흡착 모델을 이용하여 모델링하였다. 또한 탄산염 함량과 양이온 교환능력을 함수로 하는 회귀식을 제안하였다. 모델 검증을 위하혀 모델 예측치와 실험치를 비교하였는데 정전 흡착모델을 이용한 예측치가 실험치와 근사한값을 나타냈다.
방사성 폐기물의 주요 성분 중 하나인 Cs의 자연에서 정출되는 제올라이트인 차바자이트(chabazite)에 대한 흡착 특성을 알아보기 위해 XRD, EPMA, EC, pH, ICP 분석방법을 이용하여 동정 및 화학성분 분석을 하였다. 그리고 추가적으로 양이온 교환능력을 확인하였고 시간과 농도에 따른 Cs 흡착 및 타 양이온($Li^+$, $Na^+$, $K^+$, $Rb^+$, $Sr^{2+}$)에 대한 경쟁흡착 실험을 실시하였다. 본 연구에 사용된 차바자이트의 화학식은 $Ca_{1.15}Na_{0.99}K_{1.20}Mg_{0.01}Ba_{0.16}Al_{4.79}Si_{7.21}O_{24}$였고 Si/Al 비율과 양이온 교환능력은 각각 1.50와 238.1 meq/100 g으로 측정되었다. 시간과 농도에 따른 Cs 흡착 등온 실험결과를 흡착 반응 속도 모델과 등온 흡착 모델에 적용해본 결과 각각 유사 2차 반응과 Freundlich 모델에 부합하였으므로 고체 표면에 흡착 물질이 2개 이상의 다중 흡착 층을 이루는 것을 알 수 있으며 모델로부터 유도되는 상수 값을 통해 차바자이트의 Cs 흡착 능력정도를 평가하였다. 경쟁 흡착 실험 결과 이온의 종류에 따라 이온 교환되어 차바자이트 내에 존재하는 Cs의 몰 분율에서 차이를 보였다. 각 양이온과 세슘과의 액체에서 고체 내로 흡착되는 경쟁 경향이 $Na^+$, $Li^+$, $Sr^{2+}$, $K^+$ 그리고 $Rb^+$ 순으로 선택성이 있었으며 이는 수화 직경의 순서와 유사한 양상을 보였다. Kielland 도시법을 이용하여 Cs과 타 양이온의 교환 평형관계를 도시해 보았을 때에는 $Sr^{2+}$가 가장 선택성이 높았으며 그 다음으로 $Na^+$, $Li^+$, $K^+$, $Rb^+$ 순으로 선택성이 나타났고 모든 타 양이온에 대하여 양의 값을 나타내었다. Kielland 도시법에서 나타나는 평형상수 값의 순서는 열역학 및 반응 속도론적인 의미를 내포하고 있으므로 수용액에서 공극 내로 들어가는 Cs은 $Sr^{2+}$과의 공존 시 선호도가 높다는 것을 알 수 있다. 이는 경쟁하고 있는 수화된 양이온 간의 직경 차이가 원인일 것으로 추측된다. 본 연구 결과는 차바자이트가 높은 Cs 친화력을 가지는 것을 보여줌으로써 방사성 물질로 오염된 물에서 Cs을 선택적으로 교환할 수 있음을 보여주고 있다.
가압경수로 일차냉각수내 탈염공정의 효과적 운용을 위하여 Amberlite IRN-77 양이온 교환수지의 특성 및 Co(II), Ni(II), Cr(III), Fe(III) 이온의 흡착거동을 연구하였다. 용존 금속이온 농도가 약 $200\;mgL^{-1}$인 용액 100 mL에 대하여 이온교환수지 투입량은 약 0.6 g이 가장 적절하였으며, 이온교환 반응 속도 측정 결과 대부분의 흡착은 반응 1 시간 이내에 신속히 발생하였다. 수지에서의 양이온 교환은 Langmuir 흡착등온선을 잘 따르는 것으로 나타났으나, Fe(III)의 경우, 다른 금속과는 달리 쉽게 평형에 이르지 못하였으며 이는 공기와 오래 접촉한 결과 철산화물 또는 수산화물을 형성하며 용액 중으로부터 침전되기 때문인 것으로 관찰되었다. 전자가가 동일한 Co(II)와 Ni(II)가 동시에 포함된 모의 조제용액에 대하여 흡착실험을 한 결과, 각 이온은 거의 동일한 흡착거동을 보였다. 그러나 전자가가 큰 Cr(III)이 첨가된 경우, 이들은 기존에 수지에 흡착되어 있던 전자가가 낮은 금속들을 탈착시키고 대신 흡착하는 경향을 보였다. 따라서 이온교환수지를 이용한 효과적인 탈염 공정을 위해서는 용존 금속 상호간의 경쟁적 흡착관계의 규명이 필요한 것으로 여겨진다.
버네사이트(birnessite)는 약 7Å의 d-spacing을 가지는 대표적인 층상형 산화망간광물로 높은 양이온 교환능력을 가지기 때문에 지하수나 퇴적물 공극 유체의 화학조성을 결정짓는 중요한 역할을 한다. 버네사이트의 양이온 교환 반응 기작을 규명하기 위해서는 층간 내 양이온의 배위 환경과 결정구조에 대한 원자 수준의 이해가 매우 중요하다. 이번 연구에서는 원자 수준의 계산광물학 방법인 고전 분자동역학(classical molecular dynamics; MD) 시뮬레이션을 이용하여 기존 실험에서 보고된 화학조성을 가지는 삼사정계 Na-와 K-버네사이트의 결정구조, 층간 양이온의 배위 환경 및 적층 구조를 계산하였다. 계산 결과는 기존 X-선 실험에서 보고된 격자 상수와 층간 배위 환경을 잘 재현하여 시뮬레이션 방법의 신뢰성을 보여주었으며, X-선 실험만으로는 구분하기 어려운 층간의 양이온과 물 분자 위치를 구별한 원자 수준의 정보를 제공하였다. 망간 팔면체 층의 적층 순서는 동일하지만 층간 내 Na+와 K+의 위치가 서로 상이하고, 층간 양이온의 배위 환경과 결정구조 간의 상관관계를 보인다. 원자 수준의 분자동역학 시뮬레이션은 버네사이트의 양이온 교환 반응 기작 규명에 크게 기여할 것으로 기대한다.
$Cu^{n+}$ 교환된 Y형 제올라이트 상에서 진행되는 NO분해반응의 특성을 양자화학적 계산을 통해 해석하였다. 제올라이트내 양이온 자리를 나타내는 Cluster모델들에 대해 CNDO/2와 같은 이론적 계산을 수행하여 전체에너지, LUMO에너지 및 Wiberg결합차수값들을 얻었다. 각 모델들의 전체에너지와 결합차수값들을 통해 제올라이트 골격내 $Cu^{n+}$ 양이온 자리에서의 NO분해반응에 대한 반응기구를 고찰하였다. 제안된 분자모델들은 각기 다른 Si/Al비와 $Cu^+$ 및 $Cu^{2+}$ 교환된 양이온의 경우로 구분하여 고찰하였다. LUMO에너지의 계산을 통해 모델분자들의 L산성도를 해석하였다. NO분해반응의 메카니즘은 NO의 흡착, $N_2$ 및 $O_2$로의 분해, $N_2$ 및 $O_2$의 탈착의 단계가 연속적으로 진행될 가능성이 있었다. 양이온 자리에서 $Cu^{2+}$는 $Cu^+$ 보다 더 강한 L산성을 나타내었다.
높은 난소화성 획분을 갖는 난소화성 덱스트린은 열처리 덱스트린의 효소 가수분해액을 에탄올 또는 강산성 양이온 교환수지(UBK 530)로 처리함으로써 제조하였다. 난소화성 획분, 식이섬유 및 수출을 고려하여 ${\alpha}-amylase$와 amyloglucosidase를 반응시킨 가수분해액으로부터 난소화성 덱스트린을 제조하기 위한 에탄올 처리의 최적 조건은 에탄올을 30%(w/w) 효소 반응액에 고형분 대비 5배로 첨가하여 상온에서 3시간 동안 방치시키는 공정이었다. 포도당을 포함하는 저분자 당류와 고분자 당류를 강산성 양이온 교환수지에 의해 분리한 결과 내열성 ${\alpha}-amylase$와 amyloglucosidase에 의한 초기 효소 반응액은 43.6%의 DPI(glucose)과 51.5%의 DP4+(maltotetaos이상)를 나타낸 반면, 양이온 교환수지에 의해 초기 효소 반응액의 50%까지 분취한 난소화성 덱스트린은 7.1%의 DPI(glucose)과 91.2%의 DP4+(maltoteoaose이상)를 나타내었다. 따라서, 초기 효소 반응액의 난소화성 획분 44.5%는 저분자 당류의 분리 후 78.9%까지 증가하였다.
본 연구에서는 전기화학적 이온교환체 중의 하나인 nickel hexacyanoferrate($KNiFe(CN)_6$) 막 전극을 사용하여 세슘 양이온을 분리하는 실험을 수행하였다. 1.0M $NaNO_3$와 1.0M $CsNO_3$의 단일성분계 및 이성분계 수용액에서 순환전위곡선을 측정하여 전극전위, 전류, 전기량의 변화 거동을 조사하였으며, 실험 전과 후에 $KNiFe(CN)_6$ 막의 구조 형태와 원자조성의 변화를 각각 SEM과 EDS 분석을 통하여 조사하였다. 또한 나트륨과 세슘 용액에서 교대로 이온교환 반응을 수행하여 측정한 순환전위곡선과 원자조성으로부터 $KNiFe(CN)_6$의 이온 선택성을 조사하였다. 본 연구의 실험 결과에 의하면, 전기를 인가한 $KNiFe(CN)_6$ 이온교환체는 화학적 유 무기물 이온교환체에 비해 약 40배 이상의 우수한 내구성을 가짐을 알 수 있었다. 또한 $KNiFe(CN)_6$ 이온교환체는 나트륨보다 세슘에 대해 보다 높은 선택도를 가짐을 확인할 수 있었다.
PP-g-AA 부직포의 양이온교환기능성 카르복실기(-COOH)를 DETA를 사용하여 화학적 개질반응을 통해 아민기($-NH_2$)를 도입한 음이온교환성 PP-g-AA-Am 부직포를 합성하였다. PP-g-AA-Am 부직포에 대한 회분식 흡착실험을 통하여 흡착등온, 흡착평형 및 공존이온 영향을 살펴보았다. $PO_4$-P의 흡착거동은 Langmuir 흡착등온식에 일치하였으며 흡착에너지는 10.3 kJ/mol로 $PO_4$-P의 흡착과정을 이온교환 반응으로 설명할 수 있었다. 음이온이 같은 몰농도로 혼합된 용액에서 PP-g-AA-Am 부직포의 이온 경쟁력은 $SO_4\;^{2-}$>$PO_4\;^{3-}$>$NO_3\;^-$>$NO_2\;^-$ 순이었다. 또한 PP-g-AA-Am 부직포는 모든 실험에서 이온교환수지인 PA308보다 $PO_4$-P의 흡착능이 우수한 것으로 나타났다.
본 연구는 벌크 중합을 이용하여 하이퍼브랜치 poly(styrene-co-divinylbenzene) (이하 PSD로 칭함)을 합성하고, 이를 설폰화하여 이온교환 용량이 큰 양이온 교환체를 합성하였다. 또한 FT-IR, $^1H-NMR$, 및 GPC 분석을 통하여 하이퍼브랜치 PSD 이온교환체의 분자량 및 구조 확인을 하였다. 하이퍼브랜치 PSD의 분자량과 점도는 DVB의 양이 증가함에 따라 모두 증가하였으며, 각각 최대값이 9410 g/mol과 338 cP로 나타났다. 또한, 가교제의 양이 증가함에 따라 반응속도가 증가하였으며, PSD의 용해도는 감소하였고, DVB 농도가 0.1 mlol%에서 용매 100 mL에 22g이 용해되었다. 또한, 하이퍼브랜치 PSD 이온교환체의 함수율과 이온교환 용량은 설폰 산기의 함량이 증가함에 따라 증가하였으며, 각각 최대 18.2%, 4.6 meq/g이었다. 구리 및 니켈에 대한 흡착이 40분 이내에 거의 100% 이루어졌다.
이온 교환막은 전기투석, 확산투석, Redox flow 전지, 연료전지 등 다양하고 넓은 분야에서 사용되고 있다. 초음파를 이용하여 만들어진 PVC 양이온 교환막을 시간을 변화시켜 가면서 술폰화 반응에 의해 제조하였다. 술폰화제로 황산을 사용하였으며, 술폰화 PVC 양이온 교환막의 기본구조와 특성을 FT-IR, EDX, Water uptake, 이온교환용량(IEC), 전기저항(ER), 전도도, 이온수송수 및 표면 morphology를 SEM 분석하였다. FT-IR 스펙트럼 분석결과 술폰화 PVC 양이온 교환막에 술폰산기가 도입되었음을 확인하였으며 멤브레인의 Water uptake, IEC, 전기 저항 및 ion transport number의 최대값은 각각 40.2%, 0.87 meq/g, $35.2{\Omega}{\cdot}cm^2$ 및 0.88이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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