일반적으로 고농도의 암모니아성 질소, 인 및 불소가 동시에 고농도로 함유되어 있는 반도체 폐수를 처리하기 위하여 사전에 불소를 적절한 방법으로 제거하는 것이 매우 중요하다. 이를 위하여 칼슘을 이용한 제거법이 널리 채택되고 있다. 그러나 불소제거를 위하여 주입하는 칼슘은 암모니아성 질소와 인의 제거를 위한 struvite 반응에 저해를 주기 때문에 최대로 제거할 필요가 있다. 따라서 본 연구는 불소와 칼슘이 함유된 폐수를 대상으로 struvite 결정화반응을 수행할 때 미치는 영향 인자에 대하여 알아보았다. 불소 농도가 증가할수록 암모니아성 질소와 인의 제거율이 급격하게 감소하는 것으로 나타났으며, 특히 인이 암모니아성 질소보다 영향을 크게 받는 것으로 나타났다. 또한 폐수중의 칼슘 농도 증가에 따른 영향은 칼슘 농도가 500 mg/L까지 struvite의 결정구조와 일치하였으나 침전물의 순도는 떨어지는 것으로 확인되었고, struvite 반응시 칼슘에 대한 영향은 인보다 암모니아성 질소가 더 크게 받는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 인 및 암모니아 흡착에 효과적인 La(III) 및 제올라이트를 적절히 결합하여 호소수 및 연못 등의 질소 및 인을 동시에 효과적으로 제거할 수 있는 La(III)-zeolite 복합체 개발을 목적으로 하였다. 연구 결과 La(III)-zeolite 복합체 제조 시 최적 결합 비는 0.0048 La(III) g:1 zeolite g 인 것으로 나타났다. 복합체 제조 시 건조 온도는 인 흡착에 결정적인 영향을 주는 것으로 나타났는데 상온 건조가 가장 적합한 것으로 관찰되었다. La(III)-zeolite 복합체 최적 주입량은 4.052 g/L로 나타났다. La(III)-zeolite 복합체 주입 시 최적 흡착 시간은 90 분으로 나타났다. 수용액상에서 알칼리도의 존재는 암모니아 및 인흡착에 긍정적인 영향을 주는 것으로 관찰되었다. 상온에서 건조시킨 La(III)-zeolite 복합체는 용액 내에서 La(III)의 탈리 현상이 관찰되지 않았으며, 이는 La(III)-zeolite 복합체가 인을 흡착하여 바닥에 가라앉은 후 바닥으로부터 용출되는 인을 효과적으로 차단 할 수 있음을 의미한다.
본 연구는 도시하수 처리시 부유성장 미생물만을 이용하는 표준 활성슬러지 공정(Conventional Activated Sludge; CAS) 및 MLE(Modified Ludzack-Ettinger) 공정과 부유 및 부착 미생물을 동시에 활용하는 하이브리드(hybrid)형 공정인 M-Dephanox(Modified-Dephanox) 공정의 유기물, 질소 및 인 제거효율을 상호 비교 검토하고자 하였다. M-Dephanox 공정은 기존 Dephanox 공정의 단점을 극복하기 위하여 고안된 공정으로서 기존 Dephanox 공정에 비해 탈질 효율을 증가시킬 수 있다. 연구 결과 부유 성장 미생물을 이용하는 MLE 공정에 비해 하이브리드형 공정인 M-Dephanox 공정의 TCOD, T-N 및 T-P 제거효율이 각각 12.3, 18.6, 28.2% 더 높게 관찰 되었다. M-Dephanox 공정이 MLE 공정에 비해 유기물 및 질소 제거 효율이 더 높은 원인은 M-Dephanox 공정이 하이브리드 공정이자 다단 슬러지 공정(multi-sludge)인 동시에 생흡착(biosorption)을 이용한 효과적인 유기물 이용 기작이 있기 때문이다. M-Dephanox 공정의 질산화 반응조에서의 암모니아성 질소 제거효율은 약 2hr의 수리학적 체류시간에서 약 96.7%로 나타나 Dephanox 공정과 관련한 기존 문헌에서 보고된 5 hr의 체류시간 보다 3 hr 짧은 수리학적 체류시간에서도 높은 암모니아성 질소 제거효율을 관찰 할 수 있어 전체 공정의 수리학적 체류시간을 줄이는데 커다란 역할을 할 것으로 기대된다.
마이크로버블-산소를 이용한 물리 화학적인 방법에 의해 가축분뇨에 포함된 유기오염물질과 질소, 인 제거에 효과를 실험실 규모의 단일 반응기를 이용하여 알아보았다. 사용한 가축분뇨의 성상은 TCOD $36,894{\pm}5,024mg/L$, SCOD $22,031{\pm}2,018mg/L$, 암모니아성질소 $4,150{\pm}35mg/L$, 그리고 인산염인 $659{\pm}113mg/L$로 고농도의 유기오염물질과 영양염류를 포함하였다. 마이크로버블과 함께 사용한 기체로 공기를 사용하였을 때 보다 산소를 사용하였을 때, 그리고 산소의 공급량이 많았을 때 유기오염물질, 질소, 인 제거량이 증가하였다. 산소를 분당 600 mL 사용하였을 때 공기를 사용했을 때와 비교하면 TCOD 제거율은 2.5배, 인은 약 5.6배 높았다. 또한 반응 시간이 길수록 영양염류의 제거율은 점진적으로 증가하여, 암모니아성질소와 인 제거는 각각 $41.03{\pm}0.20%$와 $65.49{\pm}1.39%$까지 제거되었다. 인 제거율을 증가시키기 위해 마이크로버블 적용 한 후 유출수를 응집침전을 시켰을 때, 인은 유입된 인 농도 대비 최대 92.7%까지 제거되는 것이 확인되었다. 그러나 유기오염물질(TCOD) 제거는 초기 6시간 이내에 $28.7{\pm}0.2%$까지 제거되었으나 더 이상 제거되지 않았다. 이 연구 결과 마이크로버블-산소를 가축분뇨 뿐만 아니라 다양한 하 폐수처리장의 포기조에 적용하면 연계된 단위 공정에 부하를 줄일 수 있으며 또한 고품위의 안정적인 유출수를 생산할 수 있는 방법으로 제시할 수 있을 것으로 판단된다.
유기물 제거뿐만 아니라 안정적으로 질소와 인의 동시 제거를 위한 순환식 생물막 반응기를 제작, 운전하여 최적의 운전 인자를 도출하고, 질소 제거의 텃 번째 단계인 질산화 및 뒤이은 탈질에 관여하는 미생물들의 군집 구조 분석을 수행하였다. 유기물 제거와 질소와 인의 동시 제거를 위한 순환식 생물막 반응기는 143일 동안 운전되었다. 이 결과 $COD_{cr},\;BOD_5$, SS의 경우 각각 88, 88, 97%의 평균 제거효율을 보였다 이 기간 중 질산화율은 약 96% 정도로 유입 ${{NH_4}^{+}}_{-}N$의 대부분이 제거됨을 보였다. 하지만 탈질율은 평균 45% 정도로 나타났다. 반응기로 유입되는 총 인의 경우 약 44%가 제거되었다. 질소제거의 첫 번째 단계인 질산화가 일어나는 호기성 반응조 내 질산화 미생물의 경우 FISH 관찰 결과, 주요 암모니아 산화균 및 아질산 산화균으로는 Nitrosomonas spp.와 Nitrospira sap.가 관찰되었다. 또한 탈질 반응이 일어나는 준혐기성 반응조에서는 Rhodobacter, Rhodovulum, Roseebacter 그리고 Paracoccus 속에 속하는 탈질 미생물들이 전체 미생물의 약 10~20% 정도를 차지하며 분포하였다.
사육조 용적 2.5m^3인 pilot-scale 순환여과식 양어장에 나일 틸라피아를 $5\%$와 $7\%$의 사육밀도로 사육하면서 회전원판 반응기의 암모니아성 질소, 아질산성 질소 및 질산성 질소와 같은 무기질소와 유기물 등과 같은 오염물의 처리 능력을 점검하고자 하였으며 회전원판 반응기의 산소 전달 효율에 대해서도 고찰하였다. 총 암모니아성 질소의 제거속도는 사육밀도 $5\%$의 경우 $30\~80 g/m^3$$\cdot$day의 범위에서 변화하여 $39.4g/m^3{\cdot}day$ 정도의 평균 제거속도를 나타내었다. 사육밀도 $7\%$에서는 15일 이전에는 $30\~80g/m^3{\cdot}day$의 범위로 사육밀도 $5\%$와 유사하였으나 그 이후에는 제거속도가 $80\~170g/m^3{\cdot}day$의 범위로 크게 상승하여 평균 제거속도가 $86.0g/m^3{\cdot}day$ 정도로 나타났다. 회전원판 반응기의 평균 총 암모니아성 질소 제거율은 사육밀도 $5\%$의 경우 $24.5\%$였으며 사육밀도 $7\%$의 경우 $16.0\%$로 나타나 $5\%$의 사육밀도에서 더 높은 제거율을 나타내었다. 아질산성 질소의 평균 제거속도와 평균 제거율은 사육밀도 $5\%$는 $14.6g/m^3{\cdot}day$와 $8.1\%$ , 사육밀도 $7\%$는 $8.1g/m^3{\cdot}day$와 $10.1\%$로 나타났으며 질산성 질소의 평균 제거속도와 평균 제거끌은 사육밀도 $5\%$는 $-56.6g/m^3{\cdot}day$와 $-0.74\%$,사육밀도 $7\%$는 $-142.6g/m^3{\cdot}day$와 $-0.63\%$로 나타났다. CODcr,의 제거속도는 사육밀도 $5\%$에서는 평균 1,700g/m^3$\cdot$day, 사육밀도 $7\%$에서는 평균 $4,000g/m^3{\cdot}day$의 값을 나타내어 총 암모니아성 질소의 제거 속도에 비해 매우 높은 값을 나타내었으며 평균 $COD_Cr$, 제거율은 각각 14.5, $29.1\%$이었다. 회전원판 반웅기는 질산화와 유기물 제거에 소요되는 용존산소를 자체적으로 수급할 뿐 아니라 순환수에 용존산소를 더 공급하는 폭기시설의 역할을 동시에 수행할 수 있었으며 사육밀도 $5\%$에서의 평균 폭기 속도는 $280g/m^{3}{\cdot}day$, 사육밀도 $7\%$에서는 $255g/m^3{\cdot}day$였다.
본 연구는 도시하수 처리시 부유성장 미생물만을 이용하는 MLE(Modified Ludzack-Ettinger) 공정과 부유 및 부착 미생물을 동시에 활용하는 하이브리드(hybrid)형 공정인 M-Dephanox(Modified-Dephanok) 공정의 유기물, 질소 및 인 제거효율을 수리학적 체류시간에 따라 상호 비교 검토하고자 하였다. H-Dephanox 공정은 기존 Dephanox 공정의 단점을 극복하기 위하여 고안된 공정으로서 기존 Dephanox 공정에 비해 탈질 효율을 증가시킬 수 있도록 고안되었다. 수리학적 체류시간에 따른 유기물, 질소 및 인 제거효율을 관찰한 결과 하이브리드 공정인 H-Dephanox 공정이 MLE 공정에 비해 높은 제거효율이 관찰되었으며, 특히 질산화의 경우 수리학적 체류시간이 6, 5, 4, 3.5 hr으로 짧아짐에 따라 MLE 공정이 M-Dephanox 공정에 비해 질산화 영향을 더 심하게 받는 것으로 나타났다. M-Dephanox 공정의 질화반응조에서의 암모니아성 질소 제거 효율은 질산화 반응조의 HRT 1.59 hr에서 약 92%를 나타내 매우 짧은 수리학적 체류시간에서도 질산화 반응이 원활하게 일어나는 것을 관찰 할 수 있었으며, 질산화 반응조로 유입되는 유기물의 영향을 심하게 받는 것으로 관찰되었다. 질산화 반응조에서의 HRT 단축은 전체 공정의 HRT도 줄이는 결과를 가져옴을 관찰 할 수 있었다.
본 연구에서는 seed 물질을 첨가함으로써 struvite 결정핵의 생성 및 성장단계를 단축시키고자 하였다. 본 연구에서는 seed 물질의 성상(모래, 안트라사이트, struvite)별, 입자의 크기(44$\sim$63 $\mu$m, 63$\sim$88 $\mu$m, 88$\sim$114 $\mu$m)별, 교반조건($G{\cdot}t_d$)에 따라 결정핵의 생성속도론에 미치는 영향을 관찰하였다. 모래와 안트라사이트는 seeding 하지 않은 경우에 비하여 암모니아성 질소제거효율이 각각 9%, 11%로 향상되었으며, struvite로 seed한 경우는 암모니아성 질소제거효율은 20% 이상 향상되었다. Seeding에 따른 struvite 결정화 효율은 seed 입자의 비표면적과 밀접한 상관관계가 있다. Seed 물질입자의 비표면적이 클수록 struvite 핵생성 및 성장을 향상시켰다. 또한 struvite 결정화 반응시 동질의 seed 물질(struvite seeds)을 사용하여 2차 핵생성을 유도하면 struivte 결정의 핵생성 및 성장을 위한 $G{\cdot}t_d$값을 단축시킬 수 있는 것으로 나타났다. 본 연구에서 고려한 입자크기에 대해서는 seed 입자크기에 대한 영향은 확인되지 않았다. Struvite 결정핵 생성속도론에서 $G{\cdot}t_d$값은 매우 중요한 인자로써 작용하였다.
본 연구는 '99년 7월에 벤처형 중소기업 기술개발 지원사업으로 신규 계약된 과제로서 상수원수의 전처리 및 하수 2차 침전수의 재처리 공정에 활용될 생물 산화 여과지를 개발하는 것이다. 생물 산화 여과 system은 상수 원수의 전처리, 상수도의 고도정수 처리, 하수 및 폐수처리에 이용될 수 있는 것으로, 특히 물리적 여과기능과 포기 과정을 통한 산화 기능을 포함하는 생물학적 분해 및 자연정화처리환경을 유지하여 수질이 악화된 상수도의 전·후처리나 하.폐수의 3차 처리에 적용하기 위한 것이다. 생물 산화 여과 시스템은 여과지의 하부 장치에 균등한 공기(산소)공급시설을 하여 여과층에 연속적으로 공기를 공급하면서 여과를 함으로서 생물막 여과 및 산화 기능으로 유기물질, 철, 망간 등을 제거하고 공기의 부상력에 의하여 조류, 부유물질, 냄새 등을 동시에 제거하는 System이다. 현재 상수처리 공정으로서의 생물 산화 여과지 개발을 위해 Bench-scale과 semi-pilot plant를 거쳐 Y시 M취수장애 pilot plant를 설치하여 연구를 진행중에 있으며, 또한, G시 G하수처리장에 하수처리 공정에 관한 연구를 위해 pilot plant를 설치하고 하수 3차 처리와 저농도 하·폐수 처리를 중심으로 연구중에 있다. 아래의 연구 결과는 정수처리 공정 연구를 위한 Bench-scale plant실험을 통해 얻은 결과치이며 현재까지 진행된 연구는 주로 정수처리 공정 중심으로 이루어 졌으나 pilot plant에서는 정수 및 하수처리에서의 생물산화여과공정의 연구가 진행중이다. 현재 연구가 진행중이므로 각 인자별 최적운전조건 등은 계속적인 실험과 연구를 통해 찾아지겠으나 현재까지 수행된 연구자료를 기반으로 볼 때 생물산화 여과장치는 탁도, SS, VSS 등의 제거에 탁월한 효능을 보이고 있다. 수처리용 장치로서의 이러한 기본적인 기능 이외에 NPOC, DOC 제거에도 뛰어난 효능을 보이고 있으며 특히 정수처리 공정에서 문제시 되고 있는 동절기 암모니아성 질소제거 또한 큰 가능성을 보여주고 있다. 그 동안 외국기술에 전면 의존해 오던 생물 산화 여과방식의 국내개발은 비용 절감뿐만 아니라 국내 실정에 맞는 기술개발이라는 점에서 향후 그 적용 범위를 넓혀 갈 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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