Ni-PTFE composite plated on graphite (C/Ni-PTFE) and PTFE (PTFE/Ni-PTFE) particles were prepared uniformly by electroless composite plating. The conductivity of C/Ni-PTFE particles was 280 S/m higher than 95 S/m of PTFE/Ni-PTFE particles at same composite plating condition (Ni:35~36 wt%, PTFE:8 wt%). The C/Ni-PTFE particles were formed into the C/Ni-PTFE plate using heat treatment at $350^{\circ}C$ under 10~$1000\;kg/cm^2$. The C/Ni-PTFE plate showed 1) high conductivity of $5.7\;{\times}\;10^4\;S/m$ due to the existence of graphite as conducting aid and the formation of 3-dimensional Ni network 2) good gas diffusion caused by various pore volumes (0.01~$100\;{\mu}m$) in the plate. The plate could be useful for an electrode in an alkaline fuel cell (AFC). The current density of C/Ni-PTFE electrode indicated $84\;mA/cm^2$ at 0.3V and it was 3.0 times higher than that of PTFE/Ni-PTFE electrode.
Ni-plated polytetrafluoroethylene(Ni-PTFE) particles($25{\mu}m$, $500{\mu}m$) were prepared by using nickel electroless plating. The Ni content in Ni-PTFE particles increased with increasing the amount of reduction agent. At about 53 wt% Ni content, $25{\mu}m$ Ni-PTFE particles showed conductivity of 320S/m. The Ni-PTFE particles were formed into the Ni-PTFE plate using heat treatment at $350^{\circ}C$ under $10{\sim}1000kg/cm^2$. The Ni-PTFE plate displayed the high conductivity of 5100S/m due to the formation of 3-dimentional Ni network. The plate was used as an electrode in an alkaline fuel cell(AFC). In terms of the current density, the Ni-PTFE electrode having higher Ni content(53 wt%) showed improved performance.
최근에 알칼리막연료전지의 막전극접합체에서 이오노머에 의한 촉매 피독에 대한 연구 결과들이 보고되고 있다. 본 연구에서는 이를 해결하기 위해서 전극 제조 시에 사용되는 유기용매의 성분을 조절하여 막전극접합체의 성능을 향상시키고자 하였다. Fuma-Tech사의 상용 이오노머를 사용하여 N-Methyl-2-pyrrolidone (NMP)와 Ethylene glycol (EG)를 이용한 4가지의 혼합용매를 제조하였다. 혼합용액을 이용하여 제조된 캐소드 전극은 NMP기반의 상용 이오노머에 비해서 약 36%의 향상된 분극성능을 나타내었다. 이것은 용매의 종류에 따른 이오노머의 분산성 차이에 따른 결과로 추측되며 비균일성 분포의 이오노머가 전극의 성능을 향상시키는 것으로 관찰되었다. 이에 관한 원인분석을 위해서 막전극 접합체의 고주파 저항, 내부저항 보정 분극곡선, Tafel 기울기, Mass activity 및 임피던스 분광법을 사용하여 특성 분석을 실시하였다. 이오노머의 비용매의 비율 증가에 따라서 캐소드 전극 성능이 개선되는 것을 확인하였고, 이것은 이오노머의 입도 분포에 따라서 촉매의 피독이 감소되는 결과로 판단된다.
산소전극 촉매로서 페롭스카이트형 산화물을 사용하여 알칼리형 연료전지에서의 산소환원반응에 관하여 연구하였다. 능금산(malic acid)을 사용하여 고표면적의 페롭스카이트형 $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{1-x}Fe_xO_3$(x=0.00, 0.01, 0.10, 0.20, 0.35 및 0.50) 산화물을 제조하였으며, Fe 치환량과 암모니아수 첨가량에 따른 XRD 구조와 비표면적의 변화를 고찰하여 Fe와 암모니아간에 생성되어지는 착화합물이 페롭스카이트로의 구조안정화와 비표면적 증대의 주요임을 알았다. 그리고 페롭스카이트 단일상을 얻기 위해서는 다단계 승온처리가 필요했으며, XRD 실험결과 단순 정입방체상이 형성됨을 확인하였다. $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{1-x}Fe_xO_3$ 산화물을 촉매로 사용한 알칼리형 연료전지용 산소전극의 산소환원반응활성을 측정하기 위하여 순환 전압-전류법, 정전압-전류법, 전류단절법 등을 이용하였다. $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{1-x}Fe_xO_3$ 산화물에서 Fe의 치환비가 증가함에 따라, x=0.01에서 최소, x=0.20와 0.35 사이에서 최대의 산소환원활성(전류밀도)을 보였으며, 이와 같은 경향은 표면적의 변화와 무관하였다.
A series of QPAE/TiO2-x (x = 1, 4, 7 and 10 wt%) organic/inorganic composite membranes were prepared as electrolyte membranes for alkaline anion exchange membrane fuel cells by controlling the content of inorganic filler with quaternized poly(arylene ether) (QPAE) random copolymer. Among the prepared QPAE/TiO2-x organic/inorganic composite membranes, the highest ionic conductivity was 26.6 mS cm-1 at 30℃ in QPAE/TiO2-7 composite membrane, which was improvement over the ionic conductivity value of 6.4 mS cm-1 (at 30℃) of the pristine QPAE membrane. Furthermore, the water uptake, swelling ratio, ionic exchange capacity, and thermal property of QPAE/TiO2-x composite membranes were improved compared to the pristine QPAE membrane. The results of these studies suggest that the fabricated QPAE/TiO2-x composite membranes have good prospects for alkaline anion exchange membrane fuel cell applications.
알칼리막 연료전지에 사용되는 음이온 교환막은 OH-을 전달하는 역할을 하며 연료전지의 성능에 많은 영향을 미친다. 따라서 음이온 교환막의 정확한 OH- 전도도를 측정하는 것은 매우 중요하다. 그러나 OH-은 대기 중의 CO2에 의해 중탄산염 형태로 쉽게 피독되어 전해질막의 정확한 OH- 전도도를 측정하는 것은 매우 어렵다. 본 연구에서는 음이온 교환막의 정확한 OH- 전도도를 측정하기 위하여 전기화학적 이온교환 처리법을 검증하였다. 또한 CO2에 노출된 전해질막의 거동을 OH- 전도도 변화를 통하여 확인하였다. 상용 음이온 교환 막인 Fumatech사의 FAA-3-50과 Orion Polymer사의 Orion TM1와 함께 본 연구 그룹에서 개발한 QPP-6F를 사용하여 정확한 OH- 전도도 측정 및 CO2 피독 효과에 대해서 분석하였다.
화석연료 사용이 증가하면서 온실가스 및 대기오염가스 등의 환경오염 문제가 심각해졌다. 이를 해결하기 위한 신재생에너지, 친환경적인 대체에너지원을 찾기 위한 많은 연구가 이뤄지고 있다. 연료전지는 전기에너지를 발생하며 부산물로 물만이 생성되는 친환경 에너지 발생장치다. 특히, 전해질로 음이온 교환막을 사용하는 음이온 교환막 연료전지(Anion Exchange Membrane Fuel Cell)는 높은 촉매의 활성으로 양이온 교환막 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel cell)와 다르게 저가의 금속 촉매를 사용할 수 있는 장점 때문에 관심이 높아지고 있다. 음이온 교환막으로써 요구되는 주요 특성은 높은 이온($OH^-$) 전도도 및 높은 pH의 구동조건에서의 안정성이다. 본 연구에서는 PPO계 고분자의 화학적 가교 반응을 이용해 얻어진 가교형 고분자 막의 낮은 기계적인 특성과 치수 안정성을 높이기 위해 보다 높은 분자량을 갖는 고분자 사용과 함께 가교율 증대를 통해 보다 높은 이온 전도도와 기계적인 성질, 높은 화학적인 안정성뿐만 아니라 실제 연료전지 구동조건에서 높은 셀 성능을 갖는 AEMFC용 고분자 전해질 막을 개발했다.
알칼리형 연료전지의 수소극을 제작하기 위해 니켈을 사용하였다. 분극곡선을 측정한 결과 최적의 전해질 농도와 운전온도 조건은 6N KOH와 $80^{\circ}C$였다. 다양한 양의 PTFE 현탁액을 첨가하며 제조한 수소극에서의 전도도와 겉보기기공도 및 전류밀도를 비교한 결과 10wt%의 PTFE를 첨가하는 경우가 가장 적당함을 알았다. CO 화학흡착량으로부터 표면적을 구했으며 10wt%의 PTFE를 침적시키고 $340^{\circ}C$에서 소결시켜 제조한 수소극의 경우 $200mA/cm^2$ 이상의 전류밀도를 나타내었다. 전극의 표면구조를 SEM으로 관찰하였고 cold pressing, hot pressing, rolling 및 calendering 방법 등의 전극제작방법에 따른 전기화학적 특성을 고찰하였다.
알칼리형 연료전지의 수소극 촉매로 사용되는 Raney 니켈의 제조방법과 조촉매 첨가에 따른 전극특성을 전기화학적 방법을 통하여 고찰하였다. Raney 니켈은 소결온도를 $700^{\circ}C$로 하고 니켈 대 알루미늄의 함량비를 중량비 60:40으로 하여 제조한 것이 전극성능이 우수하였다. 조촉매로 티타늄을 첨가하면 촉매활성과 전극특성이 증가함을 알았으며 특히 2w/o의 티타늄이 첨가된 전극이 2.4A/g의 가장 우수한 질량활성을 갖고 있었고 이때의 촉매의 평균 입자크기는 $5.8{\mu}m$였다. 임피던스법에 의해 전극반응의 거동을 평가하였으며 티타늄이 2w/o 첨가된 전극에서의 저항값과 capacity를 측정한 결과 $0.3{\Omega}cm^2$, $0.42F/cm^2$을 나타내었다.
콜로이드 방법에 의해 은입자를 카본블랙에 담지시켜 알칼리형 연료전지의 산소극의 촉매로 사용하였다. $AgNO_3$와 $NaBH_4$의 혼합용액에 sodium dodecyl benzenesulfonate를 첨가하여 콜로이드 용액을 만들었고 이를 전기영동법으로 확인하였다. 입자크기에 대한 전극성능의 영향과 화학흡착을 고찰한 결과 $200{\AA}$의 촉매로 제조한 전극이 가장 우수하였으므로 이를 위해 계면활성제의 첨가효과, 담지시의 교반시간과 담체로 사용되는 카본의 분산성에 따른 은입자의 응집현상을 검토하였다. 열처리 효과에 의한 입자 크기의 증가를 고려할 때 계면활성제의 첨가량을 $10mg/{\ell}$으로 하고 9시간 교반하여 $100{\AA}$의 입자크기를 갖는 촉매를 제조한 뒤 이를 이용하여 전극을 제작하는 것이 가장 좋았다. 또한 카본블랙을 초음파 분산기로 분산시키는 경우 30초 이후에는 재응집현상이 일어남을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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