• 자원환경지질
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• 제37권4호
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• pp.375-381
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• 2004

장주기 방사성 폐기물인 악티나이드 원소들을 고정화시킬 수 있는 파이로클로어 (pyrochlore; CaCeH$f_xTi_{2-x}O_7$=0.2, 0.6, 1.0, 1.4, 1.8, 2.0)를 합성하여 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 상온에서 400kg/$cm^2$의 압력으로 성형한 후, 산소분위기에서 1200∼1$600^{\circ}C$ 범위로 소결온도를 변화시키면서 소성하였다. 합성된 시료는 XRD를 사용하여 상분석을 실시하였다. 실험결과, 파이로클로어의 최적 합성조건은 산소분위기 하에서, 각각의 조성에 따라, 1300∼150$0^{\circ}C$로 매우 다양하였다. 합성시 생성된 상으로는 페롭스카이트, 파이로클로어 및 $A_{2}BO_{5}$산화물 등이 있으며, 본 계의 특성은 Hf의 함량증가에 따라 페롭스카이트 및 파이로클로어의 격자상수가 증가한다는 점이다. 이같은 현상은 육배위 자리를 차지하고 있는 Hf와 Ti의 이온반경의 차이에서 비롯된 것이다.

• 한국광물학회지
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• 제15권1호
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• pp.78-84
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• 2002

New pyrochlore-type phases($A_2$$B_2$$O_{7}$) were synthesized in the systems: CaO-C$eO_2$-T$iO_2$, CaO-$UO_2$(T$hO_2$)-Z$rO_2$, CaO-$UO_2$(T$hO_2$)-$Gd_2$$O_3$-T$iO_2$-Z$rO_2$, 및 CaO-T$hO_2$-S$nO_2$. The starting materials were pressed with the pressure of 200~400 MPa and sintered at 1500~ 155$0^{\circ}C$ for 4~8 hours in air and at 1300~ 135$0^{\circ}C$ for 5 ~50 hours under oxygen atmosphere. The products were characterized using XRD, SEM/EDS and TEM. In the bulk compositions of CaCe$Ti_2$$O_{7}$, CaTh$Zr_2$$O_{7}$,($Ca_{0.5}$ Gd$Th_{0.5}$)(ZrTi)$O_{7}$) ($Ca_{0.5}$Gd$Th_{0.5}$)(ZrTi)$O_{7}$, ($Ca_{0.5}$G$dU_{0.5}$)(ZrTi)$O_{7}$ and CaTh$Sn_2$$O_{7}$ , pyrochlore was the major phase, together with other oxide phase $of_2$$O_{7}$ fluorite structure. In the samples with target compositions CaU$Zr_2$$O_2$및 $Ca_{0.5}$ G$dU_{0.5}$)$Zr_2$T$iO_{7}$ pyrochlore was not identified, but a fluorite-structured phase was detected. The formation factor as the stable phase depended on crystal chemical characteristics of the actinide and lanthanide elements of the system concerned.

• Journal of Radiation Protection and Research
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• 제26권1호
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• pp.1-6
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• 2001

방사성 동위원소에 오염된 토양시료에 대하여 정확하고 신속한 U 등위원소 분석법을 개발하였고 IAEA 표준시료에 적용하여 분석법의 타당성을 검증하였다. TBP 용매추출법의 단점을 보완하기 위해서 토양시료를 질산 및 불산을 사용하여 메트릭스 성분으로부터 우라늄을 완벽하게 추출하였고 이온교환수지와 TRU Spec 수지를 이용하여 우라늄 등위원소를 악티나이드 원소로부터 순수분리하였다. 크로마토 그래피 추출법을 사용하여 토양시료에서 우라늄 등위원소 화학수율은 TBP 용매추출법의 경우보다 10% 정도 증가하였다. 크로마토 그래피 추출법을 사용한 IAEA 토양시료에 분석결과는 IAEA에서 보고된 수치와 일치하였다.

• 자원환경지질
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• 제38권2호
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• pp.187-196
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• 2005

석류석 구조에서, 양이온이 점할 수 있는 구조적 위치는 사면체, 팔면체 및 이들과 능을 공유하고 있는 배위다면체의 중심 등이다. 이들 중, 사면체의 자리를 차지하는 양이온의 크기는 석류석의 단위포의 크기와 밀접한 관계를 가진다. 따라서 4-배위 자리에 비교적 이온반경이 큰 철을 함유하고 있는 석류석은 방사성 폐기물 내에 함유된 비교적 이온반경이 큰 악티나이드 원소를 고정시키기 위한 유망한 매트릭스로써 고려될 수 있다. 따라서 본 연구에서는 $Ca_{1.5}GdCe_{0.5}ZrFeFe_3O_{12}$인 조성을 가진 석류석을 합성하여 이들의 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 $200{\~}400{\cal}kg/{\cal}cm^2$의 압력으로 성형한 후, $1100{\~}1400^{\circ}C$ 범위에서 온도 및 분위기를 변화시키면서 소결하였으며, 합성된 시료는 XRD 및 SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, 석류석은 소결온도 $1300^{\circ}C$에서 최적의 합성상을 얻을 수 있었지만, 미량의 페로브스카이트 및 미지의 상이 공존하였다. 석류석과 페로브스카이트의 화학조성은 각각 $[Ca_{l.2-1.8}Gd_{0.9-1.4}Ce_{0.3-0.5}]^{VIII}[Zr_{0.8-1.3}Fe_{0.7-1.2}]^{VI}[Fe_{2.9-3.1}]^{IV}O_{12}$ 및 $Ca_{0.1-0.5}Gd_{0.0-0.8}Ce_{0.1-0.5}\;Zr_{0.0-0.2}Fe_{0.9-1.1}O_3$ 이었다. 특히 화학양론적 조성과 비교 시, 합성된 석류석의 8-배위 자리를 점하고 있는 Ca의 초과 및 Ce의 결핍된 양상을 보였다. 이는 6-배위 자리에서의 Zr 및 Fe의 화학조성과 밀접한 관계를 지닌다.

• 한국광물학회지
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• 제16권4호
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• pp.307-320
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• 2003

Fe­석류석인 경우, 사면체 배위를 하는 Fe의 이온반경이 Si보다 크기 때문에 고준위 방사성 폐기물에 다량 함유되어 있는 악티나이드 원소들을 고정화시킬 수 있는 매트릭스로 고려되고 있다. 따라서 본 연구에서는 $Ca_{2,5}$C $e_{0.5}$Z $r_2$F $e_3$ $O_{12}$ 및 $Ca_2$CeZrFeF $e_3$ $O_{12}$인 조성을 가진 석류석을 합성하여 이들의 상평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 200∼400 kg/$\textrm{cm}^2$의 압력으로 성형한 후, 1100∼140$0^{\circ}C$ 범위에서 온도 및 분위기를 변화시키면서 소결하였으며 합성된 시료는 XRD, SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, 이들 조성을 가진 석류석들은 130$0^{\circ}C$로 가열하였을 때, 최적 합성상을 얻을 수 있었지만 소량의 페롭스카이트 등 부수상이 공존하였다. $Ca_{2,5}$C $e_{0.5}$Z $r_2$F $e_3$ $O_{12}$ 및 $Ca_2$CeZrFeF $e_3$ $O_{12}$인 조성으로부터 합성된 Fe­석류석의 조성이 각각 $Ca_{2.5­3.2}$C $e_{0.3­0.7}$Z $r_{1.8­2.8}$F $e_{1.9­3.2}$ $O_{12}$ 및 $Ca_{2.2­2.5}$C $e_{0.8­1.0}$Z $r_{1.3­1.6}$F $e_{0.4­.07}$ F $e_{3­3.2}$ $O_{12}$였다. 특히 화학양론적 조성과 비교시, 합성된 석류석의 8배위 자리를 점하고 있는 Ca이 초과된 양상을 보였고, Ce의 함량은 초과 또는 결핍된 양상을 보였다. 이는 8배위 자리에서의 Ca과 Ce의 이온반경의 상대적인 차이 및 전하보상적 차원에서 비롯된 것으로 해석된다.에서 비롯된 것으로 해석된다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제8권4호
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• pp.261-267
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• 2010

고온 야금 핵연료 재활용 공정이라고 불리는 파이로 프로세싱은 전망 있는 핵연료 재활용 기술로써 잘 알려져 왔다. 파이로 프로세싱은 증가된 핵확산저항성과 경제적 효율 때문에 미래 원자력 시스템에 있어서 중요하다. 파이로 프로세싱의 기본적인 개념은 핵확산저항성을 향상시키는 악티나이드 그룹의 회수로 볼 수 있다. 파이로 프로세싱에서 중요한 공정 중 하나인 전해제련공정은 사용후핵연료로부터 우라늄과 악타나이드를 같이 회수하는 공정이다. 본 연구에서는 수직형 카드뮴 증류장치를 제작하였다. 773~923K, 0.01torr 이하의 압력조건에서 카드뮴의 증류속도는 $12.3{\sim}40.8g/cm^2-h$를 나타내었다. 고순도 아르곤 분위기의 글러브 박스에서 LCC 전해법으로 우라늄-카드뮴 합금을 제작하였다. 순수한 카드뮴과 우라늄-카드뮴 합금중의 카드뮴 증류거동을 조사하였다. 본 연구에서 얻을 수 있었던 카드뮴 증류거동 연구결과를 카드뮴 증류 공정의 개발에 이용할 수 있을 것이다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제13권1호
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• pp.21-34
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• 2015

원자력발전소 해체를 준비하기 위해서는 해체대상 발전소에 대한 선원항 평가가 선행되어야 한다. 해체전략 수립단계에서 선원항 평가 결과를 토대로 해체 폐기물을 분류하고 비용평가를 수행한다. 본 연구에서는 월성 1호기의 예비 선원항 계산을 수행할 수 있도록 MCNP/ORIGEN-2 모델의 타당성 평가를 수행하였다. 연소도가 다른 핵연료 다발의 악티나이드 계열과 핵분열 생성물의 핵종 수밀도는 싱글 채널 모델을 이용하여 MCNPX 코드로 연소 계산하여 구하였다. 선원항의 정확도에 영향을 미치는 두가지 요인에 대해 조사하였다. 첫번째 요인으로 선원항 계산에 영향을 미치는 중성자 스펙트럼을 MCNP로 계산하여 해당 핵종의 1군 미시 핵단면적에 반영하였다. 중성자 스펙트럼이 반영된 라이브러리로 계산한 선원항과 ORIGEN-2 코드 package에 내장된 library (CANDUNAU.LIB)로 구한 선원항을 비교하였다. 두번째 요인으로 선원항에 대한 출력이력의 영향을 조사하였다. 해체 폐기물의 저준위 폐기물 처분 가능성을 살펴보기 위해, 2010년도 교체된 압력관, 칼란드리아관과 기존 칼란드리아 동체에 대하여 중성자 스펙트럼을 반영한 library를 적용하여 MCNP/ORIGEN-2로 선원항 평가 계산을 수행하였다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제5권2호
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• pp.123-132
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• 2007

본 연구는 실제 HLW 수준의 다성분 계 모의 용액으로부터 $Zr-DEHPA/NDD-HWO_3$ 금속함유 추출 계에 의한 Am-Cm/RE 원소의 공분리 및 이의 상호분리 연구를 수행하였다. 우선 금속함유 추출제인 Zr-DEHPA를 자체 제조하고, 제 3상 방지 조건 결정과 질산 농도, DEHPA 농도, Zr 함유량 등이 공추출에 미치는 영향을 평가하여 최적 조건으로 (15g/L Zr-1M DEHPA)/NDD-1M $HNO_3$ 추출 계를 설정하였다. 이때 추출률은 Am (81%), Cm (85%), RE 원소 (80% 이상), Mo (98%), Fe (85%), U (98%), Np (73%), 기타 원소 (5% 이하) 등으로 Am-Cm/RE의 공분리 적용성은 양호하나, U, Np, Mo, Fe의 선제거가 필요하고 특히 제 3상 형성 유발 물질인 Zr이 거의 함유되지 않아야 한다. 그리고 공추출된 Am-Cm/RE를 Am-Cm (역추출제 : 0.05M DTPA-1M Lactic acid-pH 3.6)${\rightarrow}RE$ (역추출제 : 5M $HNO_3$) 순으로 상호 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며 이때 Am은 65.4%, Cm은 63.9% RE 원소(Y 제외)는 85% 이상이 역추출 되었다.

• 방사성폐기물학회지
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• 제4권2호
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• pp.95-102
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• 2006

알파분광법에 의한 $^{237}Np$ 의 정량방법을 검토하였다. 황산염 매질에서 전류세기, 전착시간 및 유기물 첨가제 둥의 변화에 따른 $^{237}Np$ 의 전착조건을 찾은 결과 $1.2{\sim}1.5$ A에서 유기첨가제 없이 $1{\sim}1.5$ 시간 동안 전착하는 것이 효율적이었다. $^{237}Np$ 을 4.16 Bq에서 0.0264 Bq(1ng) 까지 전착한 결과 농도가 낮을수록 전착율 및 재현성이 낮아졌으며 1 ng 까지 측정이 가능하였다. 사용후 핵연료 합성용액에서 $^{237}Np$을 분리한 후 알파분광법으로 측정하여 정량한 결과 $98.8{\pm}5.1%$(n=4)의 회수율을 나타내었다. 사용후 핵연료 시료용액 중 $^{237}Np$ 을 정량하였으며 계산 값과 비교한 결과 10% 이내에서 서로 일치하였다.

• 한국방사성폐기물학회:학술대회논문집
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• 한국방사성폐기물학회 2005년도 춘계 학술대회
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• pp.239-247
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• 2005

본 연구에서는 현재 국내에서 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주산 칼슘벤토나이트에서 발생되는 벤토나이트 콜로이드를 대상으로 대표적인 악티나이드 핵종이며 고준위 핵종인 우라늄(VI)에 대한 수착특성에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험에 사용될 벤토나이트 콜로이드의 농도 및 크기를 여과법을 사용하여 측정한 결과 벤토나이트 콜로이드 원액의 농도는 약 5100ppm 이고 $98\%$ 이상의 콜로이드들이 200-450nm 크기 사이에 존재하는 것으로 나타났다. 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착반응 용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 한외여과 또는 콜로이드 형성에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우에(즉, 0.001M $NaClO_4$의 경우) 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수(의사콜로이드 형성상수)는 pH에 따라 $10^4^{\sim}10^6$ mL/g 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었으며 중성 영역인 pH 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다.