수소의 소규모 분산 생산 기술은 본격적 인 수소 인프라가 도입되기 전에 연료전지 자동차의 수소 충 전용이나 분산 발전형 연료전지의 수소 공급을 위해 필요하다. 생산 용량은 수소 기준으로 $10\~100 Nm^3/hr$ 정도로 현재로선 천연가스의 수증기 개질법이 가장 경제적인 공정으로 알려져 있다. 소규모 생산에 따른 열효율 저하를 줄이 기 위해 단위 공정들이 통합된 컴팩트 개질 시스템의 개발이 필요하다. 핵심 기술인 컴팩트 리포머의 국산화 기술 확보를 위하여 $20 Nm^3/hr$용량의 동심관형 리포머를 설계, 제작하였다. 내부구조는 제작의 단순화를 고려하여 중첩된 동심관이 배열되었고 압력 손실과 열웅력 발생을 억제하도록 유로를 배치하였다. 수증기개질 반응에 필요한 반응열은 리포머 본체에 부착된 버너를 이용하여 공급하였다. 성능 측정을 위한 부속 기기로 상온 흡착식 탈황기, 폐열 회수형 수증기 발생기, 반응물 예열을 위한 열교환기, 생성 가스 응축기를 설계 제작하여 전체 리포밍 시스템을 구성하였다. 반응 온도 $680\~720^{\circ}C$, 탄소 대 수중기 비(S/C ratio) $2.7\~3.2$ 조건에서 수증기 개질 반응을 수행하였다. 해당 반응 조건에서 메탄 전환율 $89\%$ 이상, 저위 발열량 기준 개질 열효율 $70\%$ 이상을 달성하였고 개질 생성가스 내 수소의 최대 유량은 $23.4Nm^3/h$였다. 개발된 리포밍 시스템은 고순도 수소 생산이 필요한 경우, 수소 수율 향상을 위한 고온 수성 가스 전화 반응기를 통합 가능하도록 열교환기 구성을 조정할 수 있으며 용융 탄산염 연료전지와 같이 고온형 연료전지의 경우 $550^{\circ}C$ 이상으로 개질 생성 가스를 공급하도록 구성할 수도 있다. 향후 리포머 본체의 개질 효율 향상 및 장치 소형화, 부속 기기의 최적화를 통한 전체 리포밍 시스템 개선, 스케일 업 설계를 위한 엔지니어링 설계 패키지 구성을 계획하고 있다.
경북(慶北) 월성산(月城産) Zeolite광석으로 조제(調製)한 $1{\sim}0.5,\;0,5{\sim}0.25,\;0.25{\sim}0.1$ 및 <0. 1mm의 4종류의 Zeolite 획분(劃分)의 비표면적(比表面積)이 수증기(水蒸氣) 및 EGME흡착법(吸着法)에 의(依)해 측정(測定)되었다. 수증기(水蒸氣) 및 EGME에 의(依)한 Zeolite의 비표면적(比表面積)은 각각 평균(平均) 106 및 $161m^2/g$으로 측정물질(測定物質)에 따라 약간의 차이(差異)가 있었으나 두방법(方法) 공히 입경(粒徑)의 대소(大小)에 따른 비표면적(比表面積)의 차이(差異)는 거의 없었다. $H_2O$ 분자경(分子徑)과 Mordenite공경(孔徑)을 근거(根據)하여 비교검토(比較檢討)한 결과측정(結果測定)된 비표면적(比表面積)은 실제표면적(實際表面積)의 일부분(一部分)으로 추정(推定)되었다. 따라서 Zeolite의 표면적(表面積)을 정확(正確)히 측정(測定)하기 위해서는 새로운 측정법(測定法)의 개발(開發) 필요성(必要性)이 인정(認定)된다.
본 연구는 현재 크게 문제가 되고 있는 하수슬러지를 처리하고 흡착제로 재활용하기 위해 탄화와 수증기 활성화를 동시에 진행시켜 하수슬러지 흡착제를 제조하고 흡착특성을 파악하였다. 양질의 흡착제를 제조하기 위해 변수별 연구를 진행하였고, 그 결과 최적 탄화 수증기활성화 조건은 유입 탄화활성화 온도 $840^{\circ}C$, 수증기량 70 g/min, 탄화활성화 시간 30 min, 건조슬러지 주입량 10.8 kg/d로 결정되었다. 이때 요오드 흡착능은 328.1 mg/g으로 나타났다. nanoPOROSITY, FE-SEM, EDS를 이용하여 각각의 세공 발달과 구조, 원소성분 및 함량을 확인하였다. 이를 통해 하수슬러지 흡착제의 경우 매립장 침출수 흡착제, VOCs 처리용 흡착제 등의 사용이 가능함을 확인할 수 있었다.
선택적 가스분리를 위한 분자체탄소(Molecular Sieve Carbon: MSC)로서의 활용을 위해 제조된 활성탄소섬유의 흡착능과 분자체 특성이 다양한 분자크기를 갖는 가스 흡착실험을 통해 조사되었다. 각 활성화 조건별 세공크기분포와 세공발달 전개과정을 유추함으로서, 세공크기분포의 조절이 가능하게 되었으며 활성탄소섬유의 분자체 탄소로서 활용을 용이하게 할 수 있었다. 800, 85$0^{\circ}C$의 온도로 수증기에 의해 활성화한 활성탄소섬유의 경우 burn-off가 각각 50, 40% 정도를 가진 활성탄소섬유가 비교적 작은 분자크기(0.3~0.4nm)의 흡착질에 대한 분자체 특성을 나타냈다. 또한, 다양한 분자크기의 흡착질을 포함하는 혼합가스의 유속과 흡착온도의 조절로서 원하는 흡착질의 선택적 분리를 위해 활성탄소섬유가 갖는 분자체 특성 향상을 보였다.
상업용 니켈 촉매를 사용하여 메탄과 천연가스의 수증기 개질 반응을 각각 수행하였다. 수증기 개질 반응의 변수는 반응 온도와 반응물의 분압이었다. Kinetic data로부터 Power law rate model과 Langmuir-Hinshelwood model의 매개변수를 구하였다. 순수한 메탄을 수증기 개질 반응 실험의 원료로 사용한 경우에는 Langmuir-Hinshelwood model 식은 물론이고 Power law rate model을 사용하여 반응 속도를 적절하게 표현할 수 있었다. 그러나 천연가스 중의 메탄의 수증기개질 반응 속도를 표현하는데 있어서는 Power law rate model보다 Langmuir-Hinshelwood model이 훨씬 더 적합한 것을 확인하였다. 이러한 거동은 천연가스 중에 포함되어있는 메탄, 에탄, 프로판 및 부탄이 동일한 촉매 활성점에 경쟁적으로 흡착하기 때문으로 해석할 수 있었다.
본 연구는 흡착제로 야자각계 수증기 활성화 입상 활성탄을 사용하여 Acid Black 1 수용액에서의 흡착 거동과 동역학적, 열역학적 파라미터에 대해 회분식 반응을 통해 조사하였다. 흡착변수로는 pH, 초기농도, 접촉시간, 온도를 사용하였다. pH에 대한 영향을 조사하기 위해 pHpzc 값을 분석한 뒤 pH 3-11 범위에서 제거율을 조사하였다. 흡착평형자료로부터 Langmuir, Freundlich, Temkin, Dubinin-Radushkevich 등온 흡착식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착공정에 대한 동역학적 해석을 통해 유사 1차반응식과 유사 2차반응식에 대한 흡착반응의 일치도를 평가하였다. 열역학적 해석을 통해 엔탈피 변화 값과 활성화에너지 값을 조사하여 이를 통해 흡착공정이 흡열반응인지를 확인하였으며, 엔트로피 변화 값과 자유에너지 값을 통해 흡착공정의 자발성을 확인하였다.
흡착식 제습기에 적용되는 제습 로터는 높은 제습 성능을 달성키 위해, 흡수율이 높은 재질로 구성된 수많은 미세 채널을 포함하고 있다. 본 연구에서는 습공기 흐름에 의해 나타나는 제습 로터 내부의 반복적인 흡착/탈착 과정에 대한 수치해석 결과를 소개한다. 수치해석의 정확도와 효율성을 고려하여 흡습층 내부에서는 표면 확산(surface diffusion)만을 고려하여 해석을 수행하였다. 해석결과는 이전의 연구와 비교하였고, 온도에 대한 비교 오차는 약 2%이하인 점을 감안하여 해석결과가 매우 잘 일치하는 것을 확인하였다. 단일 채널 내부에서 유동층 (flow layer)과 흡습층 (desiccant layer) 간 열/물질전달 연계 해석을 통하여 채널 내부의 수증기 분율, 흡수된 물 분율과 온도 등에 대한 시간 및 공간적 변화를 나타내었다.
핵연료 피복관은 핵연료에서 방사성 핵분열생성물의 방출을 저지하는 가장 뚱요한 방어막인데, 현재 지르칼로이 4가 피복관의 재료로 사용되고 있다. 사용후 핵연료는 원자력발전소내 습식 저장조에 저장되고 있으나, 지속적인 관리와 장소확보의 용이 성으로 인해 건식 저장조를 사용하는 추세에 있다. 본 연구에선 건식 저장조에 장 기간 저장되는 핵연료 피복관에 주변 환경으로부터 오염될 수 있는 소금기나 기름 등이 지르칼로이의 공기중 산화에 미치는 영향의 존재를 밝히려 한다. 현재 고리 원자력발전소에서 사용중인 핵연료 피복관을 1cm정도 높이로 자르고, 피복관 표면 을 ASTM -G2-88 방법으로 처리한 후 산화실험을 수행하였다. 산화정도는 간헐적 (intermittent) 방법을 사용하여 시편의 무게를 측정하여 구하였으며, 산화온도는 $400-500^{\circ}C$로 하였다. 소금이 흡착이 된 경우, 산화 속도는 흡착이 안된 시편보다 가속되었으며, 거의 이차법칙을 따르고 있다. 산화막 위의 흡착물의 영향을 알아보기 위해, 지르칼로이를 $500^{\circ}C$ 수증기에 $5g/m^2$ 두께로 산화시킨 후, 다시 산화실험을 수행하였다. 사용한 흡착물은 LiF, NaF, KF, NaCI 이다. 흡착물들은 산화를 대체로 가속시켰으며, NaF, KF, NaCI 순으로 그 영향력이 컸다. 그러나, LiF는 산화에 전혀 영향을 미치지 않았다. SIMS를 사용하여 각 시편의 두께에 따른 흡착물의 분포 를 알아보았다. 음이온(CI, F)과 양이온(Na, Li, K)이 산화막과 금속 경계면까지 관 찰되었으며, 음이온과 양이온의 분포는 대게 동일하였다. LiF의 경우 산화막에서 이들의 농도가 급격히 떨어지고 있음을 알 수 있었다. 산화막 내에서 이들 흡착물의 확산이 산화속도 가속의 원인이며 이들 흡착물중 CI과 F는 산화막과 금속 겸계면 에서 새로 생성되는 산화막의 강도에 영향을 미쳐, 일찍 미세균열을 만들기 시작하여 산화를 가속시키는 것으로 판단된다.
안정화 PAN(Polyacronitrile)계 섬유를 이용하여 물리적인 방법과 화학적인 방법으로 활성탄소섬유(Activated Carbon Fibers)를 제조하고, 그 특성을 비교평가 하였다. 본 연구에서는 안정화 PAN계 섬유를 수증기 및 $CO_2$를 이용한 물리적 활성화와 KOH를 이용한 화학적 활성화에 의해 여러 등급의 활성탄소섬유를 제조하였고, 비표면적, 요오드흡착량, 미세구조, 세공구조 등을 측정하였다. 물리적 활성화 방법에는 수증기와 $CO_2$가 사용되었는데, 수증기활성화의 경우 99$0^{\circ}C$의 활성화 온도에서 1635 m$^2$/g의 비표면적을 나타내었고, $CO_2$ 활성화의 경우에는 99$0^{\circ}C$의 활성화 온도에서 671 m$^2$/g의 비표면적을 나타내었다. KOH를 이용한 화학적 활성화 방법에서는 KOH와 안정화 PAN계 탄소섬유의 비가 1.5 : 1인 경우 90$0^{\circ}C$의 활성화 온도에서 3179 m$^2$/g의 비표면적을 나타내었다. 물리적 활성화와 화학적 활성화로 제조된 활성탄소섬유의 질소흡착등온선의 결과로 보면 type I의 형태와 type I에서 type II로의 전이형태의 등온흡착곡선을 나타내었다.
본 연구에서는 한약재 부산물로서 우슬 줄기를 사용하여 바이오차를 제조하였다. 제조된 바이오차를 수처리 공정에 적용하기 위하여, 수중에 용해된 아연과 철 이온의 흡착 특성을 고찰하였다. 70과 100 mg/L 아연 이온을 제거하고자 2 h 실험이 이루어졌을 때, 각각 32.3과 31.0 mg/g 흡착량을 구할 수 있었다. 위의 실험 결과, 아연 이온의 제거공정에서 우슬 줄기 바이오차는 활성탄소 보다 3배 이상의 흡착량을 나타내었다. 또한, 70과 100 mg/L 철 이온을 처리하고자 2 h 실험이 수행되었을 때, 각각 50.1과 54.3 mg/g의 높은 흡착량을 얻었다. 그리고, 아연과 철 이온의 제거효율을 향상시키고자, 우슬 줄기 바이오차에 수증기 활성화 공정이 이루어졌다. 그 결과, 70과 100 mg/L 아연 이온의 제거효율이 각각 80과 60%로 증가되었다. 또한, 70과 100 mg/L 철 이온의 제거효율은 각각 100과 82%로 향상되었다. 그리고 수증기로 활성화된 우슬 줄기 바이오차는 미처리된 우슬 줄기 바이오차와 비교하였을 때, 비표면적이 37.3배 증가되었으며 총 기공부피와 대세공 기공부피가 각각 28.4, 136배 향상되었다. 따라서 이러한 실험 결과들은 수중에 함유된 아연과 철 이온을 경제적이고 실용적으로 흡착 처리하는 기술에 사용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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