니켈 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응과 수성가스 전환반응 반응에 대한 반응속도 데이터를 얻기 위하여 반응온도와 반응물의 분압을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. 반응속도 데이터를 사용하여 거듭제곱 속도식 모델(power law kinetic model)과 랭미어-힌쉘우드 모델(Langmuir-Hinshelwood model)의 매개변수를 구하였다. 또한 반응 속도 모델식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 사이징(sizing)을 수행하였다. 에탄을 반응물로 하여 수증기 개질 반응을 수행한 결과, 단순한 거듭제곱 속도식 모델보다 표면반응에 의하여 반응속도가 결정되는 랭미어-힌쉘우드 모델이 보다 적합하였고, 수성가스 전환반응에 대한 반응속도식은 거듭제곱 속도식 모델이 적합함을 보였다. PRO/II 시뮬레이션을 통해서 수소 생산량에 필요한 반응기의 크기를 결정할 수 있었다.
본 연구는 curdlan 복합필름을 제조하고 물성을 비교하기 위해 수행되었다. 우선 low set 방식과 high set 방식 중 적절한 방식을 선정하였고, 순차적으로 AMG나 oleic acid 중에서 적절한 방습소재를 선정하였으며, PB와 PIB 중에서 적절한 물성개량제를 선정하고자 하였다. 그 결과 high set 필름이 low set 필름보다 신장율은 다소 작지만 인장강도가 높고 수증기 투과도가 낮기 때문에 curdlan 복합필름 제조에는 high set 방법이 더 적합하며 이때 PEG는 2.0g 첨가하는 것이 유리할 것으로 판단하였다. 또한 oleic acid 첨가군이 AMG 첨가군보다 인장강도와 신장율이 더 크고, 수증기투과도는 더 낮은 편이며 특히 oleic acid 0.3g 첨가한 경우 신장율과 수증기 차단성 면에서 유리하므로 방습소재로서 oleic acid를 0.3g 첨가하는 것이 적합할 것을 판단하였다. PIB 첨가군이나 PB 첨가군 모두 인장강도와 수증기투과도는 비슷하나 신장율의 경우는 PIB 첨가군이 PB 첨가군보다 더 큰 것으로 나타났으므로 유연성과 관련된 물성개량 측면에서는 PIB 첨가가 더 유리할 것으로 판단하였다. 종합적으로 curdlan에 가소제 PEG와 방습소재 oleic acid와 물성개량제 PIB를 첨가하는 것이 유연성과 관련된 물성 면에서 가장 유리할 것으로 판단하였다.
본 연구에서는 최근 발생한 집중호우 사례들 중 예보가 어려워 피해가 컸던 두 사례(2010년 9월 21일, 2011년 8월 9일)에 대해 적외영상과 수증기영상의 시 공간적인 변화 특성을 분석하였다. 두 사례에서 한반도지역에 집중호우를 유발한 대류 세포들은 적외영상에서 하층운이 광범위하게 분포하고 수증기 영상에서는 명역과 암역의 경계(boundary)에서 생성되는 특징을 보였다. 또한 대류 세포들의 이동속도 차에 의한 총 5번의 병합과정 중 4번의 병합과정에서 대류 세포들의 병합 후 대류 세포는 더욱 발달되었으며 강수 강도도 급격하게 강화되었다. 대류시스템에서의 강우강도 변화는 휘도온도의 평균보다 최소 휘도온도의 시간적 변화와 밀접하게 관련된 것으로 판단되며 대류 세포들의 병합도 집중호우의 강도 변화에 영향을 주는 주요 인자로 생각된다. 대류 세포들의 병합은 영상동화를 통해 어느 정도 예측이 가능하지만 대류 세포의 탐지는 적외 및 수증기 영상 모두에서 일정 강도 이상 발달한 상태에서만 탐지가 가능하였다.
Cu와 Zn의 몰비가 1/2, 1/1, 2/1인 촉매를 제조하여 메탄올 수증기 개질반응의 활성을 측정하고, 가장 좋은 활성을 보이는 Cu/Zn의 몰비가 2/1인 촉매를 선정하여 $TiO_2$의 첨가량을 달리하여, 메탄올 수증기 개질반응에 대한 활성을 측정하였다. 반응의 압력은 상압, 온도는 $250^{\circ}C$, 수증기/메탄올 몰비 1.5, 접촉시간 0.1 g-cat.hr/mL-feed의 조건에서 활성을 비교한 결과, $TiO_2$의 첨가량이 3 mol%인 촉매의 경우 최대 전화율을 보였고, 전범위에서 수소로의 선택도는 매우 높았다. 촉매의 특성 분석결과 촉매의 비표면적보다는 $N_2O$흡착, 분해방법에 의한 금속구리의 비표면적의 영향이 더욱 큼을 알 수 있었고, 적정 $TiO_2$의 첨가로 금속구리의 비표면적을 높일 수 있었다. XRD, XPS분석결과 반응중에 아연의 산화상태는 달라지지 않으나, 구리는 대부분이 0가와 1가의 상태로 존재함을 확인하였다.
마이크로채널 메탄 수증기 개질 반응기의 열 및 물질 전달 특성을 이해하기 위한 수치해석 연구를 수행하였다. Rh-촉매의 메탄 수증기 개질 반응과 Pt-촉매의 메탄 연소 반응을 함께 모델링하였다. 화학 반응의 반응 속도를 해석 모델에 적용하였다. 접촉시간, 평행류 대향류 등 유동 패턴, 채널 크기 등이 개질 성능과 온도 분포에 미치는 영향을 관찰하였다. 평행류와 대향류는 서로 반대되는 온도 분포를 갖게 되고, 그로 인해 서로 다른 반응 속도와 화학종 몰분율을 나타낸다. 접촉시간이 짧아지고 채널 크기가 증가할수록 촉매층과 혼합물 유동 사이의 물질 전달이 제한되어 개질 성능은 감소하게 된다.
본 논문에서는 $300m^3\;h^{-1}$급 수소 생산을 위한 글리세롤 수증기 개질반응에 대해 기술 경제성 평가를 수행하였다. 상업용 공정 설계 프로그램인 Aspen $HYSYS^{(R)}$를 이용하여 글리세롤 수증기 개질반응에 대한 공정을 설계하였으며, 반응온도에 따른 수소 생산량의 차이를 비교 분석하였다. 또한, 항목별 경제성 평가, 민감도 분석, 현금흐름도를 통하여 경제성 평가를 진행하였으며, $300m^3\;h^{-1}$급 글리세롤 수증기 개질반응에서의 수소 생산 단가는 5.10 $ ${kgH_2}^{-1}$로 계산되었다. 수소 생산 단가에 영향을 끼치는 주요 인자를 파악하기 위해 민감도 분석을 실시하였으며, 수소 판매 단가에 따른 현금흐름도 분석을 통해 순현재가치, 할인회수기간, 현재가치율과 같은 다양한 경제성 인자를 파악하였다.
분류층 석탄 가스화기에서 5 종류(Lewis-Stockton, Utah, Illinois #6 등의 역청탄, Usibelli 아역청탄, Beulah-Zap갈탄)의 석탄을 가스화시킬 때 산소/석탄과 수증기/석탄 비의 변화가 반응성 흐름에 미치는 영향을 평가하기 위한 전산모사를 수행하였다. 산소/석탄의 비(kg/kg)를 0.7에서 1.4로, 수증기/석탄의 비(kg/kg)를 0.0에서 0.4로 각각 변화시키면서 생성가스인 CO와 H2의 농도 변화를 계산하였다. 또한 Roto탄을 가스화하였을 때 가스화기 출구에서의 CO와 H2의 실험값과 전산모사 예측값을 서로 비교·분석하여 모사결과의 타당성을 입증하였다. 모사결과 탄종에 관계없이 산소/석탄의 비가 증가함에 따라 CO와 H2의 생성량을 증가한 후 감소하였으며, 수증기/석탄의 비가 증가함에 따라 CO의 생성량은 감소하였으나 수소의 생성량은 어느 정도까지는 증가하였다. 산소/석탄의 비가 1.0∼1.2이고 수증기/석탄의 비가 0.3∼0.4인 범위내에서 냉가스 효율이 높게 예측되었다.
Poly(vinyl alcohol) (PVA)와 가교제 Poly(styrene sulfonic acid-co-maleic acid) (PSSA-MA)을 적용하여 제조된 막을 이용하여 수증기 및 공기에 대한 막 투과 실험을 하였다. 또한 PVA/PSSA-MA막에 대한 PSSA-MA의 함량별로 접촉각을 측정하였으며 함량이 3 wt%에서 접촉각이 가장 낮았고 함량이 증가할수록 접촉각은 증가하였다. $35^{\circ}C$에서 PSSA-MA 함량 변화에 따른 수증기 투과도는 7 wt%에서 15300 Barrer (1 Barrer=$10^{-10}cm^3(STP){\cdot}cm/cm^2{\cdot}s{\cdot}cmHg$)로서 최대를 나타내었다. 그리고 $25^{\circ}C$에서 PVA/PSSA-MA막의 수증기 투과 성능은 $35^{\circ}C$와 유사한 경향을 보였다. 공기의 투과도는 PSSA-MA의 함량이 7 wt%에서 최대가 되었으며 $35^{\circ}C$C에서 146 Barrer를 나타내었고, $P(H_2O)/P(Air)$는 $25^{\circ}C$에서 109.2로 최대를 나타내었다.
본 연구에서는 $Ni/Al_2O_3$ 촉매의 수증기 개질반응 및 표면 특성을 조사하였다. 조촉매로써 선정된 Mo를 담지하여 제조한 Ni-Mo계 촉매를 Ni계 촉매와 반응활성 비교결과 효율증진 인자를 확인할 수 있다. $H_2$-TPR 및 XPS 분석을 통하여 효율이 저하되는 특성을 확인하였다. 수증기 개질반응 long run 실험 후 촉매표면에 침적된 carbon의 침적특성 및 결합구조, 기화특성을 확인하기 위하여 $O_2$-TPO 분석을 수행하였다. 본 연구를 통하여 수증기 개질반응에서 Ni과 강한 상호작용으로 결합하여 촉매의 반응활성 저하를 일으키는 graphitic carbon 종 형성을 억제함으로 Ni-Mo계 촉매에서 내구성이 증진됨을 확인할 수 있다.
본 연구는 수소제조를 위한 디메틸에테르 수증기 개질반응에 대한 열역학적 특성 분석을 목적으로 한다. 이를 위하여 온도(300~1500 K), 반응물 조성비(Steam/Carbon ratio = 1~7), 압력(1, 5, 10 기압) 등의 다양한 반응조건을 변화시키면서 열역학적 평형조성 및 효율 등을 조사하였다. 주어진 조건하에서 흡열반응인 개질반응과 발열반응인 수성가스 전환반응 및 메탄화반응간 경쟁특성을 확인하였으며, 반응온도 400 K를 지나면서 수소발생이 관찰되어 550 K를 지나면서 급격한 발생량의 증가를 확인하였다. 반응물 가운데 수증기의 비율을 증가시킬 경우 수성가스 전환반응이 촉진되어 일산화탄소 저감 및 수소발생 증가 거동을 나타내었다. 결과적으로 열역학적 효율감소를 최소화 하면서 수소발생량을 극대화 할 수 있는 조건은 반응온도 900 K 및 수증기 대 탄소간 비율이 3.0 이내의 범위에 해당하는 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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