This study was aimed to develop catalytic system for the dry-based reduction of oxidized mercury ($Hg^{2+}$) to elemental mercury ($Hg^0$) which is one of the most important components comprising mercury continuous emission monitoring system (Hg-CEMS). Based on the standard potential in oxidation-reduction reaction, transition metals including Fe, Cu, Ni and Co were selected as possible candidates for catalyst proceeding spontaneous reduction of $Hg^{2+}$ into $Hg^0$. These transition metal catalysts revealed high activity for reduction of $Hg^{2+}$ into $Hg^0$ in the absence of oxygen in reactant gases. However, their activities were greatly decreased in the presence of oxygen, which was attributed to the transformation of transition metals by oxygen to the corresponding transition metal oxides with less catalytic activity for the reduction of oxidized mercury. Hydrogen supplied to the reactant gases significantly enhanced $Hg^{2+}$ reduction activity even in the presence of oxygen. It might be due to occurrence of combustion reaction between $H_2$ and $O_2$ causing the consumption of $O_2$ at such high reaction temperature at which oxidized mercury reduction reaction took place. Because the system showed high activity for $Hg^{2+}$ reduction to $Hg^0$, which was compatible to that of wet-chemistry technology using $SnCl_2$ solution, the catalytic reduction system of Fe catalyst with the supply of $H_2$ could be employed as a commercial system for the reduction of oxidized mercury to elemental mercury.
Fly ash has capacity to oxidize or adsorb mercury in a flue gas. Mercury oxidation and adsorption efficiencies of fly ash vary depending on the properties of fly ash. This study was designed to understand reaction characteristics of mercury with fly ash components. The fly ash components were tested to determine their oxidation and adsorption capabilities for elemental mercury and oxidized mercury. A sample was synthesized with fly ash components and tested. The test results were compared with those of the fly ash sample obtained from a coal-fired power plant. $Fe_2O_3$, CuO and carbon black showed higher oxidation or adsorption efficiency for elemental mercury while CaO, MgO, CuO and carbon black showed higher adsorption efficiency for mercury chloride. In addition, the synthesized sample showed comparable mercury oxidation and adsorption efficiencies to the fly ash sample.
Catalytic activity of $V_2O_5-WO_3/TiO_2$-based SCR catalyst was examined for the oxidation of gas-phase elemental mercury to oxidized mercury. Mercury species was not detected on the commercial SCR catalyst after the oxidation reaction of elemental mercury, regadless of the presence of HCl acting as oxidant and the reaction conditions. This suggests that elemental mercury oxidation by HCl could occur via a Eley-Rideal mechanism with gas phase or weakly-bound mercury on the surface of $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ SCR catalyst. The activity for mercury oxidation was significantly increased with the increase of $V_2O_5$ loading, which indicates that $V_2O_5$ is the active site. However, turnover frequency for mercury oxidation was decreased with the increase of $V_2O_5$ loading, indicating the activity for mercury oxidation was strongly dependent on the surface structure of vanadia species. The activity for oxidation of elemental mercury under SCR condition was much less than that under oxidation condition at the same HCl concentration and reaction temperature.
Journal of Korean Society of Environmental Engineers
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v.31
no.5
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pp.382-391
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2009
Atmospheric speciated mercury concentrations including total gaseous mercury (TGM) and reactive gaseous mercury (RGM) were measured in Chuncheon from March 2006 to November 2008. Average concentrations were 2.10 ${\pm}$ 1.50 ng/$m^3$ and 3.00 ${\pm}$ 3.14 pg/$m^3$ for TGM and RGM, respectively. RGM concentrations were higher during daytime than nighttime probably because of high photochemical activities. We found that RGM concentration considerably increased as ozone increased when fog occurred, indicating that ozone was the important oxidant for $Hg^0$ in aqueous phase. TGM concentration showed positive correlations with CO and $PM_{10}$ which can transport in long-range, but there was no correlation with $NO_2$. Considering that major source of mercury is combustion process, this result showed that local sources did not significantly impact on TGM concentration in Chuncheon. Five-day backward trajectories were calculated for the samples representing high and low concentrations of TGM, and determined that industrialized area of China including Shenyang and Beijing influenced TGM concentrations in Chuncheon.
Major anthropogenic emissions of elemental mercury (Hg0) occur from coal-fired power plants, and the emissions can be controlled successfully using NH3-SCR (selective catalytic reduction) systems with catalysts. Although the catalysts can easily convert the gaseous mercury into Hg2+ species, the reactions are greatly dependent on the flue gas constituents and SCR conditions. Numerous deNOxing catalysts have been proposed for considerable reduction in power plant mercury emissions; however, there are few studies to date of elemental mercury oxidation using SCR processes with MW- and full-scale coal-fired boilers. In these flue gas streams, the chemistry of the mercury oxidation is very complicated. Coal types, deNOxing catalytic systems, and operating conditions are critical in determining the extent of the oxidation. Of these parameters, halogen element levels in coals may become a key vehicle for obtaining better Hg0 oxidation efficiency. Such halogens are Cl, Br, and F and the former one is predominant in coals. The chlorine exists in the form of salts and is transformed to gaseous HCl with a trace amount of Cl2 during the course of coal combustion. The HCl acts as a very powerful promoter for high catalytic Hg0 oxidation; however, this can be strongly dependent on the type of coal because of a wide variation in the chlorine contents of coal.
Proceedings of the Korea Society for Energy Engineering kosee Conference
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1994.05a
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pp.114-117
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1994
아연-산화은 전지는 높은 에너지 및 전력밀도를 가지고 있으나 비싼 제작비용 때문에 우주항공, 군사무기 등 특수한 분야에서 주로 이용되며, 특히 전해액이 별도의 용기에 보관되어 있다가 외부 신호에 의해 충전된 dry상태의 전지에 주입되어 활성화되는 1차 또는 비축형 아연산화은 전지는 우수한 고율방전 특성, 장시간의 저장기간 및 활성화와 동시에 부하를 인가 할 수 있는 특성 때문에 많은 무기체계에서 이용하고 있다. 이러한 아연-산화은 전지의 아연전극은 높은 다공도와 반응 면적을 가져야 하며, 특히 방전중 아연전극의 전위는 가역 수소전위 보다 더 음전위이기 때문에 수소가스가 다량 발생하게 되므로 수은과 같은 높은 과전압을 갖는 물질을 첨가하여 가스 발생량을 줄이고 부동태화(passivation)를 억제하게 된다. 그러나 국내 여건상 수은을 사용하여 전지를 제작하는 것은 환경문제 등으로 인하여 어렵기 때문에 본 연구에서는 수은을 사용하지 않고 비축형 아연-산화은 전지의 음극판을 제작하기 위하여 전착법(electro deposit)과 mesh 제작방법을 혼합하여 아연전극을 제작하였으며, 기판에 석출된 아연과 아연 mesh의 질량비율에 따른 전지의 성능을 평가하였다.
We have investigated the oxidation of gas phase elemental mercury using dielectric barrier discharge (DBD). In the DBD process, active species such as $O_3$, OH, O and $HO_2$ are generated by collisions between electrons and gas molecules. Search active species convert elemental mercury into mercury oxide which is deposited into the wall of DBD reactor because of its low vapor pressure. The oxidation efficiency of elemental mercury has been decreased from 60 to 30% by increasing the initial concentration of the elemental mercury from 72 to $655{\mu}g/Nm^3$. The gas retention time at the DBD reactor has showed the little effect on the oxidation efficiency. The more oxygen concentration has induced the more oxidation of elemental mercury, whereas there has been no appreciable oxidation within pure $N_2$ discharge. It has indicated that oxygen atom and ozone, generated in air condition determine the oxidation of elemental mercury.
Thermodynamic evaluation indicates that nearly 100% conversion of elemental mercury to oxidized mercury can be attained by HCl of several tens of ppm level at the temperature window of SCR reaction. Cu-, Fe-, Mn-chloride loaded $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalysts revealed good NO removal activity at the operating temperature window of SCR process. The catalysts with high desorption temperature indicating adsorption strength of $NH_3$ revealed higher NO removal activity. The HCl fed to the reaction gases promoted the oxidation of mercury. However, the activity for the oxidation of elemental mercury to oxidized mercury by HCl was suppressed by $NH_3$ inhibiting the adsorption of HCl to catalyst surface under SCR reaction condition containing $NH_3$ for NO removal. Metal chloride loaded $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalysts showed much higher activity for mercury oxidation than $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ catalyst without metal chloride under SCR reaction condition. This is primarily attributed to the participation of chloride in metal chloride on the catalyst surface promoting the oxidation of elemental mercury.
Proceedings of the Korea Air Pollution Research Association Conference
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2003.11a
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pp.200-201
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2003
최근 들어 미국에서는 석탄 연소배가스 중에 포함된 미량의 중금속이 인체 및 환경에 심각한 피해를 줄 수 있다고 보고 이에 대한 연구를 진행하고 있으며, 특히 수은에 대해서는 SOx, NOx, 먼지와 더불어 배출규제를 시행할 계획을 가지고 있다. 수은배출 규제에 대비하여 미국의 정부산하 연구소와 기업들은 연소 배가스로부터 수은을 제거하기 위한 흡착제 분사, 수은 산화 등 여러 가지 저감기술에 대해 실험실 규모로부터 실증 규모까지 연구를 진행하고 있다. (중략)
Mercury (Hg) poses a threat to marine ecosystem due to continuous inflow from various industries and bioaccumulation to higher trophic level via food web. Mercury can adversely affect growth, development, reproduction and metabolism to aquatic organisms. In the present study, acute toxicity and oxidative stress markers (total glutathione content, and activities of GST, GR and GPx) were investigated in brackish water flea Disphanosoma celebensis exposed to HgCl2 for 24 h. As results, Hg showed negative effect in survival of D. celebensis. 24 h-LC50 value was determined as 0.589 mg/l (95% C.I. 0.521~0.655 mg/l). After exposure to Hg (0.08 and 0.4 mg/l) for 24 h, total glutathione content was significantly decreased, whereas GST, GPx and GR activities were enhanced. These findings indicate that Hg induced oxidative stress in D. celebensis, and oxidative stress markers may be involved in cellular defense against Hg - mediated toxicity. This study provides a better understanding of molecular mode of action of Hg toxicity in this specie and potent of molecular markers for heavy metal monitoring in marine ecosystem.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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