본 연구는 1차원 반응기 모델을 이용한 수치 시뮬레이션을 통해 수소투과량, 수소선택도, 사용된 촉매의 양, 급송흐름에서의 $H_2O/CO$ 조성비 및 Ar sweep gas가 막반응기(membrane reactor)에서의 수성가스전이반응의 성능에 미치는 영향을 분석하였다. 막반응기에서 평형상태보다 향상된 수소수율을 얻기 위해선 적어도 100 이상의 수소선택도를 가져야 함이 관찰되었으며, 수소투과량이 계속 증가될 경우에는 수소수율의 증가폭이 점차 감소됨이 보였다. 낮은 수소투과량의 경우에는 촉매량이 증가할수록 초기엔 증가된 CO 전환율을 보이다가 점차 그 증가폭이 감소되었으며, 높은 수소투과량의 경우에는 촉매의 양과 무관하게 높은 CO 전환율이 관찰되었다. 급송흐름에서의 $H_2O/CO$ 조성비가 1.5 이상인 경우엔 수소투과량이 막반응기에서의 CO 전환율에 미치는 영향이 미미하였고, 막반응기에서 평형상태보다 향상된 CO 전환율을 얻기 위해선 적어도 $6.7{\times}10^{-6}mol\;s^{-1}$ 의 Ar 몰유속이 필요함이 밝혀졌다.
본 연구에서는 LPG자동차용으로 적용키 위한 플라즈마 개질에서 개질기 형상변화가 개질 특성에 미치는 영향에 대해 실험을 하였다. 수소 수율을 향상시키기 위해, 2차 개질기는 1차 개질기에 비해서 개질기 후단부의 부피를 증가시켜 플라즈마를 통과하는 개질가스의 반응시간을 증가시켰다. 각 개질기의 비교를 위하여 $O_2/C$ 비를 부분산화 조건에서부터 완전산화 조건까지, 총 유량은 20, 30, 40, 50 lpm으로 증가시키며 실험을 하였다. 각 개질기의 특성을 비교해본 결과, $O_2/C$ 비가 부분산화 조건에서 완전산화 조건으로 갈수록 LPG 전환율은 증가하였고, 수소 선택도는 감소하였으며, 수소 수율은 증가하다 감소하는 최적조건이 존재하였다. 개질기는 4.5배 부피가 큰 2차 개질기가 1차 개질기에 비해 동일 유량에서 수소 수율이 4~14% 증가한 결과를 얻을 수 있었다.
안양천 공단 주변 슬러지를 미생물 접종원으로 무기염배지에 10 g/L의 자당을 첨가하여 수소 생산 균주 MeL 6-2을 분리하였다. 분리 균주 MeL 6-2은 호기성조건과 혐기성 조건에서 모두 생장하는 통성 혐기성 균주 Rhodopseudomonas sp.였다. 유기성 폐기물 내에 다량 함유되어있는 포도당과 자당의 농도변화가 수소 생산 속도 및 수소 생성효율에 미치는 영향에 대하여 알아보았다. 포도당을 1~12 g/L의 범위로 첨가할 경우 lag phase 없이 생장하였으며, 첨가량이 증가할수록 단위시간 및 단위부피당 수소 생산성 이 증가하여, 10 g/L에서 최대값인 $4.2\;mmol-H_2{\cdot}L^{-1}{\cdot}h^{-1}$을 보이고 그 이후 다소 감소하는 경향을 보였다. 균체량에 대한 수소생산수율은 $0.76{\sim}2.46\;L-H_2{\cdot}g-DCW^{-1}$의 값을 보였으며, 첨가된 기질인 포도당에 의한 수소생산수율은 $2.6{\sim}3.1\;mol-H_2{\cdot}mol-glucose^{-1}$의 범위였다. 자당을 1~12 g/L의 범위에서 첨가할 경우 약 10시간의 지체기 후 원할한 생장을 보였다. 단위시간 및 단위 세포무게 당 비수소 생산속도는 및 수소 생산수율은 자당의 첨가량이 증가할수록 증가하여 각각 $163\;mmol-H_2{\cdot}mg-DCW^{-1}{\cdot}h^{-1}$ 및 $4.5\;mol-H_2{\cdot}mol-glucose^{-1}$의 최대값을 보였다.
휴대용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는 비담지 Co-B, Co-P-B 촉매의 $NaBH_4$ 가수분해 특성에 대해 연구하였다. 촉매의 BET 표면적, 수소 수율, $NaBH_4$ 농도 영향, 촉매 내구성 등을 실험하였다. 비담지 Co-B 촉매의 BET 표면적은 $75.7m^2/g$으로 FeCrAlloy에 담지한 Co-B 촉매에 비해 BET 면적이 18배 높았다. 회분식 반응기에서 비담지 촉매들은 $NaBH_4$ 20~25 wt% 사용조건에서 97.6~98.5%의 높은 수소 수율을 보였다. $NaBH_4$ 농도가 30 wt%로 증가하면서 수소수율은 95.3~97.0%로 감소하였다. 비담지 촉매의 촉매 손실율은 FeCrAlloy에 담지 촉매에 비해 낮았으며, $NaBH_4$ 농도가 증가하면서 촉매 손실율도 증가하였다. 연속 반응기에서 1.2 g 비담지 Co-P-B 촉매를 사용해서 약 $3{\ell}/min$ 발생속도로 가수분해 반응하여 90%의 수소 수율을 얻었다.
아임계 및 초임계 조건의 물을 이용하여 캐나다산 Athabasca 오일샌드로부터 역청 추출 및 황 제거 실험을 수행하였다. 0~120 min의 반응시간, 360, $380^{\circ}C$의 온도, 15~30 MPa의 압력 및 $0.074{\sim}0.61g/cm^3$의 물 밀도를 변화시키면서 micro reactor에서 역청 수율을 조사하였다. 역청 수율은 온도에 상관없이 압력이 증가할수록 증가하였으며, 특히 초임계 영역에서 수증기 개질반응에 의해 생성된 수소에 의해 역청의 수율이 급격히 증가하였다. 전체 기상 생성량은 압력 증가에 따라 감소하였으나 $380^{\circ}C$에서 황과 수소의 생성분율은 25 및 30 MPa로 압력 증가에 따라 소량 증가하였다. 이상의 결과는 초임계 조건이 수소의 생성과 황의 제거에 유리하다는 것을 보여준다. 초임계 조건$380^{\circ}C$, 25와 30 MPa)에서 역청 수율은 최대 약 22%였으며, 오일샌드에 함유된 황 제거율도 최대값 40%에 도달하였다.
혐기성 회분식 반응조를 이용하여 다양한 유기성 폐기물의 에너지화 가능성을 평가하기 위하여 수소발생 특성을 평가하였다. 본 연구에서 채소류는 파, 과일류는 사과, 곡류는 쌀밥 그리고 육류로는 돼지고기를 사용하였다. 파, 사과, 쌀밥 및 돼지고기의 최종 수소 수율은 각각 0.46, 0.47, 0.62 및 $0.05mol\;H_2/mol\;hexose$로 나타났다. 수소 발생율은 파, 사과, 쌀밥 및 돼지고기에서 각각 0.013, 0.021, 0.014 및 $0.005mol\;H_2/mol\;hexose/h$로 평가되었다. 따라서 돼지고기를 제외한 음식폐기물의 혐기성 수소 발효는 재생에너지 생산뿐만 아니라, 유기물의 제거에 효과적인 것으로 나타났다. 휘발성 지방산은 수리학적 체류시간이 증가함에 따라 높게 발생되는 것으로 나타났다. 수소 발효시 산발효 효율은 쌀밥이 75.8%로 가장 높게 나타났으며, 돼지고기는 35.2%로 가장 낮게 나타났다.
초임계유체로써 물, 28% 암모니아 수용액, 암모니아에 대한 폐타이어의 전환율과 오일수율을 비교하였다. 같은 온도와 압력에서 초임계암모니아에 의한 전환율이 가장 높았다. 본 논문에서는 전환율이 가장 높은 초임계암모니아를 주용매로 사용하였고 오일수율을 극대화할 수 있는 공용매로서 수소공여체 물질인 테트라린을 사용하였다. 테트라린의 함량이 증가할수록 오일의 수율은 증가하였다. 초임계암모니아 단독으로 폐타이어를 추출했을 때, 오일의 수율은 $280^{\circ}C$, 22.3MPa에서 48.8%인 반면에 폐타이어에 대한 테트라린의 무게비(데트라린무게/폐타이어무게)가 5일 때 오일의 수율은 $280^{\circ}C$, 22.3MPa에서 61.2%였다. 이런 현상은 초임계상태의 열분해에서 생성된 라디칼이 수소공여체물질에 의해 안정화되어 생성물의 고분자화 또는 이차분해가 억제되는 것으로 보여진다. 테트라린에 팽윤시킨 폐타이어는 적은 데트라린 소모로도 높은 오일수율을 얻을 수 있었다.
본 연구에서는 Clostridium beijerinckii Donker 1926을 이용한 연속식 혐기성 소화공정에서 수소 생산과 동력학적 특성을 고찰하였다. 기질은 glucose를 사용하였고, 0.5, 0.25, 0.125일의 체류시간 (hydraulic retention time, HRT)에서 실험이 이루어졌으며, 모든 HRT의 조건에서 탄산화물은 99% 이상의 제거효율를 나타내었다. 체류시간이 짧을수록, COD 제거율은 낮은 반면에, 전체 가스 중에서 수소 가스 함량과 수소 발생량이 높게 나타났다. 또한, 정상상태에서, 증식 수율과 수소가스 생성 수율은 각각 0.27 g-VSS/g- glucose, 0.26 L/g-glucose로 나타났다. 본 실험에 사용된 균주를 glucose와 같이 당 성분이 함유된 폐수처리에 적용하면 수소를 생산할 수 있으며, 이러한 실험 결과들을 잘 활용하면 대체에너지로서, 실제적인 수소가스 생산 시스템에 적용할 수 있을 것이다.
근래의 무분별한 화석연료의 사용은 에너지자원의 고갈과 환경오염의 문제를 야기하여 이의 해결을 위한 청정신에너지에 대한 연구가 전 세계적으로 집중되고 있다. 이 중 바이오매스는 화석연료보다 비교적 높은 H/C비를 갖기 때문에 신에너지인 수소 또는 Syngas를 생산하기 위한 가스화 특성이 우수한 특징을 가지고 있으며, 구성성분 내 중금속, 타르 질소를 거의 함유하지 않는 점에서 환경오염 저감과 동시에 대체 신에너지로써 각광을 받고 있다. 본 연구에서는 목질계 바이오매스인 Wood pellet에 대하여 고정층 반응기를 이용하여 질소 분위기하에서 온도 및 Steam/Biomass Ratio(SBR)조건 변화에 따른 가스화 특성으로 고찰하는데 그 목적을 둔다. 온도의 영향에 대하여, 높은 온도 범위에서 수소 수율이 증가함을 알 수 있었다. SBR에 대한 영향으로서, 상대적 저온 조건에서는 SBR이 1 이상인 조건에서는 수소 수율이 거의 일정한 경향을 보였고, $900^{\circ}C$의 고온에서는 SBR 증가에 따라 증가하는 결과를 얻었다. 또한 $H_2$/CO ratio에 비하여 $H_2/CH_4$ ratio의 변화가 더 큰 결과로부터, 본 실험 조건에서의 반응은 Steam reforming이 Water gas shift reaction 보다 더욱 지배적임을 확인하였다. 최적의 $H_2$ 수율 생산 조건은 열분해의 경우 $800^{\circ}C$이며, 저온 스팀가스화의 경우에는 SBR=1, $900^{\circ}C$의 고온인 경우에는 SBR=3 이었으며, 최대 수소 수율은 $900^{\circ}C$, SBR=3의 조건에서 38.5 vol.%(56.01 L/min kg) 이었다.
수소의 액화에는 예냉 에너지, 상변화 에너지, 수소 변환열 제거 등 다량의 에너지가 요구되어진다. 본 논문의 목적은 예냉공정에 필요한 에너지로 LNG냉열로 액체질소를 제조하여 사용하는 LNG냉열 간접 이용 방식과, Cold box의 단열에 냉공기를 이용하는 새로운 에너지절약 공정을 제안하여 수소액화 수율을 향상시키고자 하였다. 분석 결과를 보면, LNG냉열 간접이용 방식은 에너지 절약과 함께 액체수소 플랜트의 안전성을 제공하는 장점을 갖는다. 새로운 Cold box 단열 방식은 외벽 철판 3mm/우레탄폼 20cm/공기 5cm/우레탄폼 20cm/설비의 구조일 때 현재 펄라이트 단열에 비교하여 열유입량이 약 35%~50%가 감소하게 된다. 또한 냉공기 보다 온도가 높은 설비는 냉각의 효과를 얻게 된다. 수소액화 플랜트의 공정에 본 결과를 적용한다면 액체 수율이 50% 내외로 크게 향상되는 효과를 제공하게 된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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