본 연구는 방사성 폐액의 처리를 목적으로 화학처리와 한외여과막(UF)의 결합공정에 의해서 세슘이온의 제거특성을 조사하였다. 이 공정은 대상핵종과 선택성이 크고 한외여과막에 의해서 분리가 가능한 거대분자를 주입하여 핵종을 결합시키고, 이를 한외여과막에 의해서 분리 제거하는 개념이다. 실험은 흡착제로서 K2Cu3(Fe(CN6)2)를 제조하여 주입하였고 회분식 UF stirred cell를 이용하였으며, 용액의 pH, 세슘이온의 농도 및 K2Cu3(Fe(CN6)2)의 농도에 따라 세슘이온의 제거효율을 측정하였다. 세슘의 제거효율은 pH 및 K2Cu3(Fe(CN6)2)의 몰비에 따라 결정되며, pH가 5∼6에서 높은 제거율을 나타내었고 Cs/K2Cu3(Fe(CN6)2)의 몰비가 1.5 이하에서 90% 이상 제거되었다. K2Cu3(Fe(CN6)2)에 대한 Cs의 결합특성은 Langmuir isotherm형태의 식으로 나타내어 평가하였으며, 이때 세슘이온의 최대 흡착용량은 1.72 mM/mM K2Cu3(Fe(CN6)2) 이었다.
에탄올의 톨루엔에 대한 반응과 방향족 화합물들의 양이온 교환된 펜타실 제올라이트에서의 형상 선택적 촉매작용이 조사되었다. 톨루엔의 에탄올에 의한 알킬화 반응은 $400^{\circ}C$에서 최대가 되고 톨루엔의 동종간 주고 받기 반응에 의한 크실렌 생성은 반응온도에 따라 증가한다. 세슘이온이 교환된 ZSM-5에서 p-에틸톨루엔에 대한 높은 선택성이 나타나고 세슘 교환도에 따라 90% 이상까지 증가한다. 또한 세슘-ZSM-5는 p-크실렌에 대한 m-크실렌의 흡착속도를 감소시킨다. 이러한 현상은 펜타실 제올라이트에 교환된 세슘 이온이 부분적으로 세공을 막아주므로서 나타나는 형상 선택성으로 해석된다.
톨루엔의 동종간 주고 받기 반응에 대한 ZSM-5 촉매의 활성은 양이온의 종류, 이온교환을 그리고 반응온도에 좌우된다. 활성은 알카리금속, 알카리토금속, 수소, 희토류 금속 이온이 교환되는 순서로 증가하며 이온 교환도가 증가함에 따라 감소한다. 이온 교환된 ZSM-5 촉매중에서 Cs-ZSM-5만이 p-크실렌에 대해 우세한 선택성을 나타내는데 p-크실렌에 대한 선택성은 세슘이온 교환율이 증가할 수록 반응온도가 감소 할수록 증가한다. 이러한 현상은 ZSM-5의 세공 교차점에 있는 세슘이온이 부분적으로 세공을 막아주는 형상 선택성으로 해석된다.
본 연구에서는 전기화학적 이온교환체 중의 하나인 nickel hexacyanoferrate($KNiFe(CN)_6$) 막 전극을 사용하여 세슘 양이온을 분리하는 실험을 수행하였다. 1.0M $NaNO_3$와 1.0M $CsNO_3$의 단일성분계 및 이성분계 수용액에서 순환전위곡선을 측정하여 전극전위, 전류, 전기량의 변화 거동을 조사하였으며, 실험 전과 후에 $KNiFe(CN)_6$ 막의 구조 형태와 원자조성의 변화를 각각 SEM과 EDS 분석을 통하여 조사하였다. 또한 나트륨과 세슘 용액에서 교대로 이온교환 반응을 수행하여 측정한 순환전위곡선과 원자조성으로부터 $KNiFe(CN)_6$의 이온 선택성을 조사하였다. 본 연구의 실험 결과에 의하면, 전기를 인가한 $KNiFe(CN)_6$ 이온교환체는 화학적 유 무기물 이온교환체에 비해 약 40배 이상의 우수한 내구성을 가짐을 알 수 있었다. 또한 $KNiFe(CN)_6$ 이온교환체는 나트륨보다 세슘에 대해 보다 높은 선택도를 가짐을 확인할 수 있었다.
체르노빌과 후쿠시마와 같은 원자력 사고를 통해 환경으로 방출되는 방사성 세슘($^{137}Cs$)은 화학적 독성과 ${\gamma}$ 선 방출, 그리고 긴 반감기($t_{1/2}=30.2$ 년) 때문에 주된 감시대상 방사성 핵종 가운데 하나이다. 1족 알칼리 금속인 세슘은 점토광물에 잘 흡착되며, 특히 운모류 광물인 일라이트와 특이적 흡착을 하는 것으로 알려져 있다. 이는 일라이트의 frayed edge sites 에 세슘이 선택적 흡착을 일으키기 때문이며, 이러한 흡착 지점은 일라이트의 풍화 정도 및 결정도에 따라 달라질 수 있다. 따라서 본 연구는 인공 풍화 실험(pH=2.0 at $50^{\circ}C$)을 통해 일라이트 표면을 개질함으로써 세슘의 흡착 성능을 증가시키기 위해 수행되었다. 일라이트의 층간 양이온들(K, Ca)은 반응 1일 이내에 다량 용출되는 반면, 결정 구조를 구성하는 Si와 Al은 점진적으로 용출되었다. 또한 일라이트 시료의 결정도가 감소하여 인위적인 화학적 풍화가 발생하였음을 지시하였다. 저농도의 세슘과 흡착 실험을 진행한 결과, 흡착분배계수가 기존에 비해 약 2배 증가하였다. 이러한 결과는 비교적 저온에서 손쉽게 일라이트의 흡착 성능을 개선할 수 있음을 암시한다.
시판중인 대표적 유·무기이온교환수지를 이용하여 방사성폐액의 주 방사성핵종인 코발트와 세슘에 대하여 방사성패액에 함유되어 있는 대표적 일반이온인 나트륨이온이 이들의 이온교환에 미치는 영향을 분석하였다. 나트륨 존재 하에서 세슘이온에 대한 선택도와 수지단위 부피당 폐액 처리 부피는 무기이온교환수지인 DT 30과 Durasil 230이 가장 높으며 반면에 유기이온교환수지는 두 수치 모두 낮아서 유기이온교환수지는 저농도의 나트륨 이온을 갖는 증발기 응축수의 처리에는 적합하나 나트륨이온의 농도가 비교적 높은 폐액처리에는 적합하지 않으며, 또한 코발트 제거 면에서는 무기이온교환수지인 DT 10 보다 유기이온교환수지인 Amberlite IRN 77이 바람직하다는 결론을 얻었다.
240$^{\circ}C$와 Ca/Si=2 몰 비율의 열수상태에서 합성된 고체 베타-디칼슘 실리케이트 하이드레이트($\beta-C_2$SH)는 Fe, Cu, Zn, Cd, 및 Pb와 같은 2가 금속 양이온에 대한 양이온 교환 성질을 보여준다. 그 고체에 희한 금속 양이온 흡인력은 $Fe^{2+}$〉$Cu^{2+}$〉$Zn^{2+}$〉$Cd^{2+}$ = $Pb^{2+}$의 순서로 됨이 밝혀졌다. 고체에 세슘 선택성은 $Li^+$, $Na^+$ 및 $K^+$와 같은 1가 양이온이나 $Ca^{++}$, $Mg^{++}$ 및 $Ba^{++}$와 같은 2가 양이온이 $Cs^+$보다 백배이상 진한 상태에서 나타내었다. $Cs^+$의 흡인력은 $Mg^{++}$의 존재하에서 최대치를 보여주었고, 반면에 $K^+$의 존재하에서 최소치를 보여주었다. 2가 금속이온에 대한 $\beta-C_2$SH의 다른 친화도는 이들 이온을 분리하는데 사용 할수 있다. 또한 $\beta-C_2$SH에 희한 금속 양이온 교환에 대한 반응경로 및 세슘 선택성이 연구되었다.
원자력연구소에서는 PWR 사용후핵연료를 건식 개질함으로써 관리 부피를 줄이고 안전상에 문제를 일으키는 고방사성 핵종인 세슘과 스트론튬 등을 선택적으로 제거하여 방사능 및 냉각부하를 줄일 수 있는 사용후핵연료 차세대관리 공정개발에 대한 연구를 수행하고 있다. 이는 세라믹 형태의 PWR 핵연료를 금속으로 전환시켜 관리하는 방법으로 금속전환체는 PWR 사용후핵연료와 비교하여 체적, 방사능 및 발열량을 약 1/4로 줄일 수 있는 이점이 있다.(중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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