Urea=SCR 시스템은 질소산화물을 감소하기 위한 효과적인 후처리장치 중의 하나로 알려져 있다. SCR 시스템의 성능을 향상시키기 위해서 우레아 분사시스템을 위한 최적의 기하학적인 조건이 형성되어야한다. 본 연구는 대형 디젤기관에서 우레아를 사용한 SCR시스템의 분무 특성을 가시화 하고자 했다. 실험은 우레아 압력과 우레아 유량 그리고 공기압력과 공기량을 변화시킴으로써 이루어졌다. 가시화는 초고속 카메라를 이용하여 촬영하였다.
A mathematical modeling of $NO_x$ reduction in $NH_3$-SCR process is conducted. The present deterministic model solves one-dimensional conservation equations of mass and species concentrations for channel flows and the catalytic reaction. NO and NO_2$ reactions by the vanadium catalyst in the presence of $NH_3$ are calculated with the rate expressions of Langmuir-Hinshelwood scheme. The modeling was validated with extensive empirical data regarding $NO_x$ reduction efficiency. Analysis of De-$NO_x$ sensitivity conducted with regard to oxygen and water yielded highly accurate prediction over a wide range of $NO_2/NO_x$ ratios from 0 to 1 in a temperature range of $200^{\circ}C{\sim}550^{\circ}C$. The $NO_x$ reduction largely depends on $NO_2/NO_x$ ratio at temperatures lower than $300^{\circ}C$. NO reduction efficiency is significantly augmented with increasing in $NH_3$/NO ratio at higher temperatures, whereas rather insensitive to the $NH_3$/NO ratio at lower temperatures.
천연망간광석을 이용한 질소산화물의 선택적촉매환원 반응에서 배가스 내에 포함된 수분의 영향을 연구하였다. 실험은 천연망간광석 촉매상에서 NO와 $NH_3$의 반응을 독립 또는 동시에 반응시켰다. 천연망간광석 촉매의 격자산소를 통하여 저온에서 $NH_3$가 산화될 수 있으며, $NH_3$의 산화로 인하여 생긴 NO 및 $NO_2$의 농도는 수분이 없을 때보다 수분이 존재할 때에 $300^{\circ}C$ 이상 고온에서 더 높게 나타났다. 수분은 천연망간광석 촉매상에서 NO 및 $NH_3$와 경쟁흡착하며, 이것은 고온 및 저온에서의 선택적촉매환원 반응을 저해하는 요인으로 작용할 수 있다. 촉매제조시 dipping한 수분도 $NH_3$와 경쟁흡착을 하여 $250^{\circ}C$ 이하에서 NOx 전환율이 감소하였다. NMO는 소성온도별로 활성특성이 달라지고 수분의 유무에 관계없이 $400^{\circ}C$의 최적소성온도를 갖는다.
방사성 폐기물 소각로의 배기가스 중에 포함되어 있는 NOx를 제거하기 위하여 선택적 촉매 환원법에 활용되는 촉매들의 특성을 조사하였다. 촉매는 $V_2O_5$, $MoO_3$, 그리고 $SnO_2$를 하니컴 형태의 $TiO_2$ 담체에 담지시켜 제조하였으며 촉매의 종류, 반응온도, feed의 조성, $NH_3$/NO 몰비의 영향 등이 반응특성에 미치는 영향을 실험실 규모의 반응기에서 조사하였다. 10% $V_2O_5/TiO_2$ 촉매가 $350^{\circ}C$에서 94.4%의 높은 $NO{\rightarrow}N_2$ 전환율을 보였으며 열적 안정성이 좋은 $MoO_3$의 첨가는 높은 전환율을 보이는 온도범위를 확장시켜 주었다.
본 연구에서는 580 MW급 세종복합발전소의 선택적 촉매환원방식 탈질설비 1호기를 대상으로 강화된 대기환경보전법 및 환경평가협의 질소산화물 허용배출기준을 준수하는 암모니아 소모량을 찾고자 가스터빈 출력별 암모니아 투입량을 조절하며 측정하였다. 측정을 위해 가스터빈 출력은 50, 99, 149 그리고 198 MW로 변동시키고 각 출력단계별 연소가스 및 암모니아 공급조건을 고정한 상태에서 탈질설비 내 암모니아 소모량을 조절하였다. 질소산화물 배출기준을 10 ppm에서 8 ppm으로 변경하였을 때 출력대별 암모니아 소모량은 각각 78, 93, 105 그리고 133 kg/h에서 89, 113, 132 그리고 176 kg/h로 증가 되었다. 암모니아 소모량 증가율은 질소산화물 배출기준 10 ppm 대비 출력대 별 각각 14, 22, 26 그리고 32%로 출력이 증가할 수 록 증가율도 늘어남을 알 수 있었다.
본 연구는 실제 운영중인 영동에코발전본부 1호기 125 MW 우드펠릿 발전소를 대상으로 탈질설비 운전조건이 NOx 발생량에 미치는 영향을 시험하였다. SNCR 요소 유량 증가에 따라 NOx 농도는 점차 감소하였으나 SCR 후단 암모니아 슬립은 상승하였다. 시험대상 보일러는 고온의 내부온도로 인해 SNCR 운영에 불리한 구조이며 노즐의 최적위치 검토가 필요할 것이다. SCR 희석공기 온도변화는 NOx 발생량에 영향을 미치지 않았다. SCR 암모니아 유량 증가는 SCR 후단 NOx 농도를 감소시켰고 NOx 제거효율도 증가시켰다. 다만 암모니아 슬립 자체 기준치를 초과하지 않는 암모니아 유량 111 kg/h가 최대 운전기준으로 추정된다. SCR 믹서 압력 상승은 NOx 농도를 감소시키고 제거효율도 최대로 측정되어 NOx 생성을 가장 효과적으로 억제하는 변수로 파악되었다.
공침-액상산화법으로 $Cu-CeO_2$ 촉매를 제조하여 선택적 산화반응에 대한 활성을 실험적으로 고찰하였다. $Cu-CeO_2$ 촉매는 일산화탄소의 선택적 산화반응에 우수한 활성을 보였으나, 구리의 담지량과 촉매 활성 사이의 일정한 상관관계를 찾을 수 없었다. 또한 구리의 담지량이 증가함에 따라 $CeO_2$의 세공 구조가 변하는 것을 확인할 수 있었으며 이는 Cu와 $CeO_2$가 고용체를 형성하기 때문으로 확인되었다. 촉매 전처리인 환원처리를 통한 Cu와 $CeO_2$의 고용체 형성이 촉매의 일산화탄소의 선택적 산화반응에 대한 활성을 증가시켰다.
본 연구에서는 폐수 내 존재하는 질산성 질소를 제거하기 위해 캐소드물질로 철(Fe), 구리(Cu), 니켈(Ni), 아연(Zn)을 선택하여 전기화학적 환원반응 특성을 조사하였다. $NO_3^-$로부터 $NH_3$로의 변환반응에 있어서 Zn이 가장 우수한 촉매 특성을 가지고있으며, pH 8.5에서 가장 높은 질산성 질소 제거 효율을 나타내었다. 전극표면에서 질산성 질소는 아질산성 질소로 환원된 후, 암모니아성 질소로 전환되는 것을 확인하였으며 암모니아성 질소는 HOCl과의 화학반응을 통하여 질소 형태로 완전히 제거할 수 있었다.
석탄화력발전소로부터 배출되는 질소산화물(NO + NO2 = NOx)은 NH3를 환원제로 사용하여 선택적으로 환원시키는 SCR(selective catalytic reduction) 탈질촉매시스템에서 효과적으로 제거될 수 있다. 이 SCR 촉매공정에서 원소수은을 산화시켜 후속공정에서 제거하기 위하여 수많은 산화촉매들이 제안되었으나 MW급 석탄연소시설이나 상업운전 중인 석탄발전소 탈질시스템에서 원소수은 산화성능을 실증한 사례들은 매우 드물다. 실배가스에서 수행한 실증연구들을 심층적으로 조사·분석한 바는 기존 SCR 탈질촉매뿐 아니라 수은산화능을 향상시킨 신촉매의 원소수은 산화활성은 석탄연소, 실배가스 등의 특성에 따라 매우 복잡한 양상을 띤다는 점이다. 그럼에도 불구하고 석탄연소시설에 사용하는 원료탄, 탈질시스템과 실증조건이 원소수은 산화능에 가장 큰 영향을 미치는 핵심 요소이다. 특히, 원료탄에 함유된 할로겐 함량은 탈질촉매공정의 중요성을 넘어서는 것으로 보여진다. 석탄에 존재하는 대표적인 할로겐 성분은 Cl, Br과 F이고 이들 중에서 Cl이 지배적이며 다른 할로겐계처럼 염으로 존재하지만 석탄연소 과정에서 미량의 Cl2와 함께 HCl로 전환된다. 이러한 HCl은 원소수은 산화에 있어서 강력한 산화제로 작용하지만 석탄마다 Cl 함량이 다르기 때문에 HCl 농도 또한 강하게 의존한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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