한국막학회 1997년도 제5회 하계 Workshop (97 한,카 국제공동 Workshop, 고도 수처리를 위한 막분리 공정)
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pp.159-174
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1997
삼투현상이란 반투막을 사이에 두소 저농도의 용매가 고농도의 용액으로 이동하는 현상으로 막양측 용매의 화학포텐셜이 같아지게 되면 용매의 이동은 정지되고 수두차 만큼의 삼투압차가 발생한다. 이 때 고농도 용액측에 삼투압차 이상의 압력을 가하게 되면 삼투현상과는 반대로 고농도 용액측의 용매가 저농도의 용액측으로 역류하는데 이를 역삼투현상이라 한다. 역삼투현상을 이용하여 물질을 분리하는 역삼투 공정은 막의 물리화학적 특성, 분리대상물질의 물리화학적 특성, 그리고 압력차를 추진력으로 하는 세가지 요소의 조합에 의해 행하여 진다. 역삼투는 분자크기에 따른 분리조작이 아니므로 정밀여과나 한외여과에서와 같은 유기물질의 침착현상이 적으며 결과적으로 막의 수명도 길어진다. 역삼투막은 용존염을 분리제거할 뿐만 아니라 분자량이 적은 유기물 및 Aromatic hydrocarbon 등의 분리조작에도 그 이용가능성이 고조되고 있다.
먹는물 생산용 역삼투법 해수담수화 시설의 도입에서 시설은 원수의 수질에 대하여 먹는물 수질기준을 충분히 달성할 수 있는 능력을 가져야 하고, 또한 시설의 배치, 유지관리 및 경제성을 고려한 최적공정이 선정되어야 한다. 역삼투법에 의한 먹는물 생산용 담수화시스템의 설비는 기본적으로 막의 성능을 안정적으로 유지하기 위한 전처리설비, 역삼투막모듈로 원수를 공급하기 위한 고압펌프 및 용존염의 제거하기 위한 역삼투막모듈 등의 세부분으로 구성되지만, 실용화 장치에서는 원수를 공급하기 위한 취수설비, 막으로 처리된 생산수를 먹는물로 급수하기 위한 후처리설비, 기타 세정설비 및 세정배수처리설비 등으로 구성된다.
본 연구는 상용화된 방향족 폴리아미드 역삼투막에 diphenylamine (DPA)을 표면개질 시킴으로써 내염소성과 내오염성이 향상된 역삼투 복합막을 제조하고 최적화시키는 방법에 대해서 연구하였다. 역삼투막의 내염소성과 내오염성을 증가시키기 위해 반응성이 뛰어난 아민(amine)기를 가지고 있고 열적 화학적 안정성이 뛰어난 페닐기 2개가 있는 DPA를 사용하였고, 개질 온도와 시약 농도를 변화시켜가며 개질 조건을 최적화시켰다. XPS, AFM 그리고 contact angle을 이용하여 역삼투막의 표면 개질을 통한 표면 특성 변화를 확인하였으며 역삼투막의 투과성능 평가 결과 역삼투막의 내염소성과 내오염성이 향상된 역삼투 분리막을 제조하였다.
향류식 역삼투공정이란 일정 농도 이상의 용존염 및 에탄올 용액 농축시 막약단의 삼투압차가 크게 증가되므로 유효 압력차를 유지하려면 적용 압력을 높여야 하는 역삼투 분리공정의 단점을 해결하기 위해 개발된 공정으로, 막하부 쪽에 고농도의 용액을 흘려보내 막 양측의 삼투압차를 감소키며 외부에서 가해주어야 하는 수력학적 압력을 낮게한 상태에서도 역삼투 공정을 진행할 수 있도록 한 것이다.
역삼투공정은 선택적 투과성을 가진 막을 이용하여 혼합용액으로부터 특정물질을 분리, 농축 또는 정제하기 위하여 널리 응용되는 분리막기술중의 하나이며, 연속공정이 용이하고 단순히 압력만을 가하는 물리적 조작이므로 원리 및 장치가 간단하여 해수 담수화, 폐수처리, 유용물질 회수, 초순수제조, 식품 및 의약품의 분리, 농축 등 여러 산업분야에서 응용되고 있다. 그러나 매우 큰 삼투압을 나타내는 용액의 농축을 위해서는 삼투압보다 큰 적용압력을 가해주어야 하나 사용된 막은 일정압력 이상에서는 수축되어 제기능을 발휘하지 못하게 되므로 일반적인 역삼투공정으로써는 큰 삼투압을 나타내는 용액의 농축에는 사용될 수 없다. 이는 용액의 삼투압이 씨스템에서 가해줄 수 있는 압력보다 커지기 때문으로, 이 삼투압차를 줄여줄 수 있다면 같은 압력에서도 더 큰 농축효과를 얻을 수 있다.
제염농축공정은 증류, 증발법을 일반적으로 사용하나, 에너지 절약차원에서 전기투석 (Electro dialysis)장치를 증발기 선단에 도입한 복합공정을 국내에서도 사용하고 있는 실정이다. 그러나, 전기투석장치는 전기적인 소모와 막의 재생, 교체처리비가 문제점이 되므로 역삼투 장치를 제염농축 공정 최선단에 도입한 복합공정을 이용할 경우 전기 투석 및 증발 복합공정에 비해 40%의 에너지 절감 효과를 기대할 수 있다. 이와 같은 장점에도 불구하고 역삼투 공정은 공급용액의 삼투압보다 큰 적용압력을 막표면에 가하여 물질분리를 수행하므로 농축공정에서 유발되는 배제액 농도의 상승은 삼투압의 증가를 일으켜 실적적용압력의 효과를 떨어뜨리게 되며 결과적으로 농축효과를 감소시키게 된다. 본 연구에서는 효과적인 염농축 공정을 위하여 막모듈 투과부에 고농도 삼투압 감소액(osmotic sink solution)을 향류식(막투과흐름을 맞받아치며 흐르는 방식)으로 유입시키는 향류식 역삼투 (counter-current reverse osmosis, CCRO) 나권형 모듈을 고안 제작하였으며, 제작된 모듈을 기존 역삼투 공정과 향류식 염삼투 공정에 적용하여 염농축도의 성능을 상호 비교하고 염농축에 관계되는 공급농도, 공급유량, 투과유량, 배제유량, 향류 유입유량, 압력구배, 삼투압차 및 농축단수 등의 인자들을 이용하여 두 공정에 대한 염농축 분리조작의 제반조건과 제작된 모듈 내의 농축관련 특성을 실험 및 수치적으로 비교, 고찰하였다.
본 논문에서는 원통형 다공성 유리막을 이용한 전기삼투 펌프의 실험적 연구를 수행하였고, 장시간 작동을 평가하였다. 전기삼투 펌프의 성능은 탈이온수와 1 mM 붕산염 완충액을 이용하여 최대유량, 최대전류, 그리고 최대압력으로 표현하였다. 최대유량, 최대전류, 그리고 최대압력은 모두 이론에서 예측하는 것과 같이 전압이 증가할 때 선형적으로 증가하였다. 최대유량을 유체의 펌핑면적과 적용 전압으로 나눈 표준화 유량을 사용하여 원통형 다공성 유리막을 이용한 전기삼투 펌프와 평면형 다공성 유리막을 이용한 전기삼투 펌프의 성능을 비교하였다. 표준화 유량은 원통형 다공성 유리막을 이용할 때 평면형 다공성 유리막보다 대략 1.5 배 높은 값을 가졌고, 이는 원통형 다공성 유리막과 평면형 다공성 유리막의 기하학적 부분의 차이에 의한 것으로 판단되었다. 표준화 유량 값을 이용하여 동일한 전기삼투 펌프 부피에서 두 다공성 막을 비교하면, 원통형 전기삼투 펌프는 평면형 전기삼투 펌프에 비해 최대 원주율만큼의 펌핑면적을 증가할 수 있으므로 5 배 높은 유량을 얻었다. 원통형 전기삼투 펌프의 내부 전극에서 전기분해에 의해 발생하는 가스들은 나피온 튜브를 통하여 효과적으로 배출되었고, 이로 인해 3 시간 이상의 작동에서 성능의 감소는 발생되지 않았다.
역삼투막에 이용되고 있는 고분자물질은 셀루로오스 아세테이트(CA)를 비롯하여 방향족 폴리아마이드가 주로 이용되고 있으며, 최근에는 폴리설펀막의 지지층 위에 계면중합법을 응용한 복합막이 주류를 이루고 있다. 여기서는 가장 많이 이용되고 있는 셀루로오스아세테이트를 이용한 역삼투 투과 특성에 관하여 연구하였다.
정삼투와 압력지연삼투 공정에서 용매의 투과율은 용매와 막이 접촉하는 방식에 의존한다. 각각의 공정에서 막의 활성층이 고농도 용매와 접촉하는 경우를 압력지연삼투 방식이라 하고, 고농도 용매가 막의 다공성 지지하층과 직면해 있는 경우를 정삼투 방식이라고 한다. 압력지연삼투 방식과 정삼투 방식은 각각 희석형 그리고 농축형의 내부농도 분극 현상을 유발하는데, 동일한 조작 조건에서 정삼투 방식보다 압력지연삼투 방식이 높은 투과율을 나타내는 현상이 실험적으로 관측되었다. 본고에서는 정삼투방식과 압력지연삼투 방식에서 발생하는 본질적인 투과율 불균형을 수학적 귀류법을 이용하여 증명하고, 물리적인 원인을 규명한다.
역삼투막을 통한 물질전달에 대해서는 많은 모델식이 제안되어 왔으며, 이들을 통해 막의 특성을 규정하여 왔다. 역삼투막을 통한 물질전달에는 많은 변수가 있으며, 이들 가운데 일부는 정량적으로 측정할 수 없는 부분이 포함되어 있으며, 기존의 방법은 이들을 실험을 통해 정해지는 막이나 공정에 의존하는 특성값으로 고려하였다. 본 연구논문은 이와 같은 막특성값으로 간주되어온 분배계수의 고찰을 토대로 막분리 과정에서 일어나는 물질전달현상을 막물질의 특성과 연계하여 설명하고 이로부터 막분리에 유리한 막물질형태의 제안을 목적으로 하고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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