본 연구는 $H_2O_2$가 함유된 ($Na_2CO_3-NaHCO_3$) 혼합 탄산염 계에서 사용후핵연료를 산화용해할 시 U과 함께 공용해 되는 Cs, Te, Tc, Mo 등의 핵분열생성물로부터 Cs과 Tc의 선택적 침전 제거 거동을 규명하였다. Cs과 Tc은 각각 장수명 핵종으로 지하에서의 빠른 핵종 이동성과 고방열성 등으로 최종 처분 시 처분 환경을 저해하는 핵종으로 처분 안전성 제고 측면에서 이들의 제거는 중요한 과제 중의 하나이다. Cs과 Re (Tc 대용원소)의 선택적 침전제로는 각각 NaTPB, TPPCl를 선정하였으며, NaTPB에의한 Cs 침전 및 TPPCl에 의한 Re 침전 모두 5분 이내로 매우 빠르게 이루어졌으며, 온도를 $50^{\circ}C$, 교반속도를 1000 rpm 까지 증가시켜도 이들의 침전 속도에는 별 영향이 없었다. NaTPB 침전 및 TPPCl 침전에 있어 가장 중요한 요인은 침전 용액의 pH 이며, 특히 TPPCl에 의한 Re의 선택적 침전의 경우 낮은 pH 에서 Mo가 Re과 공침되므로 pH 9 이상에서 수행하는 것이 효과적이다. 그리고 [NaTPB]/[Cs] 및 [TPPCl]/[Re]의 몰 농도 비 1 이상에서 Cs 및 Re을 각각 99% 이상 선택적으로 침전 제거할 수 있었다.
사용후 핵연료 저장구조재의 구조적 안정성자 관련해서, 감마선 조사 생성물로 알려져 있는 $H_2O$$_2$를 전해질에 주입시키었을 때, $H_2O$$_2$가 저장구조재인 304L스텐리스강의 부식거동에 어떤 영향을 미치는가를 조사하였다. 실험결과, $H_2O$$_2$는 304L 스텐리스강의 부식전위를 상승시키고 Pitting 전위를 감소시킴으로써 부동태 영역을 줄이고 pitting 저항성을 감소시키는 것으로 나타났다. 이는 감마선 조사에 의한 부식 거동 변화와 유사한 결과라고 볼 수 있으며, 또한 산소농도증가에 의한 부식거동 변화와 유사한 결과로 해석되었다. 재부동태형성전위가 $H_2O$$_2$의 존재로 증가하는데, 이로써 응력부식균열임계전위는 약간 상승할 것으로 추론되었다. 그러나, $H_2O$$_2$ 농도가 6.3$\times$$10^{-6}$M 이하로 떨어질 경우, $H_2O$$_2$는 부식거동에 영향을 주지 못했다. 이는 대기압상태에서 용존된 $O_2$환원반응속도에 비해 $H_2O$$_2$환원반응속도가 작기 때문이라고 해석되었다. 중성용액보다 산성 및 염기성 용액에서, $H_2O$$_2$가 부식거동에 미치는 영향이 작아졌는데, 이는 산성용액에서는 높은 H$^{+}$ 농도 때문에, 염기성용액에서는 le Chatelier의 원칙 때문인 것으로 해석되었다.
원자력발전소를 운영하게 되면 사용후핵연료와 같은 고준위방사성폐기물이 필연적으로 발생한다. 이러한 고준위방사성폐기물을 처분하기 위해 심층처분방식이 가장 적합한 대안으로 알려져 있으며 고준위방사성폐기물은 공학적방벽과 천연방벽에 둘러 쌓여 지하 500~1,000 m 깊이의 심지층에 처분된다. 이 중 압축 벤토나이트 완충재는 공학적방벽의 가장 중요한 구성요소이다. 완충재는 처분용기와 자연 암반 사이에 위치해 있기에 주변 지하수 흐름으로부터 처분용기를 보호하고 처분 용기로부터 핵종이 유출되는 것을 저지하는 역할을 한다. 주변 지하수 흐름으로 인한 완충재의 불포화 함수특성 규명은 전체 공학적방벽의 성능을 평가하는데 있어 매우 중요하다고 할 수 있다. 따라서 본 연구에서는 실내 시험을 수행하여 국내 압축 벤토나이트 완충재의 건조밀도, 구속조건 여부, 그리고 건조 및 포화 이력에 따른 압축 벤토나이트 완충재의 함수특성곡선을 도출하여 분석하였다. 구속 조건하에서 건조밀도에 따른 함수특성곡선은 큰 차이를 보이지 않았다. 또한 비구속 조건이 구속 조건에 비해 보다 큰 수분흡입력을 나타냈으며, 아울러 포화 과정보다 건조 과정에서 보다 큰 수분흡인력이 측정되었다.
처분공 내에 위치한 완충재는 사용후핵연료로부터 발산된 고온의 붕괴열과 지하수에 노출되며, 이와 같은 가열-수화를 포함한 처분환경 하의 완충재의 열-수리-역학-화학적 상호작용은 완충재의 장기적 성능과 건전성에 핵심적으로 작용하는 것으로 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 처분환경 조건에서 완충재의 가열-수화 특성 및 지하수 지화학 조건을 고려한 벤토나이트의 열-수리-역학-화학적(Thermal-Hydraulic-Mechanical-Chemical, 이하 THMC) 복합거동 특성 규명을 위한 실험실 규모의 Lab.THMC 실험시스템을 개발하였다. 본 실험시스템은 스페인 CIEMAT의 열-수리-역학 복합거동 실험장치를 토대로 개발되었으며, 화학적 특성을 달리한 지하수 주입 조건에서 벤토나이트 완충재의 가열-수화 특성을 파악하고 응력 변화를 계측함으로써 열-수리-화학적 변화에 따른 역학적 성능 변화 특성을 규명하는 것을 목표로 한다. 본 기술논문에서는 개발된 Lab.THMC 실험시스템의 설계 및 구성을 간략하게 소개하고, 장치 검토 및 주요 변수설정을 위해 수행된 예비실험 결과와 차후 연구계획에 대해 정리하였다.
고준위방사성폐기물 처분을 위한 다양한 조사와 연구를 진행하는 과정에서 막대한 양의 자료가 생산되며 이를 관리하기 위한 자료 관리가 필요하다. 스웨덴의 SKB는 SICADA를 구축하여 부지선정, 평가, 해석, 분석 및 모델링에 활용할 수 있게 하였고, 독일의 BGE는 부지선정법에 따라 자료를 관리하기 위해 데이터베이스 및 문서 관리시스템 ArbeitsDB와 자료시스템 ELO를 구축하였다. 영국의 NWS는 DMS를 구축하여 연구, 조사 자료를 관리할 수 있도록 하였다. 미국의 DOE와 OCRWM은 부지특성화 조사를 진행하면서 자료 관리 및 이후의 인허가 절차를 위하여 TDMS를 구축하였다. 해외사례 조사, 분석을 통해 자료의 품질관리와 자료 활용의 확장성이 자료 관리에 있어 중요한 부분임을 확인할 수 있다. 향후 우리나라도 장기적인 관점에서 자료의 품질관리와 확장성을 고려한 자료 관리 개념을 확립하고 그에 맞춘 자료 관리 시스템 및 체계를 구축해야 할 것이다.
Currently, there are no interim storage facilities and permanent disposal facilities in Korea, so all spent nuclear fuels are temporarily stored. However, the temporary storage facility is approaching saturation, and as a measure to this, the 2nd Basic Plan for the Management of High-Level Radioactive Waste presented an operation plan for dry interim storage facilities and dry temporary storage facilities on the NPP on-site. The dry storage can be operated in various ways, and to select the optimal dry storage method, the reduction of exposure for workers must be considered. Accordingly, it is necessary to develop a worker exposure scenario according to the dry storage method and evaluate and compare the radiological impact for each method. The purpose of this study is to develop an exposure scenario for workers transporting spent nuclear fuel by dry storage method. To this end, first, the operation procedure of the foreign commercial spent nuclear fuel dry storage system was analyzed based on the Final Safety Analysis Report (FSAR). 1) the concrete overpack-based system, 2) the metal overpack-based system, and 3) the vertical storage module-based system were selected for analysis. Factors were assumed that could affect the type of work (working distance, working hours, number of workers, etc.) during transportation work. Finally, the work type of the processes involved in transporting spent nuclear fuel by dry storage method was set, and an exposure scenario was developed accordingly. The concrete overpack method, the metal overpack method, and the vertical storage module method were classified into a total of 31, 9, and 23 processes, respectively. The work distance, work time, and number of workers for each process were set. The product of working hours and number of workers (Man-hour) was set high in the order of concrete overpack method, vertical storage module method, and metal overpack method, and short-range work (10 cm) was most often applied to the concrete overpack method. The results of this study are expected to be used as basic data for performing radiological comparisons of transport workers by dry storage method of spent nuclear fuel.
The deep geological repository of high-level radioactive waste shall be designed to meet the safety objective set in the form of radiation dose or corresponding risk to protect human and the environment from radiation exposure. Engineering feasibility and conformity with the safety objective of the facility conceptual design can be demonstrated by comparing the assessment result using the computational model for scenario(s) describing the radionuclide release and transport from repository to biosphere system. In this study, as the preliminary study for developing the high-level radioactive waste disposal facility in Korea, we reviewed and analyzed the entire list of FEPs and how to handle each FEP from a general point of view, which are selected for the geosphere region in the radiological safety assessment performed for the license application of the KBS-3 type deep geological repository in Finland and Sweden. In Finland, five FEPs (i.e., stress redistribution, creep, stress redistribution, erosion and sedimentation in fractures, methane hydrate formation, and salt exclusion) were excluded or ignored in the radionuclide release and transport assessment. And, in Sweden, six FEPs (i.e., creep, surface weathering and erosion, erosion/sedimentation in fractures, methane hydrate formation, radiation effects (rock and grout), and earth current) were not considered for all time frames and earthquake out of a total of 25 FEPs for the geosphere. Based on these results, an FEP list (draft) for the geosphere was derived, and the relative importance of each item was evaluated for conducting the radiological safety assessment of the domestic deep geological disposal facility. Since most of information on the disposal facility in Korea has not been determined as of now, it is judged that all FEP items presented in Table 3 should be considered for the radiological safety assessment, and the relative importance derived from this study can be used in determining whether to apply each item in the future.
Spent nuclear fuel corresponds to high-level radioactive waste that has high decay heat and radioactivity. Accordingly, Spent nuclear fuel withdrawn from the reactor core is primarily stored and managed in a spent nuclear fuel pool in the nuclear power plant to reduce decay heat and radioactivity. In Korea, most nuclear power plant store all spent nuclear fuel in a spent nuclear fuel pool. For wet storage, there are no defense in depth different with reactor core. The study related to spent nuclear fuel pool accident should be carried out to ensure safety. Therefore, it is necessary to analyze previous study cases related to safety of spent nuclear fuel pool and accident cases to build foundational knowledge. The Objective of this study is to analyze study cases of safety assessment and cases for spent nuclear fuel pool accident. For analyzing study cases of safety assessment, possible phenomena when spent nuclear fuel pool accident occurring identified, Subsequently, study cases for safety assessment about each phenomena were investigated, and materials & methods and results for each study are analyzed. For analyzing cases for spent nuclear fuel pool accident, we analyzed accident cases caused by loss of cooling and loss of coolant in spent nuclear fuel pool. Subsequently, causes and change of water level and temperature by each accident case are analyzed. As a result of the analysis on study cases of spent nuclear fuel pool accident, the results of the study conducted by each research institute were vary depending on the computer code, materials & methods of experiment and major assumptions used in the study. As a result of analyzing cases for spent nuclear fuel pool accident, it was found that accident cases for loss of cooling is more than cases for loss of coolant accident. Even though the types of accident in spent nuclear fuel pool were similar, the specific causes were different by each accident case. All the accident cases analyzed did not lead to severe accidents, such as nuclear fuel being exposed to the air. The result of this study will be used as fundamental data for study on spent nuclear fuel pool accident that will be conducted in the future.
본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.
고준위방사성폐기물 처분장은 심지층 처분시스템으로 사용후핵연료를 취급하는 특성상 고온, 방사선 및 지하수 등의 복합적인 환경조건에 노출되어 있다. 지속적인 노출에 의해 시간이 지남에 따라 구조물의 균열 및 열화가 발생할 수 있다. 한편 고준위방사성폐기물 처분장은 초장기 기대수명이 요구되며 이에 따른 장기적인 구조물 건전성 모니터링이 필수적이다. 구조물 건전성 모니터링에는 가속도계, 토압계, 변위계 등 다양한 센서들이 활용될 수 있으며, 이 중 일반적으로 피에조센서가 사용된다. 따라서 피에조센서의 내구성 평가를 바탕으로 고내구성 센서를 개발할 필요가 있다. 본 연구에서는 피에조센서의 내구성 평가 및 수명예측을 위한 가속수명시험을 설계하였다. 문헌연구를 바탕으로 단일 스트레스 인자에 대한 가속 스트레스 수준 수 및 각 수준 별 시료 수를 선정하였다. 또한 고준위방사성폐기물 처분장 환경조건에서 발생할 수 있는 피에조센서의 고장모드 및 고장메커니즘을 분석하였다. 온도 스트레스 인자에 대한 최대 가혹조건 탐색 실험을 두 가지 방법으로 제안하였으며 피에조센서의 신뢰도 높은 동작한계를 도출하였다. 이를 이용하여 가속수명시험의 합리적인 가속 스트레스 수준을 설정하였다. 본 연구에서 제시된 최대 가혹조건 탐색 실험방법은 경제적이며 실용적인 아이디어를 담고 있으며, 추후 피에조센서의 가속수명시험 설계에 널리 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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