본 연구에서는 광산 인근 토양에서 산성비를 비롯한 침출수에 의한 지하 환경 오염 메카니즘을 검토하고, 오염 방지 및 교정과 대안의 효과를 정량화 하기 위한 방안을 고찰하였다. 이를 위하여 중금속인 비소의 오염도가 높은 토양을 대상으로 인위적 산성용액에 의한 비소의 용출을 실험적으로 검토하였다. 한편, 산성 침출오염수에 의한 지하 환경의 오염을 방지하기 위하여 석회석을 활용한 토양의 안정화방법의 효과를 살펴 보았다. 오염된 시료토양에 포함된 비소는 pH 1이하의 강산성 용액일수록 격렬히 용출되었으며, pH 값이 낮아질 수록 최대 용출량은 증가되는 것으로 나타났다. 석회석에 의한 토양 안정화방안은 매우 효과적이었으며, 석회석에 의한 산성용액의 중화반응 특성식은 미반응 핵 모델중에서 화학반응이 속도지배인 특성식에 잘 부합되는 것으로 보여진다.
이 연구는 폐금·은광산 주변의 토양과 수계에서 비소(As), 카드뮴(Cd), 구리(Cu), 납(Pb), 안티모니(Sb), 아연(Zn)의 지구화학적 분산 특성을 확인하였다. 토양시료 내 각 원소의 지구화학적 오염도는 enrichment factor (EF), geoaccumulation index (Igeo), pollution load index (PLI)와 같은 지화학 지수를 이용해 평가하였다. 수계의 지구화학적 오염도는 광물찌꺼기 적치장에서부터 거리에 따른 중금속 및 황산염(SO42-)의 농도 변화를 이용하여 평가하였다. 지화학 지수를 이용한 토양의 오염도 평가 결과 광산 및 광물찌꺼기 저장시설과 가까운 지역에서 As, Cd, Pb, Zn의 농축지수가 높게 나타났으며, Sb는 모든 토양시료에서 높은 농축지수를 보였다. 이러한 결과는 광산 활동으로 대표되는 인위적인 요인에 의해 주변의 토양으로 중금속의 분산이 진행되었음을 보여주는 결과이다. 수계에서 중금속 농도 및 SO42-의 농도 변화를 확인한 결과 특정 지점에서 As, Cd, Zn, 그리고 SO42- 농도의 이상점이 나타났으며, 거리에 따라 점차 각 원소의 농도가 감소하였다. 이는 수계의 오염이 광물찌꺼기 적치장과 그 인근의 황화광물의 풍화에 기인한 것을 의미한다. 조사를 수행한 지역에서는 과거에 중금속으로 오염된 토양의 복원사업이 진행되었지만, 그 이후에도 잠재적인 오염원인 광물찌꺼기 적치장 인근에서부터 오염이 다시 진행되고 있는 것으로 판단된다. 따라서 복원을 완료한 지역에서도 토양과 수질시료를 대상으로 지속적인 모니터링이 필요할 것으로 판단된다.
팔봉광산 주변 지역의 오염 특성을 밝히기 위해 선광광미와 주변 토양의 중금속 오염 특성을 조사하였다. 연구 지역의 토양은 일부 토양을 제외한 대부분의 토양이 롬 토양이었으며, 하천 주변 토양 일부도 상류 지역에서 하류쪽으로 가면서 로미 샌드_샌디 롬 토양에서 롬토양으로 점이한다. 토양 내의 유기물 함량은 평균 2% 정도로 낮았으며, 토양의 pH는 모든 시료에 걸쳐 약간 산성을 띄는 6.0$\pm$0.1이다. 연구 지역에서 분석된 암석, 일반토양, 광미 및 퇴적시료에서는 암석으로부터 기인된 일반토양에서는 중금속의 함량이 암석 자체에 포함된 농도보다 약간씩 낮아져 이들이 지표수나 지하수에 의해 침출되어 나감을 보여준다. 광석으로부터 분리된 광미 더미 시료에서는 납, 구리, 비소의 농도가 높다. 하천 퇴적시료에서도 정상적인 확산 특성을 보이나, 상류 시료에서 납, 구리의 농도는 광미 더미에서 보다 훨씬 높은 농도를 보이는 한편, 비소는 그 농도가 급격하게 떨어지는 특성을 보인다. 카드뮴과 구리, 비소의 농도 변화는 운반 매체로서의 지표수 혹은 지하수의 매질 특성에 기인한 것으로 해석된다. 중금속 농도 분포와 퇴적입자 크기는 카드뮴, 구리 및 납 등은 모래 및 실트와 비교적 높은 상관관계를 보이는 반면, 비소와 수은은 점토입자와는 상관관계가 높았다. 연구 지역에서 측정된 중금속의 거리별 확산 특성은 하천 주변 토양 중 표토 및 심토층에서는 광미 더미로부터 100m~200m에 구간에서 측정된 중금속 농도가 광미 더미에서 먼 다른 지역과는 현격하게 높은 농도를 보이는 점이다. 카드뮴과 구리, 납 및 수은의 농도가 차이가 많으며, 비소는 차이가 크지 않다. 육가 크롬은 전 구간에 걸쳐 검출되지 않는다. 중금속의 농축은 광산 개발지나 광미 더미로부터 기인되어, 물에 의해 이동, 침전되었을 것이다. 하천 주변 표토 및 심토층에서는 모든 중금속 농도가 광미 더미에서 하류쪽으로 이동한 600m~2000m 구간에서 상승하였다. 광미 확산 토양 시료에서는 중금속의 농도가 광미 더미로부터 멀어질수록 비교적 일정하게 감소한다. 600~2000m 거리구간에서의 각 중금속의 농도 상승은 지하수에 의해 이동되었을 것으로 추정된다. 중금속의 유동에는 유동 지하수의 pH, Eh 및 콜로이드 입자의 양, 산화망간 및 산화철의 존재에 따른 지하수의 상태 변화가 밀접하게 연관되었을 것이다. 지하수 조건은 3 정도의 비교적 낮은 pH와 +3~+5에 해당되는 산화 조건과 콜로이드는 적고 산화망간 및 산화철이 같이 유동하지 않은 상태였다. 중금속의 유동은 과거의 광산활동과 연관되었을 것이다. 연구지역에서는 오염 토양이 식생의 중금속 오염에는 영향을 미치지 않는다.
본 연구에서는 안정화공법을 이용하여 폐금속 광산 주변 비소 및 중금속 성분이 복합적으로 오염된 농경지를 효과적으로 복원하기 위해 안정화제로써 석회석과 제강슬래그의 처리효과와 적용성을 실내컬럼실험을 통해서 검토하였다. 대상토양 내 중금속의 존재형태 중 이동성이 높은 형태인 교환성 및 탄산염 형태의 분포비율은 여러 문헌들의 결과들과 유사하게 카드뮴 > 아연 > 납 순으로 높게 분포하는 것으로 나타나 광해로 인한 농경지의 오염성분들 중 카드뮴은 주변 환경에 미치는 영향이 가장 크며 상당한 주위가 필요한 성분인 것으로 판단되었다. 본 대상토양과 같이 pH가 매우 높은 토양도 갑작스럽게 변화하는 산성환경에 의해 일시적으로 토양의 pH 완충력이 감소하여 다량의 중금속 성분들이 용출될 가능성이 높은 것으로 나타났다. 반면 석회석과 제강슬래그로 처리한 처리구는 수질기준을 초과한 침출수 가 관찰되었던 대조구에 비해 모두 수질기준 이하로 중금속의 농도가 매우 낮게 나타났다. 비소의 경우는 비소 저감의 목적으로 적용한 제강슬래그의 혼합비가 증가할수록 오히려 농도가 증가하는 것으로 나타났다. 이는 제강슬래그가 함유하고 있는 인 성분과 관계가 있는 것으로 판단되었으며, 비소와인의 경쟁적인 흡착 관계에서 그 우세함이 토양의 특성에 따라 상이할 수 있을 것으로 예상되었다. 석회석은 카드뮴, 납 그리고 아연 등의 중금속 성분에 대해서 모두 좋은 처리효과를 나타내어 토양의 중금속 처리에 있어서 효과적인 안정화제로 판단되었다. 제강슬래그의 경우는 비소를 효과적으로 저감하는 물질인 철 산화물을 많이 함유하고 있기 때문에 비소 처리에 있어서 활용 가능성이 높은 재료로 판단되나 복원 대상토양 내에서 철 산화물과 서로 강하게 흡착하려고 하는 비소와 인의 흡착선호도를 먼저 평가한 후에 적용여부를 검토해야 하며, 이와 관련된 연구가 필요할 것으로 판단되었다.
미국 Oak Ridge 연구소 관리지역에서 Inceptisol(Inc) 및 Utisol(Ult)이 지배적으로 분포된 토양층의 A- 및 B-층으로부터 채취한 물리화학적 특성이 잘 규명된 4종의 토양시료에 As(III) 및 As(V)를 흡착시킨 후 토양시료에 대한 추출용액의 비 1:100 조건에서 pH를 1.5로 고정시킨 생리학적 추출용액을 이용한 추출시험을 통하여 초기 노화조건에서의 비소의 생접근도(bioaccessibility) 및 As(III) 산화정도와 6개월간의 노화시간 경과에 따른 비소의 생접근도를 조사하였다. 토양시료에 As(C)를 주입시킨 후 48시간이 경과되었을 때 모든 토양시료에서, 특히 Ult-B, 빠르고도 강한 As(V)의 고정화(sequestration) 현상이 일어났다. 그렇지만 3개월이 지난 후에는 As(V)의 고정화에 큰 변화가 없었다. 동일한 토양시료에 As(III)를 인위적으로 오염시킨 후 48시간이 경과되었을 때 Inc-A 및 Ult-A 토양시료에서는 상당 분율의 As(III)가 As(V)로 산화되었다. 이러한 As(III)의 산화정도는 토양시료내의 망간 함량과 비례관계가 있는 것으로 나타났다. As(III)를 오염시킨 Inc-B 및 Ult-B 토양시료에서의 노화시간 경과에 따른 총비소의 생접근도 감소는 Inc-A 및 Ult-A 토양시료에서 얻어진 값보다 더 크게 나타났다. 이러한 경향은 철 함량이 풍부한 Inc-B 및 Ult-B 토양들이 As(III)로부터 산화된 As(V)를 지속적으로 고착화시킴에 따른 것으로 여겨지며 As(V)로 오염시킨 토양시료에서 얻어진 As(V) 고착화 정도와 유사한 경향을 나타내었다.
본 연구에서는 폐금속 광산 주변 비소와 중금속으로 오염된 논토양을 효과적으로 복원하기 위한 안정화제로써 석회석과 제강슬래그의 처리효과와 그 적용성을 검토하기 위해 담수답의 환원 환경을 적용한 컬럼 실험을 실시하였다. 실험결과 담수된 논토양의 환원 환경에서는 철과 망간 성분이 환원되어 급격하게 용출되는 시점에 중금속 성분도 급격하게 용출되는 경향이 나타났으며, 대조구(무처리)의 경우 침출수에서 오염기준을 초과한 시료가 나타났다. 그러나 석회석 5%와 제강슬래그 5%로 각각 처리한 토양은 모두 오염기준 이하로 대조구보다 중금속 농도가 매우 낮게 검출되었다. 석회석과 제강슬래그 모두 담수답의 환원 환경에서 좋은 처리효과를 나타내어 효과적인 안정화제로 판단되었으며, 특히 제강슬래그는 담수답 환경에서 지속적으로 증가하는 비소 성분에 대해서 좋은 처리효과를 나타내었다.
폐석탄광산 주변 농경지의 주요 토양오염물질은 비소이며, 폐금속광산과는 달리 그 오염수준이 관련 환경기준을 경미하게 초과하는 특성을 가진다. 이에 선행연구에서는 폐석탄광산 농경지의 토양개량·복원사업(안정화 처리 및 복토층 조성) 시 복토층 두께를 기존 40 cm에서 20 cm 두께로 낮추는 방안의 적용성을 실내 포트실험으로 확인한 바 있다. 금번 후속연구에서는 본 방안을 실제 농경지에서 벼 재배를 통해 실증하였다. 4개월이 넘는 벼 재배기간 중 쌀알로 전이된 비소의 농도는 20 cm 두께의 복토 시 44% 이상의 전이감소율을 보였다. 특히 오염된 원지반을 안정화 처리한 후 복토한 경우엔 이의 감소율이 56%까지 증가하였다. 따라서 본 실증연구를 통해 복토층 두께 20 cm의 적용성을 확인하였고, 이는 곧 복토재 사용량 감소로 인한 사업비 절감도 가능함을 시사한다.
본 연구에서는 낙동강수계의 안동댐 퇴적물에 대한 오염도 조사 및 평가를 수행하였다. 안동댐 상류 40 km까지 약 5 km 간격으로 호수의 중간, 좌, 우지점에서 성층기와 전도기로 구분하여 퇴적물 시료를 채취하였다. 일반 항목인 강열 감량, 총질소, 총인의 경우 오염도가 낮지만, 중금속의 경우 비소와 카드뮴의 오염도는 매우 높다. 지천 및 대조군에 비해 댐 내 퇴적물의 오염도가 높으며, 시료채취 시기별로는 성층기에 크롬, 구리, 납의 농도가 높고, 순환기에 아연의 농도가 높은 경향을 보인다. 상하류의 위치에 따른 농도 차이를 나타내는 중금속은 비소, 카드뮴, 망간, 아연이며 차이를 보이지 않는 항목은 크롬, 구리, 수은, 철, 납 등이다.
지질매체에서 흔하게 발견되는 호기성 박테리아인 Pseudomonas aeuginosa에 대하여 영양분을 공급하지 않은 상태에서 As(V) 및 As(III) 흡착실험을 수행하였다. As(111)의 경우 P. aeruginosa에 의한 소규모의 흡착이 관찰된 반면, As(V)는 효과적인 흡착이 적용되지 않음을 확인할 수 있었다 이는 As(V)는 수용액 상태에서 음전하 화합물로 존재하고 박테리아 표면 역시 음전하를 띠고 있기 때문에 상호 인력이 작용하지 않기 때문인 것으로 파악된다. 그러나 바이오필름 상태의 박테리아는 많은 양의 용존 As(V)를 As(III)로 환원하는 것으로 나타났다. 이는 빈영양 환경인 대부분의 지질환경에서도 미생물이 용존 비소의 거동에 미치는 영향이 크다는 것을 의미한다. 다양한 중금속으로 오염된 지하수를 처리하기 위하여 구축된 미생물 반응벽체는 비소의 흡착을 촉진하기보다는 오히려 비소의 독성과 이동도를 증가시키는 부의 효과를 유도할 수도 있다.
국내 강원광산과 동해광산 주변 토양입자의 이화학적 광물학적 특성을 이용해 이들 광산주변내 토양 중금속 오염 원인을 규명하고자 하였다. 입도에 따른 중금속의 농도를 분석한 결과 강원광산의 경우 가장 큰 입경군인 10~18 mesh 구간에서 비소가 250.5 ppm, 가장 작은 325 mesh 이하 구간에서 445.7 ppm으로 나타났다. 동해광산의 경우에도 마찬가지로 10~18 mesh 구간에서 비소 70.4 ppm, 납 1,055 ppm, 아연 789.9 ppm으로 나타났으며 325 mesh 이하 구간에서 비소 117.7 ppm, 납 2,295 ppm, 아연 1,346 ppm으로 입도가 작아질수록 농집되는 경향을 보였다. 중금속과 토양 내 광물의 상호작용을 분석하기 위해 물리적 선별(자력, 부유선별) 후, 이들 시료에 대한 X-선 회절분석과 주사전자현미경 분석결과 강원광산 시료의 주 구성광물은 석영, 운모, 조장석, 녹니석, 자철석, 각섬석으로 확인되었으며 동해광산 시료에서는 석영, 운모, 고령석, 녹니석, 각섬석, 금홍석이 주 광물들로 나타났다. 강원광산의 자철석은 비소 농도와의 상관성이 매우 좋은 것으로 나타난 반면, 동해광산 시료에서는 티탄철석이 확인되었으며 미량의 비소를 포함하는 것으로 나타났다. 이 같은 결과들은 토양 내 광물의 이화학적 정보와 광물학적 특성 규명이 토양 오염원 형태와 이를 바탕으로 한 토양환경 오염처리에 매우 중요함을 시사하고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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