Avidin의 금속표변에 대한 강한 결합력과 avidin-biotin의 강한 결합력을 이용하여 금속 표면 위에 라포좀과 같은 유기 분자막의 다층 형성 과정을 수정진동자를 이용하여 분석하였다. 금속 표변위에 적층되는 유기 분자막에 대한 정보를 수 집하고 그 가능성을 검토하여 바이오 센서에서 감도를 향상 시킬 수 있는 새로운 방법을 제시하고자 하였다.
사용온도 및 주파수 범위를 고려할 경우 진동흡수재료로서 사용하는 폴리머는 다소 넓은 온도범위에서 높은 손실계수를 지녀야한다. IPN's은 두 개 또는 그 이상의 고분자가 상호 침투하여 망목상으로 얽혀있는 혼합계로서 강제적으로 상분리가 제한되어 어느 정도의 상용성을 부여할 수 있으므로 폭 넓은 진동흡수재료의 분자설계에 적합하다. 본 실험에서는 공중합조성이 다른 여러 가지 코폴리머를 IPN's화하여 폭 넓은 온도 범위에서 높은 손실 계수를 나타내는 고분자의 합성을 시도하였으며, 고분자의 점탄성 및 가교밀도가 적충재의 진동흡수성능에 미치는 영향을 검토하였다. 동력학적 측정의 결과 IPN's의 상용성은 IPN's화시키고자하는 폴리머의 상용성 및 가교밀도에 의존하는 경향을 나타내 공중합조성이 다른 코폴리머를 IPN's화시키거나, 가교밀도를 조절하면 폭넓은 진동흡수성능을 지니는 폴리머의 조제가 가능함을 시사하였다. IPN's을 적층한 복합체의 진동흡수계수는 폴리머의 E'가 대략 5$\times$$10^7$~109 dyne/$cm^2$의 범위에서 높은 손실계수를 지닌 경우 높아졌다. 특히, 3%의 DEGDM을 사용하여 함성한 poly(2-EHA80-co-St20)/poly(2-EHA20-co-St80) IPN's은 상온을 중심으로 넓은 범위에서 비교적 높은 댐핑성능을 나타내었다.
점토광물은 지하수 바닥부터 산림에 이르는 지구의 얇은 표면에 해당하는 '크리티컬존(critical zone)'에 존재하는 금속원소의 지구화학적 순환에 중요한 역할을 한다. 입자 크기가 매우 작은 점토광물에 대한 원자 수준(atomistic scale)의 연구는 지구화학적 순환 과정에 대한 정확한 기작(mechanism)을 규명할 수 있을 뿐만 아니라 재료개발과 같은 산업분야에도 응용될 수 있다. 원자 간의 페어 퍼텐셜(pair potential)을 파라미터화한 힘 장(force field)을 사용하는 분자동역학(molecular dynamics) 컴퓨터 시뮬레이션은 원자 수준의 정보를 제공할 수 있기 때문에 실험과 함께 점토광물의 결정구조와 반응도 연구에 사용된다. 점토광물 시뮬레이션을 위한 힘 장으로는 이팔면체(dioctahedral) 광물을 기반으로 만들어진 ClayFF 힘 장이 보편적으로 사용된다. 삼팔면체(trioctahedral) 광물 시뮬레이션에도 ClayFF를 사용하는 연구가 보고되고 있으나, 같은 광물을 계산하더라도 각 연구마다 다른 파라미터 값을 사용하고 있기 때문에 파리미터 선택이 시뮬레이션의 정확도에 어떤 영향을 미치는지 체계적인 테스트가 필요하다. 이번 연구에서는 삼팔면체 광물인 수활석, 리자다이트, 활석을 대상으로 팔면체 마그네슘(Mg)의 원자간 페어 퍼텐셜을 나타내는 파라미터 'mgo'와 'mgh'를 각각 사용하여 분자동역학 시뮬레이션 계산결과를 비교하였다. 격자상수, 원자 간의 거리 등 삼팔면체 점토광물의 결정구조는 주어진 두 가지 파라미터에 관계없이 거의 일정한 결과를 보여주었지만, 진동 파워 스펙트럼(vibrational power spectrum)으로 계산한 수산기의 진동수는 파라미터에 따라 상대적으로 뚜렷한 차이를 보였다.
Au와 Ag 콜로이드 단일막 표면위에 흡착된 4-biphenylcarboxylic acid(BPCA)의 유도체인 4''-cyano-BPCA(c-BPCA), 4''-mercapto-BPCA(m-BPCA), 그리고 4''-amino-BPCA(a-BPCA)가 어떠한 배향을 하는지 알아보기 위해 표면증강라만(SER)분광법을 이용하여 연구하였다. 체계적인 분석을 위해 benzoic acid, biphenyl, 그리고 BPCA의 분자 배향에 대한 정보를 기본으로 위 분자들에 대한 흡착정보를 유추해내었다. 배향에 대한 정보를 위해 벤젠고리 모드, C-H 신축진동모드, carboxylate 음이온의 신축진동모드, 그리고 각각의 주요 작용기에 해당되는 모드들의 거동변화를 살펴보았으며 이로부터 m-BPCA는 thiol 그룹이 금속에 흡착되고 biphenyl 그룹이 기울어 서 있는 형태를 취하고 있고 나머지 분자들은 금속표면에 편평한 형태로 흡착됨을 알아내었다.
벤젠이온-물 복합체[$C_6H_6^+-(H_2O)_n$(n=1-5)]의 여러 가능한 구조를 예측하고 다양한 양자역학적 이론 수준(ab initio, DFT 등)에서 분자구조를 최적화 하였으며, 조화 진동주파수를 계산하여 IR 스펙트럼을 예측하였다. $C_6H_6^+-(H_2O)$에 대하여 보다 정확한 결합에너지를 구하기 위하여 MP2 수준에서 분자구조를 최적화하여 결합에너지 계산을 하여 B3LYP 계산 결과와 비교하였으며, 영점 진동에너지(zero-point vibrational energy)를 보정하여 실험값과 비교하였다. $C_6H_6^+-(H_2O)$에 대한 결합에너지는 MP2/aug-cc-pVTZ 이론수준에서 8.6 kcal/mol로 계산되어 최근의 실험결과($8.5{\pm}1$ kcal/mol)와 매우 잘 일치하는 것으로 나타났다.
[ $C_{60}(CH_2)_nOH$ ](n=0~2)와 $C_{60}(OH)_2$의 가능한 분자구조를 B3LYP/6-311G(d,f) 이론 수준에서 최적화 하였으며, 각 화합물의 가장 안정한 분자구조(global minimum)를 확인하고 결합에너지를 계산하여 구조적 특성에 따른 에너지와의 상호연관성을 고찰하였다. 보다 정확한 상대 에너지를 계산하기 위하여 진동주파수를 계산하여 영점 진동 에너지(zero-point vibrational energy, ZPVE)를 보정하였으며, IR 스펙트럼을 예측하였다. $C_{60}(CH_2)_nOH$ (n=0-2)에서 결합에너지의 경우, $-CH_2OH$기 보다 -OH기가 결합되었을 때 결합에너지가 약 10 kcal/mol 정도 더 안정한 것으로 나타났다.
분자의 병진운동과 회전운동의 상관함수에 대한 감쇠함수 모델을 사용하여 분자액체의 비간섭중성자 산란단면적을 분석하였다. 이러한 방법은 직접적으로 산란함수를 구한다는 점에서 중간함수를 거치는 종래의 방법과는 판연히 다르다. 감쇠함수는 그장파장극한과 일반진동수 분포함수간의 간단한 관계에서 결정하였고 병진운동과회전 운동의 결합관계는 무시된다고 가정하였다. 분자질량중심의 병진운동은 그 짧은 시간과 장시간에서의 행위를 적절히 기술하는 물리적 모텔을 사용하였고 회전운동은 쌍극상관함수 또는 적외선진동 홈수스펙트럼의 푸리어 변환으로 된 감쇠함수에 관계된다고 가정하였다. 액체메탄에 대한 이론적 절대 산란강도를 계산하였으며 이는 열 및 냉중성자 측정치와 만족할만한 일치를 보여주고 있다.
한국전기전자재료학회 2006년도 영호남 합동 학술대회 및 춘계학술대회 논문집 센서 박막 기술교육
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pp.63-64
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2006
본 연구에서는 광에너지를 화학적인 에너지로 변환할 때, 디바이스의 전하전달 매개를 위한 electron transfer mediator로서 널리 이용되는 Viologen이 자기조립화된 수정진동자률 전기화학법의 하나인 순환전압전류법(Cyclic Voltammetry)을 이용하여 산화 환원 반응 (redox reaction) 특성과 주사속도와 피크전류와의 상관관계를 분석하였다. 먼저 수정진동자를 친수 처리한 후, 메탄올 용액과 아세토니트릴 용액을 섞은 용매에 Viologen 분자를 자기조립 (self-assembly)하여, 전해질 용액의 농도 변화에 따른 산화 환원반응 특성과 피크전류의 값을 측정하였다 주사 속도를 2 배씩 증가하여 피크전류와의 상관관계를 조사한 결과, 선형적인 증가를 보였으며, 이를 통해 가역적인 반응(reversible reaction)이 일어났음을 확인할 수 있었다. 또한, 산화 환원 반응과 동시에 측정된 수정진동자의 공진 주파수(resonant frequency) 변화로부터 전하이동(charge transfer) 특성에 의해 반응에 참가한 이온의 질량을 알 수 있었다.
우리는 외부공진분광법을 이용하여 $^{13}$C$_2$H$_2$ 분자의 회전-진동전이의 V$_1$+V$_3$ 밴드 P(16)전이선의 포화흡수신호를 관측하고, 이 포화 흡수 스펙트럼을 이용하여 1550 nm 영역에서 반도체 레이저 주파수 안정화를 수행하였다. 측정된 포화흡수 스펙트럼의 크기는 선형 흡수에 대해서 약 7%이고, 선폭은 약 1.8 MHz로 측정되었다. 반도체 레이저 주파수를 $^{13}$C$_2$H$_2$ 분자P(16) 전이선에 안정화했을 때 안정화된 레이저의 상대주파수 흔들림은 게이트 시간 0.1 s에서 약 $\pm$20 KHz로 측정되었다.
Avidin-biotin의 강한 결합력을 이용하여 금속 표면 위에 리포좀과 같은 유기 분자막의 다층 형성 과정을 QCA의 공진주파수와 공진저항의 변화를 측정하므로서 실시간 모니터링의 가능성을 검토하고, 유기 분자막이 금속 표면 위에 적층 됨에 따라 형성되는 적층 막에 대한 정보를 수집함으로서 바이오센서 시스템으로 QCA를 적용 가능함의 기초 데이터를 제공하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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