파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원 공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이 요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이 낮은 $SrCl_2$와 $BaCl_2$는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.
원전 기체 및 액체 방사성폐기물 중 가장 배출 기여도가 높은 삼중수소를 대상으로 국내 원전 가압경수로 및 가압중수로에 대해서 배출량 비교 분석과 풍향 빈도 분석, 또한 환경매체 중 삼중수소 거동 추이를 비교 분석하였다. 분석결과 먼저 기체 및 액체 삼중수소 배출량은 가압경수로보다 가압중수로에서 기체는 2013년 기준 약 10배 이상, 액체는 2배 내지 3배 정도 더 배출을 하고 있는 것을 알 수 있었다. 배출량 분석시 특이사항은 일부 원전에서 2개 호기가 배출량이 동일하게 분석된 것을 알 수 있었는데 이는 정확한 배출관리 및 분석을 위해서는 호기별 독립적인 배출관리 및 분석이 이루어져야 할 것으로 판단된다. 풍향빈도 분석은 16 방위 기준 평균 범위가 1.7~11.5%의 넓은 범위를 보였으며 풍향에 따라 환경매체 분석용 시료채취 지점을 분석해본 결과 대체적으로 풍향에 따라 잘 선정되어 있으나 일부 지점 검토가 필요한 것을 알 수 있었다. 환경매체 중 삼중수소 농도 추이 분석은 원전으로부터 거리가 가까울수록 삼중수소 농도가 높은 것을 확인할 수 있었고 가압경수로 원전의 경우는 원거리 환경매체는 극히 미미한 수준을 나타낸 반면 가압중수로 원전은 비록 원거리 환경매체라 하더라도 가압경수로 원전의 근거리 농도 수준 이상으로 월등히 많이 검출이 되고 있음을 알 수 있었다. 이렇게 가압중수로 원전에서 삼중수소 배출량이 높고 환경매체 중 삼중수소가 기준치 미만이긴 하나 검출이 되고 있으므로 계통에서의 관리 강화와 환경에서의 모니터링이 지속적으로 이루어져야 할 것으로 판단된다.
NIPS 시스템은 중성자 핵반응 결과 방출되는 즉발 감마선을 정량적으로 측정하는 장치이며 고체 및 액체 폐기물 중 존재하는 다양한 원소를 비파괴적으로 분석할 수 있는 장점이 있다. 본 연구에서는 NIPS 시스템에 이용된 고순도반도체 검출기의 계측효율을 $^{l33}$Ba 및 $^{152}$Eu 방사성 동위원소 선원과 $^{35}$ Cl(n, ${\gamma}$)$^{36}$ Cl 핵반응 시 발생되는 즉발감마선을 이용하여 80 keV에서 8 MeV까지 넓은 영역에 대하여 구하였다. $^{35}$ Cl(n, ${\gamma}$)$^{36}$ Cl 핵반응을 이용한 고에너지 감마선의 계측효율은 즉발감마선의 방사능 값을 정확히 알 수 없기 때문에 저 에너지 영역에서 정확히 알고 있는 검출기 효율곡선에 규격화시켜 전 에너지 영역에서의 효율보정곡선을 구하였다. 또한 KCl 표준용액에 $^{252}$ Cf 중성자 선원을 조사시켜 표준용액으로부터 방출되는 즉발 감마선을 고순도반도체 검출기로 측정하고 광대역 계측효율 곡선을 이용하여 수용액 시료에서의 평균 열중성자 속을 예측하였다. NIPS 측정시스템은 주변 재료 물질의 핵반응으로 방출되는 감마선 background를 줄이기 위해 두 개의 고순도반도체 검출기를 이용한 동시계수 장치가 고안되었으며, 동시계수 모드에서의 계측효율도 함께 고려되었으며, 표준선원을 이용하여 전 계수 또는 동시계수모드에서의 background에 대한 측정감도를 비교하였다.다.
원자력발전소 1차계통과 격납용기 내부에서 사용되는 주요 부품들은 운전중에 발생한 방사 성 물질들의 침투와 홉착에 의해 오염되어 간다. 이 오염된 부품 및 장비, 공구, 방호복, 방호모자, 작업화 등의 세정과 정비를 위해서는 제염이 선행되어야 한다. 현재의 제염법은 2차 방사성 폐기물을 발생하는 문제점이 있다. 따라서I 2차 폐기물의 발생을 근원적으로 줄일 수 있는 새로운 제염방안이 절실히 요구되고 있는 실정이다. 본 논문에서는 이러한 문제점을 해결할 수 있는 제염법을 개발하기 위해 2가지 방법을 적용하였다. 첫째로, 원자력 발전소에 서 나오는 방사능 오염 세탁물 제염을 위한 액체 및 초임계 이산화탄소를 이용한 방사능 오염물 제염기를 개발하였다. 제염기는 반응기(16 liteer), 회수시스템 그리고 저장용기로 구성되어있다. 세정에 사용된 모든 이산화탄소는 회수되어 재사용 되어지므로 2차 폐기물의 발생을 근원적으로 없앨 수 있다. 제염성능실험결과 제염지수가 목표치보다는 낮았다. 이는 제염 기에 계면활성제와 기계적인 힘을 가한다면 높은 제염지수를 얻을 수 있을 것으로 예상된다. 둘째로, 발전소에서 나오는 오염된 공구나 장비의 세척을 위한 가변형 노즐 드라이 아이스 세척 장치를 개발하였다. 표면세정시 얼음층 형성방지를 위하여 열공급장치를 부착하였다. 유라표면에 지문을 묻혀 실험한 결과 쉽게 제거되었다. 실제 발전소에 있는 P Pump-housing의 표면을 실험한 결과 방사능의 약 40-80%가 제거되었다. 이 장치는 검출기, 제어장치, 용액상에서 세척될 수 없는 장치에 적용할 수 있는 효율적인 세척법이다. 이는 프리프레그의 표면처리 가 충과 충간의 접착강도를 증가시키고 또한 탄소섬유와 에폭시 간의 계면력을 증가시킨데 기인하는 것으로 사려된다.되었으며, duty-on 시간의 증가에 따라 $Cr_2N$ 상의 형성이 점점 많아져 80% duty-on 시간 경우에는 거의 CrN과 $Cr_2N$ 상이 공존하는 것으로 나타났다. 또한 duty-on 시간이 증가할수록 회절피크의 세기가 증가하여 결정화가 더 많이 진행되어짐을 알 수 있었다. 마찬가지로 바이어스 펄스이 주파수에 다른 결정성의 변화도 펄스의 주파수가 증가할수록 박막이 결정성이 좋아지고 $Cr_2N$ 상이 쉽게 형성되었다. 증착 진공도에 따른 결정성은 상대적으로 질소의 농도가 높은 낮은 진공도에서는 CrN 상이 주로 형성되었으며, 반대로 높은 진공도에서는 $Cr_2N$ 상이 많이 만들어졌다. 즉 $1.3{\times}10^{-2}Torr$의 증착 진공도에서는 CrN 상만이 보이는 반면 $9.0{\tiems}1-^{-2}Torr$ 진공도에서부터 $Cr_2N$ 상이 형성되기 시작하여 $5.0{\tiems}10^{-2}Torr$ 진공도에서는 두개의 상이 혼재되어 있음을 알 수 있었다. 박막의 내마모성을 조사한 결과 CrN 박막의 마찰 계수는 초기에 급격하게 증가한 후 0.5에서 0.6 사이의 값으로 큰 변화를 보이지 않았으며, $Cr_2N$ 박막도 비슷한 거동을 보였다.차 이, 목적의 차이, 그리고
Li-Cd 합금을 이용한 환원추출방식을 LiCl-KCl 기반의 drawdown 공정에 적용하게 되면, LiCl-KCl 공융염의 조성이 파괴되므로 공정온도를 높여야 하며, 전해정련 및 전해제련과 같은 공정에 LiCl-KCl 용융염을 재사용할 수 없게 된다. 따라서, 본 연구에서는 공융염 조성에 적합한 Li-K-Cd 합금을 제조하였으며, 이를 이용하여 U와 Nd가 포함된 LiCl-KCl 염에 투입하여 용융염 내 $UCl_3$의 제거가 가능한지 평가하였다.
본 연구에서는 음이온 교환수지와 Sr-Spec 수지를 사용하여 $^{90}Sr,\;^{241}Am$ 및 Pu 동위원소들에 대하여 축차적으로 분리하는 정량법을 제시하였다. Pu 동위원소는 음이온 교환수지를 이용하여 분리하였다. 아메리슘 및 스트론튬은 옥살산 공침법을 사용하여 토양 메트릭스 성분으로부터 분리하였다. 아메리슘은 철공침법을 사용하여 스트론튬으로부터 분리한후 음이온 교환수지를 사용하여 란탄나이드 성분으로부터 순수분리하였다. 스트론튬은 Sr-Spec 수지를 사용하여 순수분리하였다. Pu 및 Am 동위원소는 알파스펙트로메타로 정량하였고 Sr-90은 액체섬광계수기를 사용하여 베타선을 측정하였다. 본 연구에서 고찰된 $^{90}Sr,\;^{241}Am$ 및 Pu 동위원소 분석법을 IAEA 기준시료에 적용하여 분석법의 타당성을 검증하였다.
원자력발전소에서 사용되고 있는 증발기에 대해 boron의 탈비말 동반을 분석하기 위하여 강제순환식 및 반연속식 증발기가 실험에 사용되었다. 보수가 용이하고 제염효율이 높은 Cyclone과 glass-wool 충전탑을 액체방사성폐기물을 처리하는데 탈비말동반장치로 사용되었다. Cyclone과 glass-wool 충전탑을 연결하여 사용하였을 때 붕소에 대한 제염효율은 1,000 이상을 나타내었다.
현재 전 세계적으로 원자력 발전소가 직면하고 있는 문제 중 가장 큰 문제는 방사성 핵종($^{134}Cs$, $^{135}Cs$, $^{137}Cs$)에 오염된 핵 폐기물 저장 및 처리시설 확충이다. 원자력 발전소의 꾸준한 증가율에 비하여 방사성 폐기물을 처리할 수 있는 처리시설의 공간적 한계에 직면하고 있기 때문이다. 이에 환경 친화적이면서 효율적인 폐기물 처리방법의 개발이 시급하다. 이에 따라, 경제적이면서 높은 회수율을 가지는 균주와 세슘 이온의 상호 작용을 통한 방사성 세슘 생물학적 흡착에 대한 연구가 각광받고 있다. 하지만, 현재 세슘 저항성을 지닌 균주는 많이 보고되어 있지 않은 상태이다. 본 연구는 한국원자력연구원 첨단방사선 연구소 주변에서 샘플을 채취하여 세슘 저항성을 지닌 균주를 선별하였다. 세슘 저항성 균주 선별 방법은 다음과 같다. 샘플 및 100 mM CsCl을 R2A 액체 배지에 첨가한 뒤, 72시간 후에 살아남은 균주들을 16S rRNA 염기서열을 NCBI's BlastN의 database의 균주들의 염기서열과 비교/분석을 하여 균주를 동정 분석하였다. 동정 분석 결과, B. anthracis Roh-1, B. cereus Roh-2 균주들이 세슘 저항성 우점종 균주인 것을 확인할 수 있었다. B. cereus Roh-2 균주가 B. anthracis Roh-1 균주보다 세슘에 대한 저항성을 보이는 것을 본 실험을 통해 확인할 수 있었으며, 특히 50 mM CsCl 환경에서 B. cereus Roh-2 균주는 B. anthracis Roh-1 균주보다 최대 30% 이상 세슘에 대해 저항성을 가지는 것을 확인하였다. 또한, $0.2mg\;L^{-1}$$Cs^+$가 함유된 R2A 배지를 24시간 동안 처리하였을 때, B. anthracis Roh-1 균주는 g당 최대 $2.01mg\;L^{-1}$의 세슘 흡착능을 유도결합플라즈마 질량분석기 분석을 통해 확인하였다. 본 세슘 저항성 균주 스크리닝 기술 및 선별된 균주들은 차후에 방사성 오염지역 생물학적 환경 정화 및 제염해체를 위한 플랫폼 기술로 활용될 수 있을 것으로 보인다.
1.0m 길이의 광 경로를 가진 액체 광도파 모세관 셀(LWCC, Liquid Waveguide Capillary Cell)을 이용하여 악티나이드 원소 중 몰흡광계수가 작은 우라늄 6가 (U(VI)) 및 플루토늄 5가 (Pu(V)) 이온의 흡수스펙트럼을 측정하고, 검출한계를 조사하였다. 방사성 동위원소인 플루토늄을 분석하기 위하여 LWCC를 글로브 박스 내부에 설치하였고, 광섬유를 이용하여 상용의 분광광도계에 연결하였다. 이 분광장치를 이용하여 측정한 U(VI), Pu(V)의 몰흡광계수는 각각 8.14${\pm}$0.07 (414 nm), 17.00${\pm}$0.16 (569 nm) $M^{-1}cm^{-1}$이고, 검출한계는 각각 0.74, 0.35 ${\mu}$M이다. 측정한 검출한계는 분광광도계에 일반적으로 장착할 수 있는 1.0 cm 광 경로의 석영 셀을 이용하는 경우와 비교하여 30 배 이상 개선된 값이다. 이 분광장치를 Pu(VI)의 가수분해 반응 측정에 적용하여 Pu(VI)의 환원에 의해 생성되는 미량의 Pu(V)을 검출할 수 있었고, 미량으로 존재하는 Pu(V) 화학종이 Pu(VI) 가수분해 화학종의 형성상수를 측정할 때 오차의 원인으로 작용할 수 있음을 확인하였다.
액체카드뮴음극(LCC, Liquid Cadmium Cathode)을 사용하여 우라늄과 TRU (TRans Uranium) 원소를 동시에 회수하는 전해제련공정에서 LCC 표면에서 성장하는 수지상(dendrite) 우라늄의 생성 및 성장을 억제하기 위한 LCC 구조는 개발은 전해제련공정의 핵심이다. 금속 수지상의 생성과 성장 현상을 관찰하기 위해 상온에서 실험이 가능하며 육안관찰이 가능한 Zn-Ga 계의 모의실험장치를 제작하였으며 갈륨 계면에서의 수지상 아연의 성장 현상과 기존의 교반기형과 파운더형 LCC 구조의 성능을 관찰하였다. 이러한 금속 수지상은 전해용액 내에서 그 기계적 강도가 약한 것으로 보여 여러 가지 음극 구조에 의해 쉽게 파쇄 되지만 액체금속으로 쉽게 가라앉지는 않았다. 모의 실험결과를 바탕으로, LCC 구조개발에 활용할 수 있는 실험실 규모의 액체음극 전해제련 실험 장치를 제작하였으며, 수지상 우라늄의 성장 억제를 위한 여러 가지 형태의 LCC 구조의 성능 시험을 수행하였다. 교반기형 LCC 구조의 실험결과 LCC 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 효과적으로 파쇄하지 못하였으며, 일자형과 harrow형 LCC 구조의 성능은 유사하였다. 이에 따라 LCC 표면과 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 LCC 도가니 바닥으로 침전시키기 위하여 mesh형 LCC 구조를 개발하였다. 이의 성능실험결과 수지상 우라늄의 성장 없이 약 5 wt%까지의 우라늄을 회수할 수 있었다. 실험 종료 후 LCC 바닥 침전물을 화학 분석한 결과 금속간화합물(UCd11)이 형성되었음을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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