Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) 박막 태양전지는 일반적으로 Soda lime glass/Mo/CIGS/CdS/ZnO/ITO/Al의 구조로 제작된다. 태양전지는 p형과 n형 반도체의 접합에 의해서 동작을 하게 되며, CIGS 박막 태양전지에서는 p형으로 CIGS 박막과 n형으로 CdS 박막이 사용된다. CIGS 박막태양전지에서는 p형과 n형이 서로 다른 물질로 이루어진 이종접합을 이루게 되고, 계면에서의 밴드가 어떻게 형성이 되느냐에 따라 태양전지 성능에 영향을 미치게 된다. p형의 CIGS 박막은 주로 다단계 증발법에 의해 형성되고 3단계 공정조건에 의해 계면의 특성에 많은 영향을 미치게 된다. n형의 CdS 박막은 주로 chemical bath deposition (CBD) 법에 의해 제작된다. 이렇게 제작되는 CBD-CdS는 시약의 농도, pH (수소이온농도), 박막 형성시의 온도 등의 조건에 따라 특성이 변하게 된다. 본 논문에서는 3단계 공정시간을 변화시켜 제작된 CIGS 박막 위에 CBD-CdS 증착 조건 중 thiourea 의 농도를 변화시켜 CIGS 태양전지를 제작하고 그에 따른 특성을 살펴보았다. CIGS 박막은 3단계 공정시간을 490초와 360초로 하여 제작하였고, CdS 박막은 thiourea 농도를 각각 0.025 M과 0.05 M, 0.074 M, 0.1 M로 변화시켜가며 제작하였다. 제작된 CIGS 박막 태양전지는 CIGS 3단계 공정시간과 thiourea의 조건에 따라 최고 15.81%, 최저 14.13%로 나타내었다. 또한, 외부양자효율을 측정하여 제작된 CIGS 박막 태양전지의 파장에 따른 특성을 비교하였다.
Cu2-xS-CdS PN 접합 태양전류의 효률 향상을 위하여 직렬저항을 감소시키는 방법을 고려하였다. Cu2-xS의 박막을 만들 때 도전율이 제일 큰 것은 기판온도 250℃에서 얻어졌다. CdS 박막도 기판의 온도가 250℃ 이상 300℃ 정도이고 증발원의 온도가 800∼850℃ 정도에서 만든 것이 도전율이 제일 컸으며 광도전특성도 좋다는 것을 확인하였다. 따라서 기판온도를 250℃로 하고 증발원 온도를 800∼850℃정도에서 증착된 박막형 CdS 태양전지를 만들었고 효율을 측정하였더니 6% 정도였다.
칼코파라이트 구조의CuInSe2 (CIS) 계 화합물은 직접천이형 반도체로서 높은 광흡수 계수($1{\times}10^5\;cm^{-1}$)와 밴드갭 조절의 용이성 및 열적 안정성 등으로 인해 고효율 박막 태양전지용 광흡수층 재료로 많은 관심을 끌고 있다. CIS 계 물질에 속하는 $Cu(InGa)Se_2$ (CIGS) 태양전지의 경우 박막 태양전지 중 세계 최고 효율인 20%를 달성한 바 있다. 그러나 이러한 우수한 성능에도 불구하고 CIS 계 박막 증착시 동시증발장치나 진공 스퍼터링 장치와 같은 고가 진공장비를 사용해야 한다는 점이 CIS 박막 태양전지 상용화의 걸림돌이 되고 있는데, 이는 장비 특성 상공정단가가 높고 대면적화가 어렵기 때문이다. 따라서 기술개발 이후의 상용화 단계를 고려할 때 CIS 박막 제조 공정단가를 획기적으로 낮추면서도 대면적화가 용이한 신공정 개발이 필수적이다. 이러한 관점에서 용액 및 나노 입자 전구체를 비진공 방식으로 코팅하여 CIS 광흡수층을 제조하는 기술이 CIS 태양전지의 저가화 및 대면적화를 가능케 하는 차세대 기술로 인식되고 있다. 본 세미나에서는 다양한 형태의 용액 또는 입자 전구체를 이용한 CIS 광흡수층 제조 기술개발 현황 및 각 기술별 특징을 소개하고자 한다.
CIGS 박막태양 전지는 I-III-VI2 Chalcopyrite 결정구조를 가진 화합물 반도체 태양전지로 인위적인 밴드갭 조작이 용이하여 효율 향상에 높은 가능성을 보이고 있다. 4원소 화합물인 CIGS 광흡수층의 대표적인 제조 방법으로는 co-evaporation 공정법이 있다. 동시 증발법은 CIGS 결정을 최적화하기 위하여 박막이 증착되는 동안 기판의 온도를 3단계로 변화시켜주는 3-stage 공정을 통하여 제작된다. 일반적으로 CIGS 박막태양전지는 전면전극으로 투명전도막이 사용되며 높은 광투과성과 전기전도성을 가져야 한다. 투명전도막의 광학적, 전기적 특성은 CIGS 박막태양전지의 효율에 영향을 미치기 때문에 최적화된 조건이 요구된다. 본 연구에서는 CIGS 광흡수층은 Ga/(In+Ga)=0.31, Cu/(In+Ga)=0.86으로 최적화 시켰으며, 투명전도막은 Al이 도핑된 ZnO 박막을 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 증착하였다. ZnO:Al 박막의 두께를 가변하여 증착하였으며 박막의 특성을 평가하고, CIGS 광흡수층에 이를 적용함으로써 태양전지 변환효율 특성을 연구하였다. CIGS 박막 태양전지의 투명전극인 ZnO:Al 박막의 두께가 500 nm 일 때, Jsc=29.521 mA/cm2, Voc=564 mV, FF factor=71.116%, Efficiency=12.375%의 광 변환효율을 얻을 수 있었으며, 이에 따른 투명 전도막의 전기적, 광학적 특성을 통해 CIGS 박막태양전지에 미치는 영향에 대해 조사하였다.
스퍼터링 소스는 전자기 박막 등 기능성 박막을 비롯하여 결질피막, 장식성 피막등의 제조에 이용되는 것으로 각종 증발원 중에서 가장 널리 사용되는 증발원이다. 70년대 이후 스퍼터링 소스는 마그네트론 스퍼터링으로 대표되는 방식이 사용되어 왔으며 지금까지도 가장 일반적인 방식이 되어 왔다. 마그네트론 스퍼터링 증발원은 증발율에서는 기술적인 향상이 이루어진 반면 이온화율의 향상은 그다지 이루어지지 않아 경질피막과 같은 화합물 피막의 특성 향상에는 한계를 드러내게 되었다. 그러다가 186년 Window 등 이 자장의 세기를 변형시킨 비평형 마그네트론 소스(Unbalanced Magnetron;UBM)를 처음 발표하여 이온화율의 향상이 가능하다는 것이 알려지면서 이에 대한 많은 연구가 진행되었다. UBM 소스는 마그네트론 스퍼터링 소스의 외부에 전자석을 설치하여 기판에 흐르는 이온의 양을 증가시킴으로써 소스와 기판사이의 거리를 증가시킬 수 있고 따라서, 복잡한 형상의 부품코팅이 가능하며 피막 특성을 향상시킬 수 있는 장점이 있다. 본 연구에서는 UBM 스퍼터링 소스를 설계, 제작하여 그 특성을 다양한 측면에서 조사하였다. 특히, 자작의 최적 설계를 통해 전자석의 조건을 도출하였음, Dual UBM 소스의 특성을 동시에 조사하였다. 자기장의 simulation에는 Quick field 프로그램을 이용하였고 기존의 방식과의 비교를 통해 최적의 조건을 도출하였다. 이를 바탕으로 inner pole의 크기를 30mm, outer pole의 크기를 26mm로 고정하여 설계하였고, 외부에 전자석이 설치된 UBM 소스를 제작하였다. 본 UBM 소스는 4" 타겟을 사용할 수 있으며 전자석의 조건을 10A까지 변화시켜 자기장의 세기를 변화시킬 수 있게 하였다. 제작된 소스의 동작조건 설정과 최적화를 위한 스퍼터링 장치를 함께 제작하여 UBM 소스의 최적 동작 조건을 도출하였다. 전자석의 전류가 4.5A일 때 Inner Pole과 Outer Pole의 자기장의 세기가 도일함을 알 수 있었다. 기판과 타겟의 거리가 200mm일 경우에 기판에 흐르는 전류밀도는 2mA/cm2이상이 됨을 확인하였다. 이 결과는 기존의 마그네트론 소스가 기판과 타겟사이의 거리가 100mm일 때 1mA/cm2 정도가 되는 것과 비교하면 이온화율이 획기적으로 향상된 것임을 알 수 있다.수 있다.
전자빔 증착 Co/Pt 다층박막에서 증발원자의 입사방향이 자기 및 자기광학적 성질에 미치는 영향을 조사하였다. 조성변조 Co/Pt 다층박막을 증발원자의 입사방향이 $0^{\circ},\;15^{\circ},\;30^{\circ},\;45^{\circ},\;60^{\circ}$이 되도록 하여 전자빔 증착법으로 제조한 후 x-ray 회절실험, 주사전자현미경으로 구조분석을 하였고, VSM, torque magnetometer, Kerr loop tracer를 사용하여 자기 및 자기광학적 성질을 조사하였다. x-ray 회절실험을 통해 모든 시료가 조성변조 다층박막 구조로 만들어졌음을 확인하였고, 입사각이 증가함에 따라 주상구조의 성장방향은 기판 수직선에서 벗어나지만 <111> 결정방향은 기판 수직선 가까이에 존재함이 관찰되었다. 포화자화값 $M_{s}$, Kerr회전각 ${\theta}k$는 입사각이 증가하면 줄어들었는데 이는 박막의 밀도 감소 때문이다. 자기이방성 또한 입사각의 증가에 따라 줄어들었다.
-Hot-wall epitaxy 방법에 의하여 GaAs(100) 기판위에 CdTe(100)박막을 성장하였다. 박막을 성 장하는 동안 기판의 온도는 28$0^{\circ}C$ 증발원의 온도는 $430^{\circ}C$로 유지하였고 성장률은 $2mu$m/h이었다. 박막의 두께가 증가함에 따라 격자상수와 2결정 X-선 요동곡선의 반폭치가 감소하였다. CdTe (100) 박막의 광 전류 스펙트럼으로부터 에너지 띠간격의 광전류 봉우리는 가전자대 8 에 있는 전자가 광흡수에 의해 전도대 6 전이한 것이며 에너지 띠간격의 온도의존성을 구한 결과 온도계수 a=-2.3~-3.5 x 10-4 ev/k.
CIGS박막을 동시 증발법(co-evaporation)으로 몰리브덴이 증착된 소다라임 유리 위에 성장시켰다. CdS 박막은 화학적 용액 성장법 (chemical bath deposition: CBD)을 이용하여 약 60 nm를 증착하였다. 열처리는 가열판 (hot-plate)을 사용하여 공기중에서 하였다. 열처리 온도는 0~350$^{\circ}C$까지 변화하였으며, 열처리 시간은 각각 5분이었다. 시료의 표면 및 계면의 변화를 SEM측정을 통하여 관측하였다. CdS/CIGS 박막의 열처리 온도 변화에 따른 photoluminescence 특성을 조사하였다. 여기 레이저는 488 nm ($Ar^+$ laser)와 632.8 nm (He-Ne laser)를 사용하여 결함의 근원을 조사하였다. 온도 의존성 실험을 통하여 CIGS 박막의 띠 간격 에너지를 확인할 수 있었으며, 결함 준위의 활성화 에너지 및 특성을 알 수 있었다. $Ar^+$ laser에서만 관측되는 신호의 근원은 CdS에 기인한 것이었다.
유연기판(Flexible) CIGS 박막태양전지는 금속 및 폴리머 기판을 이용하고 roll-to-roll 공정에 적합하기 때문에 유리기판을 이용한 태양전지에 비해 가볍고 공정단가를 절감할 수 있다. 그러나 기존의 soda-lime 유리 기판에 비해 금속 및 폴리머 기판을 사용시 Na 공급의 부재로 CIGS 박막 태양전지는 Voc, FF의 감소로 효율이 감소한다. 본 연구에서는 기존 유리기판과 유사한 Na의 공급을 위해 soda lime 유리 박막(SLGTF)을 Mo 후면전극 증착 전에 도입하였으며, CIGS 박막 및 태양전지를 제조함으로써 SLGTF의 영향을 분석하였다. SLGTF는 rf magnetron 스퍼터링법으로 두께를 조절하여 철강기판과 Mo 사이에 증착하였다. 본 연구에서는 SLGTF의 두께에 따른 CIGS 박막의 미세구조 및 Na 함량의 변화를 기존의 유리기판 및 SLGTF이 없는 철강기판과 비교하여 분석하고자 하였다. CIGS 박막은 3-stage 진공증발법으로 증착하였으며, CIGS 박막의 우선배향성(texture) 변화를 관찰하기 위해 XRD (X-ray Diffraction)를 이용하였고 Na 양을 확인하기 위해 SIMS(Secondary Ion Mass Spectroscopy)를 사용하였다. SLGTF의 도입 및 두께의 변화에 따라 CIGS 박막의 우선배향성(texture) 및 Na의 양에 큰 변화가 있었으며, 이러한 변화가 CIGS 태양전지 셀 효율에 미치는 영향을 분석하였다.
태양전지에서 광흡수층으로 널리 쓰이는 CuInSe2은 전기적, 광학적 특성이 우수하고 20%대의 고효율을 기록하며 큰 관심을 받고 있다. 하지만 증발법 및 스퍼터링 등의 기존 진공, 고온 기반 공정 기술은 원천적인 공정비용 절감이 어렵고, 고가의 희귀원소인 In 등의 원료 활용도가 떨어져 실험실 수준에 머무르고 있다. 최근 공정 비용을 최소화와 원료 활용을 극대화를 통해 고효율 CIGS 박막형 태양전지를 제조하기 위해 비진공 방식의 전구체 박막 코팅 및 열처리를 통한 광흡수층 제조에 관한 연구가 활발히 진행되고 있으며, 본 연구는 doctor-blade coating을 이용하여 전구체 박막을 기판 위에 형성하고 열처리 온도에 따른 박막 물성 변화를 관찰함으로써 박막 형성 메커니즘을 밝히는데 주력하였다. 또한 합성된 박막의 전기적, 광학적 특성을 분석하여 태양전지 응용 가능성을 살펴보았다. 본 연구에서는 SEM, XRD, TGA 분석을 통해 Cu, In, Se 전구체들이 각각 binary phase, 즉, Cu2-xSe 및 In2Se3의 metal chalcogenide을 형성하고, 고온에서 서로 결합하여 CuInSe2로 결정화 되는 현상을 관찰하였다. 또한 합성된 CIS 박막은 근적외선 및 가시광 영역에서 높은 광흡수도를 보였으며, 전기적으로 Mo 전극과 ohmic contact을 이룸으로써 CIGS계 태양전지의 광흡수층으로의 적합성을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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