본 연구에서는 황화수소를 상온에서 산화시키기 위한 TiO2 기반 바나듐계 촉매의 제조 조건을 최적화하였다. 촉매의 지지체로써 4종의 상용 TiO2를 선정하였으며, 함침법을 이용하여 제조된 다양한 바나듐 함량별 V/TiO2의 황화수소 상온 산화 성능 평가를 수행하였다. 선정된 TiO2 중 TiO2(A)를 기반으로 하며 바나듐(V) 함량이 5%인 촉매의 황화수소 전환율이 58%로 가장 우수한 것을 확인하였으며, 촉매의 물리·화학적 특성을 비교함으로써 지지체의 비표면적과 우점하는 바나듐의 종이 촉매 성능의 주요인자임을 도출하였다. 활성이 저하된 촉매의 재생 특성을 확인하기 위해 400 ℃에서 2 h 동안 열처리하였으며, 재생된 촉매에 황이 일부 침적되어 황화수소 산화량이 10% 감소하였으나 초기 성능은 유사하게 나타나는 것을 확인하였다.
본 연구논문에서는 주요 대기 오염물질인 $NO_x$를 처리하기 위해 다양한 종류의 촉매를 사용하여 탈질 특성을 조사하였다. 여러 종류의 담체에 다양한 종류의 활성물질을 답지한 촉매를 사용하였으며, 고정층 반응기를 이용하여 반응온도, 공간속도, 수분함량 등과 같은 공정조건에 따른 탈질효율도 측정하였다. 전체적으로 담지된 활성물질이 증가할수록 탈질효율도 증가함을 알 수 있었다.
본 연구에서는 바이오가스를 이용하는 열병합 발전에서 배출되는 질소산화물을 환원제인 암모니아와 촉매를 이용하여 제거하는 선택적촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR)에 있어서 다양한 배가스 특성에 대한 바나듐 촉매 연구를 수행하였다. 연구에 사용한 촉매는 상용촉매인 V/W/TiO2를 사용하였으며 다양한 운전조건에서 텅스텐 함량에 따라 영향을 확인하였다. NH3-SCR 실험 결과 380 ~ 450 ℃에서 95% 이상의 탈질 성능을 확인하였으며 SO2 내구성 실험 및 TGA 분석을 통해 미량의 SO2에 대한 촉매의 내구성을 확인하였다. 또한 H2-TPR 분석결과 텅스텐 함량이 높을수록 우수한 산화·환원(redox) 특성을 확인할 수 있었다. 이에 따라 열병합 발전에서 배출되는 미량의 일산화탄소에 대한 산화실험을 수행하였으며 역시 우수한 일산화탄소의 산화력을 확인할 수 있었다. NH3-DRIFTs 분석에서는 텅스텐 함량이 높을수록 Bronsted/Lewis acid sites 모두 증가하였으며 텅스텐을 촉매에 첨가 시 우수한 열적 내구성을 갖는 것으로 확인되었다. 따라서 다양한 운전조건에 따른 실험 결과, 텅스텐 함량이 높은 촉매가 바이오가스를 이용하는 열병합 발전에 적용하기 바람직하다고 판단된다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제39권4호
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pp.412-417
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2015
IMO MEPC에서는 해양환경 보호를 위해서 선박으로부터 배출되는 배기가스 규제를 날로 점점 강화하고 있다. 특히, 2016년부터 건조되어 국제항해를 하는 모든 신조 선박에 대한 질소산화물(NOx) 배출량은 Tier-III 규제를 만족하게 되어 있다. 본 연구에서는 선박용으로 개발된 NOx 저감용 SCR(선택적 환원 촉매) 시스템을 기존 선박의 디젤발전기에 설치하여 NOx 저감성능을 파악하고자 하였다. 본 연구를 위하여 목포해양대학교 실습선 새누리호 디젤발전기의 배기 파이프라인을 개조 공사하여 요소 SCR 시스템을 설치하였으며, 요소 용액(40%) 분사 방법은 수동 모드와 PLC를 통한 자동 모드로 나누어 두 가지 방법으로 실험을 하였다. 수동 모드 방법을 통하여 암모니아 슬립 발생구간을 찾을 수 있었으며, 엔진부하별(25, 35 및 50%)로 최적의 요소 분사량을 조절할 수 있었다. 부하를 Down-Up(25%에서 50%로 올리면서) 시보다도 Up-Down(50%에서 25%로 내리면서) 시에 NOx 저감성능이 더 좋음을 알 수 있었으며, 본 바나듐계 촉매가 사용된 SCR 시스템을 기존 선박의 디젤발전기에 설치하여 질소산화물이 80% 이상 절감됨을 확인할 수 있었다.
질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
이소부탄의 산화탈수소반응(ODH)에 대한 $V_{0.9}Sb_{0.1}O_x$ 촉매계의 5가지 담지체의 촉진효과를 조사하였다. 사용된 5가지 담지체는 감마-알루미나, 알파-알루미나, 실리카-알루미나, 실리카겔, 마그네슘 산화물이다. 촉매는 사용된 담지체에 따라 그 효과가 다르게 나타났다: ${\gamma}-Al_2O_3$ > $\alpha$-$Al_2O_3$ > Si-Al-O> $SiO_2$$\approx$MgO$\gg$unsupported. V-Sb-O 비율은 별로 촉매 활성과 선택성에 영향을 미치지 않았다. 촉매 성분들이 담지체에 골고루 잘 분포된 이유로 인해 감마-알루미나에 담지된 $V_{0.9}Sb_{0.1}O_x$ 촉매계가 성능이 제일 뛰어났다.
The main and side reactions of the three selective catalytic reduction (SCR) reactions with ammonia over a vanadium-based catalyst have been investigated using synthetic gas mixtures in the temperature range of $170{\sim}590^{\circ}C$. The three SCR reactions are standard SCR with pure NO, fast SCR with an equimolar mixture of NO and $NO_2$, and $NO_2$ SCR with pure $NO_2$. Vanadium based catalyst has no significant activity in NO oxidation to $NO_2$, while it has high activity for $NO_2$ decomposition at high temperatures. The selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide compete with the SCR reactions at the high temperatures. Water strongly inhibits the selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide, thus increasing the selectivity of the SCR reactions. However, the presence of water inhibits the SCR activity, most pronounced at low temperatures. In this study, the experimental results are analyzed by means of a dynamic one-dimensional isothermal heterogeneous plug-flow reactor (PFR) model according to the Eley-Rideal mechanism.
$V_{2}O_{5}$/$TiO_{2}$계 선택적촉매환원법(SCR) 촉매는 $SO_{2}$가 존재하는 조건에서 $SO_{2}$의 산화 및 암모니아의 반응에 의해 형성된 황산암모늄염으로 인해 촉매는 비활성화될 수 있다. 본 연구에 의하면, $SO_{2}$에 의한 촉매의 비활성화는 $SO_{2}$의 흡착이후 $SO_{3}$로의 산화 정도에 의존한다. $SO_{2}$의 산화는 배가스 내의 산소 농도에 약하게 영향을 받으며 바나듐 함량에 영향을 받는다. 또한 미반응 암모니아 역시 황산암모늄염 형성의 원인이므로 SCR 반응에 있어서 암모니아 투입비율에 대한 영향을 도출하였다. 황산암모늄염에 의해 비활성화된 촉매가 낮은 SCR 활성을 갖는 이유를 촉매의 기공부피 변화에서 찾을 수 있다. 이러한 황산암모늄염의 분해 반응도출을 위해 TPD (Temperature Programmed Decomposition) 실험이 수행되었다.
선택적 촉매 환원법(SCR)은 여러 산업에서 질소산화물 (NOx)에 의한 대기오염을 줄일 수 있는 매우 유망한 기술이다. SCR 촉매의 소비는 기술이 발전함에 따라 매년 증가하고 있지만, 촉매의 수명은 제한되어 있으며, 일반적으로 수명이 다해 활성이 떨어진 폐촉매는 재활용 되지 않고 매립되어 처리되고 있다. 현재 가장 널리 사용되는 촉매는 V2O5-WO3/TiO2로 구성되어 있으며, 약 5%wt의 V2O5와 7-10%wt의 WO3를 함유하고 있다. 본 연구는 2차 공급원으로부터 유용 금속을 회수할 수 있는 기술개발에 대한 전세계적인 관심과, 다양한 분야에서의 바나듐 및 텅스텐의 수요에 대한 안정적인 공급을 대비하기 위한 기술개발을 바탕으로 한다. 추출 시간, pH 의존도 및 추출 농도에 대한 연구는 희석제 exxol D80에 추출제로 Aliquat 336을 사용하여 수행되었다. 두 금속의 최적 추출을 위한 조건은 약산성(~5.0) 영역에서 0.5mol/L의 Aliquat 336을 함유한 유기상과 30분 동안 추출 반응을 수행해야 하는 것으로 확인되었다. 또한 counter-McCabe-Thiele 분석으로부터 99%의 바나듐을 제거하기 위해 1단의 단수가 필요하고, 텅스텐의 추출을 위해 2단의 단수가 필요하였으며, 향류추출공정(counter-current simulations) 방식을 통한 이론적 접근의 적합성을 증명하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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