Fuel cell systems are being supplied to households and buildings to reduce greenhouse gases. The fuel cell systems have problems of high cost and slow startup due to fuel processors. Greenhouse gas reduction of the fuel cell systems is also limited by using natural gas. The problems can be solved by using a hydrogen generator consisting of a reformer and pressure swing adsorption (PSA). However, part load operation of the hydrogen generator is required depending on the hydrogen consumption. In this paper, PSA operation strategies are investigated for part load of the hydrogen generator. Adsorption and purge time were changed in the range of part load ratio between from 0.5 to 1.0. As adsorption time increased, hydrogen recovery increased from 29.09% to 48.34% at 0.5 of part load ratio. Hydrogen recovery and hydrogen purity were also improved by increasing adsorption and purge time. However, hydrogen recovery dramatically decreased to 35.01% at 0.5 of part load ratio.
본 연구에서는 다양한 수소 생산 방법 중 하나인 천연가스 수증기 개질반응(natural gas steam reforming reaction)에 대해 일반적인 충전층반응기와 반응기와 수소분리기가 결합된 새로운 형태의 분리막 반응기에서의 성능에 대한 비교분석을 수행하였다. Xu 와 Froment에 의해 기존에 발표된 실험결과를 바탕으로 상업용 화학공정모사기인 Aspen $HYSYS^{(R)}$ 모델이 개발되었으며, 반응온도, $H_2$ 투과량, Ar 유량 등이 분리막 반응기에서의 반응물의 전환율 및 $H_2$ 수율 향상도에 미치는 영향에 대해 분석한 결과 분리막 반응기에서 보다 많은 양의 수소수율 및 메탄전환율이 확인되었다. 더 나아가, 전체 시스템에서 필요로 하는 열량을 공급하기 위해 요구되는 천연가스의 양에 초점을 맞춰 분리막 반응기에서의 원가절감 가능성을 평가한 결과, 분리막 반응기에서 10.94%의 원가절감이 관찰되었다.
현재 많은 연구가 진행되고 있는 막반응기를 이용한 수소 생산기술은 열역학적 평형의 한계(thermodynamic equilibrium limit)를 뛰어 넘는 생산성을 얻을 수 있음과 동시에 생산되는 수소를 별다른 과정이나 장치 없이 분리할 수 있다는 점에서 경제적으로 매우 기대되는 공정이다. 메탄의 개질반응에서 생성되는 합성가스에 수증기를 첨가하면 널리 알려진 수성가스전환반응이 이루어진다. 이 반응은 수소 생산 공정에 사용되는 주요 반응 중 하나이다. 본 연구에서는 새롭게 제안된 cell을 이용한 해석 기법을 통해 막반응기를 모사하여 막을 이용하지 않은 반응기의 모사 결과와 비교 분석하였으며, 막반응기의 우수성을 검증해 보았다. 막을 사용하지 않은 반응기에서 압력의 영향에 따른 반응속도의 변화는 수성가스전환반응에서 무시할 수 있을 만큼 작았다. 막반응기에서 튜브 측(tube side)의 압력은 높을수록, 쉘 측(shell side)의 압력은 낮을수록 CO의 전환율이 좋았다. 낮은 온도에서 반응의 속도가 낮았으며, 온도가 증가함에 따라 점차 증가하여 600$\pm$30K에서 최대의 CO전환율을 가졌으며 더 증가하면 열역학적 평형의 감소로 인하여 점차 감소하였다. Cell을 이용한 막반응기 모델은 미분방정식을 이용한 모델보다 간단하게 모사를 할 수 있었으며, 신뢰할만한 모사 결과를 얻을 수 있었다.
In D-T fusion reaction, $D_2$ (duterium) and $T_2$(tritium) are used as fuel gas. The exhaust gas of nuclear fusion includes hydrogen isotopes $Q_2$ (Q means H, D or T), tritiated components ($CQ_4$ and $Q_2O$), CO, $CO_2$, etc. All of hydrogen isotopes should be recovered before released to the atmosphere. This study focused on the recovery of hydrogen isotopes from $CQ_4$ and $Q_2O$. Two kinds of experiments were conducted to investigate the catalytic reaction characteristics of SMR (Steam Methane Reforming) and WGS (Water Gas Shift) reactions using Pt catalyst. First test was performed to convert $CH_4$ into $H_2$ using 6% $CH_4$, 6% CO/Ar feed gas. In the other test, 100% CO gas was used to convert $H_2O$ into $H_2$ at various reaction conditions (reaction temperature, S/C ratio, GHSV). As a result of the first test, $CH_4$ and CO conversion were 41.6%, 57.8% respectively at $600^{\circ}C$, S/C ratio 3, GHSV $2000hr^{-1}$. And CO conversion was 72% at $400^{\circ}C$, S/C ratio 0.95, GHSV $333hr^{-1}$ in the second test.
Ni-Cr-Al metal-foam-supported catalysts for steam methane reforming (SMR) are manufactured by applying a catalytic Ni/Al2O3 sol-gel coating to powder alloyed metallic foam. The structure, microstructure, mechanical stability, and hydrogen yield efficiency of the obtained catalysts are evaluated. The structural and microstructural characteristics show that the catalyst is well coated on the open-pore Ni-Cr-Al foam without cracks or spallation. The measured compressive yield strengths are 2-3 MPa at room temperature and 1.5-2.2 MPa at 750℃ regardless of sample size. The specimens exhibit a weight loss of up to 9-10% at elevated temperature owing to the spallation of the Ni/Al2O3 catalyst. However, the metal-foam-supported catalyst appears to have higher mechanical stability than ceramic pellet catalysts. In SMR simulations tests, a methane conversion ratio of up to 96% is obtained with a high hydrogen yield efficiency of 82%.
[ $CO_2$ ]원천 분리 수소제조 반응시스템은 금속 산화물의 산화/환원 반응을 이용하여 기존의 수증기-메탄 개질 반응을 3단계의 반응시스템으로 분리함으로써 메탄 연소 시 발생되는 $CO_2$를 원천적으로 분리함과 동시에 고순도 수소를 별도의 후단 공정없이 직접 생산해 내는 신 개념의 수소 생산 기술이다. 반응 시스템은 크게 연료(즉, $CH_4$)가 공급되는 연료반응기(FR: Fuel Reactor), 수증기가 공급되는 수증기반응기(SR: Steam Reactor) 및 공기가 공급되는 공기반응기(AR: Air Reactor)로 구성되며, 다른 반응기와 비교하여 반응 매체의 전환율과 선택도를 높이기 위하여 긴 체류 시간을 확보할 수 있는 두 개의 이동 층(FR, SR)으로 구성되었다. 본 연구에서는 200 L/h의 수소를 생산할 수 있는 매체 순환식 이동층 반응기 제작을 목적으로 수소발열량 기준 0.55kW급 이동 층 반응기의 개념 설계 및 cold model을 설계 제작하고 주요 운전 변수에 따른 수력학적 특성을 결정하였다. 개념 설계 결과 원하는 매체 전환율을 얻기 위해 필요한 고체 순환속도범위($20{\sim}100kg/m^2s$)를 결정하였다. Cold-model 실험 결과, loop-seal의 유속이 증가함에 따라 고체 순환 속도가 증가하였으며 이를 통하여 고체 순환속도 조절이 가능하였다. 반응시스템의 안정적인 조업을 위해서는 이동층(FR, SR) 조업 조건을 최소 유동화 속도 부근으로 유지하는 것이 좋은 것으로 나타났다. 이동층 내 고체 체류 량은 기상유속 및 고체 순환 속도 종가에 따라 감소하였다. 본 연구를 통하여 조업조건에서 개념 설계에서 원하는 고체 순환 속도 및 흐름 특성을 얻을 수 있음을 확인하였다.
Steam reforming of methane (SRM) is the primary method to produce hydrogen. Commercial Ni-based catalysts have been optimized for SRM with excess steam ($H_2O/CH_4$ > 2.5) at high temperatures (> $700^{\circ}C$). However, commercial catalysts are not suitable under severe conditions such as stoichiometric steam over methane ratio ($H_2O/CH_4$ = 1.0) and low temperature ($600^{\circ}C$). In this study, 15wt.% Ni catalysts supported on $Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ were prepared at various calcination temperatures for SRM at a very high gas hourly space velocity (GHSV) of $621,704h^{-1}$. The calcination temperature was systematically varied to optimize 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst at a $H_2O/CH_4$ ratio of 1.0 and at $600^{\circ}C$. 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ exhibited the highest $CH_4$ conversion as well as stability with time on stream. Also, 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ showed the highest $H_2$ yield (58%) and CO yield (21%) among the catalysts. This is due to complex NiO species, which have relatively strong metal to support interaction (SMSI).
직접 내부개질형 MCFC용 촉매의 반응 전과 후의 특성분석을 ICP, BET, CHN, EDS, $H_2$ 화학흡착 분석을 통하여 수행하였다. 반응을 거치는 동안 탄산염 전해질의 구성 성분인 K와 Li가 촉매에 전달되고, 그 누적량은 단위전지 내의 위치에 따라 입구, 출구, 중간 순으로 감소하였다. 알칼리 전달량 증가에 따라 BET 표면적과 Ni 분산도가 감소하고 촉매 표면에 증착된 알칼리 탄산염 물질이 존재하는 것으로부터, 촉매 표면상에 존재하는 알칼리성분의 물리적 피복이 촉매 활성을 감소시키는 중요한 원인임을 확인하였다. SEM 분석 결과, 입구, 중간, 출구 순으로 알칼리 성분의 표면 피복율이 감소하였으나, 실제 메탄에 대한 수증기 개질반응의 촉매활성은 출구부분 촉매가 입구나 중간 부분 촉매보다 낮은 활성을 보임으로써, 알칼리 탄산염의 물리적 피복에 의한 활성감소 이외의 다른 화학적 피독 요인이 존재함을 예측하였고, 이를 FT-IR 분석을 통해 확인하였다.
대규모 산업 단지 내에는 다양한 네트워크가 형성되어 있다. 각각의 네트워크들은 네트워크를 구성하는 요소들이 필요로 하는 물질의 생산 및 수송을 통하여 물질의 수요를 충족시킨다. 네트워크 자체적으로 직접 생산을 통하여 각 공장들이 필요로 하는 물질의 수요를 충족시키기도 하며 수요량의 변화나 경제적 요소들로 인하여 네트워크 외부에서 필요로 하는 물질을 구매하여 네트워크 내에서 수송하기도 한다. 특히나 유틸리티 네트워크와 수소 네트워크는 대규모 산업 단지의 대표적인 네트워크들이며 이러한 네트워크들의 비용적 절감 및 네트워크 구성의 최적화와 관련된 많은 연구들이 수행되어 왔다. 하지만 두 네트워크를 연결하여 통합된 네트워크 모델을 구축하여 최적화를 진행한 연구는 진행되어 오지 않았다. 본 논문에서는 유틸리티 네트워크에서 발생되는 여분의 스팀을 수증기 메탄 개질 공정의 원료로 사용하여 수소를 생산한 후, 생산된 수소를 수소 네트워크에 주입하여 수소 네트워크의 수소 수요량을 충족시키는 모델을 개발하였다. 제시된 모델은 유틸리티 네트워크의 유틸리티 수요량과 수소 네트워크의 수소 수요량을 모두 충족시키면서 통합된 네트워크 모델의 최적 설계 및 네트워크 구성도를 결정할 수 있게 하고, 요구되는 전체 비용을 계산 가능하게 한다. 본 연구에서 제시한 모델의 타당성을 평가하기 위하여 국내 최대 규모의 대규모 석유 화학 산업단지를 가지고 있는 여수 석유 화학 단지를 대상으로 사례를 적용해 보았으며 이 사례 연구를 통하여 얻은 결과는 기존의 유틸리티 네트워크와 수소 네트워크를 개별적으로 연구한 결과와 비교하여 더 최적의 결정을 제시할 것이다.
본 연구는 핵융합 배가스 중 삼중수소가 포함된 화합물인 메탄($CQ_4$) 및 물($Q_2O$)로부터 수소동위원소를 회수하기 위한 공정에 관한 것이다(Q는 수소, 중수소, 삼중수소). 수증기-메탄 개질반응과 수성가스 전환반응을 이용하여 $CQ_4$와 $Q_2O$를 $Q_2$로 변환시키고, 후속하는 팔라듐 분리막으로 생성된 $Q_2$를 회수한다. 본 연구에서는 $CQ_4$ 및 $Q_2O$ 중 하나의 물질인 $CH_4$ 및 $H_2O$로부터 수소 회수를 위해 촉매반응기, 팔라듐 분리막, 순환펌프로 구성된 순환루프를 적용하였다. 촉매반응온도 및 순환유량을 변화시켜가며 $CH_4$ 및 $H_2O$의 전환율을 측정하였다. $CH_4$ 중 수소 회수는 촉매반응온도 $650^{\circ}C$, 순환유량 2.0 L/min 조건에서 99% 이상의 $CH_4$ 전환율을확인하였고, $H_2O$ 중수소 회수는촉매반응온도 $375^{\circ}C$, 순환유량 1.8 L/min 조건에서 96% 이상의 $H_2O$ 전환율을 확인하였다. 이와 더불어, 향후 핵융합 실증로(K-DEMO)에서의 $CQ_4$ 발생량을 예측하고, 이에 대한 처리공정을 제안하였으며, HAZOP (Hazard and Operability) 분석을 실시하여 공정의 위험요소와 운전상의 문제점을 도출하고 해결방안을 제시하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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