활성코우크스 촉매상에서 $SO_2$와 $NO_x$의 제거는 1단계에서 $SO_2$가 $H_2SO_4$로 산화되고 2단계에서 $NO_x$가 $N_2$로 환원되는 2단계 반응으로 이루워진다. 2단계 영역에 미반응 $SO_2$가 유입되면 암모니아와로 반응하여 $NO_x$환원이 저하된다. 이러한 문제점을 해결기 위하여 본 연구에서는 황산으로 활성화된 코우크스 촉매상에서 $SO_2$와 $NH_3$와의 촉매반응에 의하여 생성된 물질의 규명과 반응성을 검토하고자 실험실 규모의 반응관을 이용하여 실험을 수행하고 반응전후 촉매의 원소분석, DTA, TGA, SEM를 조사 분석하였다. 반응온도에 따른 반응성을 검토하기 위해 $SO_2$의 반응속도와 반응속도의 경시변화에 따른 파과곡선 등을 측정하였다. 실험으로부터 얻어진 결과는 다음과 같다; 황산으로 활성화된 코우크스는 탄소성분은 감소하고 산소와 황성분(O+S)은 증가하였다. 활성 코우크스 촉매상에 형성되는 반응생성물은 황산암모늄($(NH_4)_2SO_4$)으로 반응관에 축적되어 압력손실을 일으켰다. 반응온도에 따른 전체적인 반응성의 크기는 $150^{\circ}C$ > $200^{\circ}C$ > $100^{\circ}C$의 순서이었다. 이는 활성코우크스에 흡착된 암모니아 흡착량과 상관성을 가지고 있었다.
산화탈황반응은 디벤조티오펜(dibenzothiophenes, DBTs)과 같이 제거하기 어려운 구조의 황화합물들을 선택적으로 산화하여 설폭사이드(sulfoxide)와 설폰(sulfone) 등의 형태로 전환하고, 이들을 추출과 흡착에 의해 제거할 수 있기 때문에 최근 많은 주목을 받고 있다. 본 연구에서는 선박용 경유의 산화탈황반응을 회분식반응기에서 산화제 과산화수소($H_2O_2$)와 함께 다양한 헤테로폴리산 담지촉매에 의해 수행하였다. 제조 촉매들은 X-선 회절분석(XRD), X-선 형광분석(XRF), X-선 광전자분광분석(XPS) 및 질소 흡착등온선 등의 기법에 의해 특성분석이 이루어졌다. 유망한 지지체인 실리카에 30 wt% 담지된 헤테로폴리산 촉매 활성 순위는 황 제거율 기준으로, $30\;H_3PW_{12}/SiO_2$ > $30\;H_3PMo_{12}/SiO_2$ > $30\;H_4SiW_{12}/SiO_2$ 순으로 나타났으며, 이는 헤테로폴리산의 고유 산세기에 기인한 것으로 판단된다. $30\;H_3PW_{12}/SiO_2$ 촉매는 반응 온도 $30^{\circ}C$, 촉매량 $0.025g\;mL^{-1}$ (cat./oil), 반응 시간 1 h의 반응조건 하에서 약 66%의 가장 높은 초기 황 제거율을 보였다. 그러나 $H_3PW_{12}/SiO_2$ 촉매의 재사용성 실험을 통해 확연하게 활성이 저하됨을 확인하였으며 이는 활성 성분인 $H_3PW_{12}$의 용출에 기인한 것으로 보인다. $H_3PW_{12}/SiO_2$ 촉매로의 세슘 양이온($Cs^+$) 도입에 의한 용해도의 변화와 함께 촉매의 안정성이 개선되었으며, $Cs^+$ 이온교환 된 촉매는 최소 5회 이상 재사용이 가능함을 확인하였다.
단양 백운석, 영월 백운석, 단양 석회석, 영월 석회석을 소성하여 얻은 탈황제에 대한 황화 반응 특성 실험을 열중량분석기를 사용하여 등온 방식에서 수행하였다. 입자 직경 0.08mm인 시료를 사용하여 650~85$0^{\circ}C$의 등온 조건, SO2 농도 0.38~1%, 산소농도 1.2~6.7% 변화 조건에서 황화 반응 실험이 행하여졌다. 여기서 활성화에너지는 23.6~36 kJ/mol, SO2 농도차수 0.3~2.2, 산소 농도 차수 0.22~0.51로 구하여졌다. 전체적인 반응 상수를 고려한 백운석에 대한 황화반응 속도 상관 관계식을 제시하였다.
It has been studied that SO$_2$ removal efficiency of anthracite-bituminous coal blend combustion in a fludized bed coal combustor. The objectives of this study were to investigate SO$_2$ removal characteristics of coal blend combustion with Ca/S, anthracite fraction, bed temperature, and limestone size. The experimental results were presented as follows First, the effect of the desulfurization by the dia size of limestone was great and SO$_2$ removal efficiency was highest in limestone dia 631 $\mu$m. Second, as air velocity increased, the desulfurization rate decreased a little. But the difference of the desulfurization rate according to air velocity was not too large. As the height of fluidized bed combustor increased regardless of air velocity, SO$_2$ concentration tends to increase largely. Third, as Ca/S mole ratio incresed, SO$_2$ desulfurization rate incresed rapidly up to Ca/S mole ratio 3 while the desulfurization rates did not increse too largely in the range of more than the level. Forth, the bed temperature had a great effect on the desulfurization rate and the desulfurization rate tended to increase slightly as anthracite fraction increased.
1. 2014년도 우리나라 전체 폐기물 발생량은 146,607천 톤이며, 건설폐기물이 46.2%(67,644천 톤), 사업장 일반폐기물이 38.1%(55,914천 톤), 생활폐기물이 12.4%(18,219천 톤), 사업장 지정페기물이 3.3%(48,810천 톤)을 나타내고 있다. 2. 건설폐기물의 97.9%, 배출시설계 폐기물의 77.3%, 생활폐기물의 67.0%, 지정폐기물의 57.3%가 재활용되고 있다. 3. 2015년도 우리나라 시멘트산업에서 18,801천 톤의 순환자원을 재활용하였다. 폐기물이 6,136천 톤이고, 부산물이 12,665천 톤이다. 부산물은 11,000천톤이 제철슬래그이고, 1,600천 톤이 폐석고(탈황석고 중화석고)로 추정된다. 그리고 폐기물 6,136천 톤은 사업장 일반폐기물의 약 11.0%에 해당된다. 4. 시멘트 톤당 순환자원 사용량(재활용 원단위)은 일본이 400kg/톤 이상이고 우리나라는 300kg/톤 대를 나타내고 있다. 일본이 우리나라보다 재활용량/톤이 많은 이유를 다음에서 찾을 수 있다. (1) 고품위 석회석 원료 (2) 법 제도(지원금 포함) 5. 원료 대체율의 산출은 다음 두 산출방법으로 나타낼수 있다. (1) 이론적인 원료 상한 대체량에 대한 실제 원료 대체량 (2) 이론적인 원료 조합량에 대한 실제 원료 대체량 2015년도 우리날 전체 원료 대체량(17,770천 톤)은 (1)에 의한 대체율 : 71% (2)에 의한 대체율 : 27% 6. 자동차 슈레더 더스트(ASR)를 시멘트산업에서 자원화 하게끔 ASR처리의 보완 및 법적지원(지원금 포함)이 요망된다. 7. 부산물 및 폐기물의 자원화는 시멘트산업에서의 이용이 가장 우수한 장점을 갖추고 있다. 그러므로 시멘트산업에서 폐기물의 자원화를 적극 추진하게끔 제도의 보완 및 시설지원 등 정부의 대책수립이 간절하다.
다양한 저급연료나 폐기물로부터 가스엔진이나 연료전지의 연료로 사용하기위한 연료가스를 얻기 위한 방법으로 가스화 기술을 적용할 수 있다. 폐기물의 가스화를 통해 발생된 합성가스에는 CO, $H_2$, $CO_2$와 같은 주요성분 이외에 황화합물($H_2S$, COS), 염소화합물(HCl), 고형 물질(분진)등의 오염물질이 포함되어 있으므로, 이용목적에 따라 적절한 정제 기술이 필요하게 된다. 현재 가장 널리 알려진 저온 습식 정제공정은 장치운전이 쉽고 오염물질 제거효율이 높은 장점이 있으나, 합성가스 온도를 상온까지 낮추기 때문에 현열 손실이 발생하는 단점을 가지고 있다. 고온 건식 정제공정에 의해 $300^{\circ}C$ 이상의 고온에서 오염물질의 제거가 가능하다면 에너지 이용효율을 높일 수 있고, 습식공정에 의해 발생되는 폐수처리에 따른 비용 절감효과도 얻을 수 있다. 폐기물 합성가스를 최종 적용처에 이용하기위한 고온 정제 공정의 적용을 위해 흡착제를 이용하여 탈황, 탈염 실험을 실시하였고, 실험결과로부터 장치 설계의 기초인자를 도출하였다.
국내 화력발전소의 추가 증설과 관련하여 발생 부산물의 신규 사용처 연구가 필요한 실정이다. 본 연구에서는 화력발전소에서 발생되는 플라이애시와 열병합발전소에서 발생되는 열병합애시, 배연탈황공정에서 발생되는 탈황석고 등 부산물로부터 아스팔트 포장용 채움재의 KS 규격을 만족하는 채움재를 제조하였다. 제조된 혼합 채움재와 기존 석회석 채움재의 특성을 비교하고, 각각의 채움재를 사용하여 아스팔트 혼합물을 제조하는 실내실험을 통해 특성을 비교하였다. 또한 혼합 채움재와 석회석 채움재를 사용하여 아스팔트 포장 현장실험을 실시하였다. 현장실험에 사용된 아스팔트 혼합물에 대해서 실내실험과 동일하게 동적안정도, 마샬안정도, 인장강도비, 포화도, 간극률, 흐름값을 평가하였다. 실내실험 및 현장시공시험 결과 기존 석회석 채움재를 사용한 경우보다 동적안정도 및 마샬안정도, 인장강도비에서 우수한 특성을 나타내었으며, 배합설계의 최적화를 통해 기존 석회석 채움재의 특성을 만족시키는 채움재 개발 가능성을 확인하였다.
석탄가스화 복합발전(IGCC) 시스템은 고온 고압으로 운전되는 가스화기에서 미분탄을 산소와 함께 가스화하여 주로 CO 및 $H_2$를 생성하고 이때 발생되는 먼지 및 황성분은 각각 집진기 및 탈황장치에서 제거되며, 석탄 회분은 고온에서 용융되어 슬래그의 형태로 배출되는 방식을 사용하고 있다. 본 연구에서는 석탄가스화 복합발전시스템 설계에 필요한 기본자료를 파악하기 위해서, 고온 고압의 운전조건에서 1일 3톤의 석탄을 처리할 수 있는 Bench Scale급 석탄가스화기를 이용하여 가스화에 사용된 원탄 및 가스화기 설비의 각 지점에서 샘플링한 고체 시료를 중심으로 열화학적 특성을 살펴보았다. 가스화 실험은 아역청탄 계열의 ABK 석탄을 대상으로 가스화기 내부의 온도와 압력을 $1400{\sim}1450^{\circ}C$, $7.5{\sim}7.6Kg/cm^2$로 유지시키면서 실시하였다. 실험에 사용된 석탄 시료의 기본적인 물성치를 조사하기 위하여 표준방법에 따라 석탄의 공업분석, 원소분석, 발열량분석 등을 실시하였다. 석탄가스화기에서 배출된 슬래그와 대상 석탄 회분의 특성을 파악하기 위해서 XRF를 이용한 회분의 성분분석, Heating Microscope를 이용한 회분의 용융점 분석, XRD를 이용한 회분과 슬래그내의 화합물의 형태 및 결정구조 파악, SEM을 이용한 슬래그의 형상 등을 분석하였다. 또한 석탄가스화기 시스템을 구성하는 각 설비의 특성을 파악하기 위해서 관련 설비의 특정 지점에서 채취한 시료의 입도분석, 원소분석, 촤 회분 무게비, 슬래그중의 잔존탄소함량, 슬래그와 슬래그로부터 제조된 용출수내의 중금속 함량분석 등을 실시하였다.
건설 산업에서 시멘트 제조 시 발생하는 탄산가스로 인해 순환자원의 재활용 연구가 활발히 진행되고 있는 추세이다. 산업부산물 중 순환유동층 연소방식의 로내 탈황과정에서 생성되는 고칼슘 플라이애시의 경우 CaO 및 CaSO4의 비율이 높다. 이를 고려하여 본 연구에서는 고로슬래그 미분말에 자극제로서 고칼슘 플라이애시를 혼입 하여 시멘트 대체제로 이용하고자 하였다. 그 결과, HCFA의 치환비율은 15% 이하로 하는 것이 적정할 것이라 판단되며, OPC 보다는 내구성 및 강도가 상대적으로 낮게 도출되었으나 친환경 건축 재료로서 충분히 활용 가능할 것으로 사료된다.
배출가스중의 $SO_2$ 제거를 위하여 다양한 금속산화물로 구성된 천연망간광석, 철광석, $CuO/{\gamma}-A1_2O_3$ 등을 흡착제로 사용하여 고정층반응기에서 흡착용량실험을 하였다. 또한 흡착제중 흡착용량이 떨어지는 철광석을 제외한 두 가지 흡착제를 이용하여 유동층반응기에서 유속, 온도, 입자크기 등의 조업조건에 따른 $SO_2$ 흡착실험을 수행하였다. 모든 흡착제에서 온도가 증가할수록 흡착량이 증가하는 화학흡착반응을 보였고 유동층반응기에서 $U_o/U_{mf}$ 및 $U_o-U_{mf}$와 같은 유속조건에 따라 입자 크기에 따른 흡착량의 변화가 다르게 나타났으며 유동층반응기 성능식으로부터 반응속도상수를 얻었다. 이 실험을 통하여 천연망간광석이 유동층반응기에서 $SO_2$ 흡착제로의 사용가능성을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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