란시아이트(ranciéite)는 수화된 Ca2+ 양이온이 망간 원자 빈자리를 아래위로 덮고 층간을 채우고 있는 육방정계 층상형 산화망간광물(phyllomanganates)이다. 망간 원자 빈자리를 Mn2+ 양이온이 더 우세하게 채우는 경우, 다카네라이트(takanelite)라는 광물로 구분하며, 란시아이트와 다카네라이트는 서로 고용체를 이룬다. 이 광물들은 입자크기가 매우 작고 다른 광물과 함께 산출되기 때문에 실험만으로 정확한 결정구조를 규명하기 어렵다. 이번 연구에서는 층간 Mn2+/Ca2+ 양이온 비율에 따른 란시아이트-다카네라이트의 결정구조와 층간 구조를 규명하기 위해 고전분자동역학 시뮬레이션(molecular dynamics simulations; MD)을 수행하였다. 연구방법의 적합성을 판단하기 위해 결정구조가 잘 알려진 칼코파나이트 군(chalcophanite group) 광물들에 대해 시뮬레이션 계산을 수행 후 실험 결과와 비교하였다. 이후 층간 양이온 비율에 따른 란시아이트 및 다카네라이트 모델에 대한 MD 시뮬레이션을 수행하여 양이온 함량에 따른 양이온과 물 분자의 분포 및 (001)면간거리를 제시한다.
어성천 망간광상은 고생대 오르도비스기의 흥월리 돌로마이트층과 삼태산 석회암층에 관입한 석영반암맥을 따라 산출되는 표성광상이다. 망간광석은 산화망간광물들과 이에 수반되는 맥석광물들로 구성되어 있다. 산화망간광물들 중 란시아이트와 토도로카이트는 다량으로 산출되며, 버어네사이트, 엔소타이트, 연망간석, 캘코파나이트는 소량으로 산출된다. 맥석광물로는 방해석, 석고, 침철석, 레피도크로사이트, 석영, 견운모등이 산출된다. 산화망간광물들과 맥석광물들의 연구에는 현미경 관찰, 화학분석, 엑스선회절분석, 적회선흡수분광분석, 시차열분석 방법등이 이용되었다. 버어네사이트와 란시아이트의 관계가 엑스선회절분석과 적외선흡수분광분석법에 의하여 연구되었다. 이 두 광물들은 구조적으로 상당히 밀접한 관계가 있으나 서로 다른 광물종임이 적외선 흡수 스펙트럼연구에 의하여 확실시된다. 산화망간광물들은 표성환경하에서 교대작용, 용액으로부터의 침전, 재결정작용등에 의하여 생성되었다. 산화망간광물들의 생성순서는 다음과 같은 경향을 보여준다 : (능망간석)-(토도로카이트)-(버어네사이트, 란시아이트)-(엔소타이트, 연망간석, 캘코파나이트).
강원도 정선군의 동남광산에서 란시아이트(rancieite)의 Zn단종인 신종광물이 발견되어 이 광물에 대하여 '치무석'(Chimooite)으로 명명하고 그 광물학적 특성을 보고하고자 한다. 치무석은 캄브리아기의 풍촌석회암층을 남북 내지는 북동 방향으로 관입한 능망간석과 황화광물로 형성된 열수광맥의 표층산화대의 산화망간 광물 중에서 발견되었다. 주로 미립의 판상 또는 침상 결정의 집합체로 산출되며, 큰 것은 약 0.2 mm까지 달하나 대부분 0.05 mm이하의 미세 결정체로 산출된다. 한 입자 내에서 중심부의 치무석에서 외각부의 란시아이트로 화학조성이 점이적으로 변한다. 치무석은 푸른빛을 띠는 흑색의 구상 또는 괴상의 집합체로 무광이며 흑갈색의 조흔색을 보인다. 한 방향의 뚜렷한 벽개를 가지며, 경도는 2.5∼4이다. 반사현미경 하에서 치무석은 이방성이며 복굴절을 보여 적갈색의 내부반사색을 보인다. 치무석의 전자현미분석 시 분석위치에 따라 다양한 CaO와 ZnO의 분석값을 보이는데 이로 미루어 치무석과 란시아이트는 양이온 치환에 의한 완전고용체임을 알 수 있다. 치무석의 실험식은 7 $\AA$ 층상구조형 산화망간광물의 일반식인 $R_2_{x}$$_Mn^{4+}$$_{9x}$$O_{18}$$.$n$H_2O$(x=0.81∼1.28, 평균 1.0)에 따라 계산하면(Z $n_{0.78}$$Na_{0.15}$C $a_{0.08}$M $g_{0.01}$$K_{0.01}$)($Mn^{4+}$$_{3.98}$F $e^{3+}$$_{0.02}$)$_{4.00}$$O_{9}$$.$3.85$H_2O$가 되며, 이상적으로는(Zn,Ca)$Mn^{4+}$$_4$$O_{9}$$.$3.85$H_2O$로 나타낼 수 있다. 이는 통상적인 스토이키오메트리 조성식인 $_Mn_4^{4+}$$O_{9}$$.$4$H_2O$와 잘 일치함을 알 수 있다. 치무석은 육방정계이고 단위포는 a=2.840 $\AA$, c=7.486 $\AA$이며 a:c = 1:2.636이다. 시차열분석에 의하면 65, 180, 690 and 102$0^{\circ}C$에서 흡열반응을 보인다. 적외선 흡수분광분석에 의하면 445, 500, 1630 and 3400 $cm^{1}$의 파장에서 흡수대가 나타난다.다.서 흡수대가 나타난다.다.다.
장군광산의 산화망간광석에서 자연산 (Ca, Mg)-부서라이트를 발견하였는바, 이는 퇴적 또는 변성기원이 능망간석의 표성 풍화에 의해 형성되었다. 부서라이트는 란시아이트와 함께 세립의 부서라이트-란시아이트 염편을 이룬다. 이 (Ca, Mg)-부서라이트-란시아이트는 엽상의 작은 결정으로 산출되나. 이는 세립의 다카넬라이트 집합체 주위에 침전되어 있다. 전자현미분석 결과, 장군 광산의 (Ca, Mg)-부서라이트는 ($Ca_{.08}Mg_{.07}Mn_{.05}6{2+})Mn_{.89}^{4+}O_2{\cdot}1.46H_2O$의 화학식을 갖는다. 상대습도의 조절 및 가열에 의한 탈수실험과 상대습도 조절에 의한 재수화 실험에의하면, (Ca, Mg)-부서라이트는 90${\circ}C$에서 완전히 탈수되며 27%만이 재수화된다. 상대습도 26%에서의 (40$^{\circ}C$로 가열한 경우와 일치하는) 탈수현상은 9.86${\AA}$ 회절선의 9.60${\AA}$으로의 감소 및 강도의 감소로 특징지워진다. 이는 층간의 매우 약하게 결합된 물분자의 방출에 기인한다. 40$^{\circ}C$에서 90$^{\circ}C$까지의 가열에 의한 탈수현상은 001 회절선이 9.60${\AA}$에서 7.42${\AA}$까지 점이적 이동으로 특징지워진다. 이는 층간에 약하게 결합되어 있는 물분자의 방출에 의한 것이다.
장군광산과 동남광산에서 산출되는 부서라이트에 대한 광물학적 특성을 연구하기 위하여 X-선 회절분석, 전자현미분석, 열분석 실험을 실시하였다. 장군 광산과 동남 광산에서의 부서라이트는 망간탄산염광상의 표성 산화 작용에 의해 형성된 산화망간 광석 내에 란시아이트와 함께 산출된다. 전자현미분석결과 장군광산 부서라이트의 화학 조성은 ($Ca_{0.78}Mg_{0.64}Mn^{2+}_{0.45})Mn^{4+}_{8.03}O_{18}\cdot13.2H_{2}O$이며 동남광산에서 산출되는 부서라이트는 ($Zn_{0.81}Ca_{0.77}Mg_{0.26}Mn^{4+}_{8.00}O_{18}\cdot10.9H_{2}O$이다. 장군광산의 부서라이트의 저면 격자 간격은 $40^{\circ}C$에서 $9.86\;{\AA}$이며, $90^{\circ}C$에서는 $7.60\;{\AA}$로 온도가 상승함에 따라 점진적으로 감소한다. 그러나 동남광산에서 $40^{\circ}C$부터 $90^{\circ}C$까지의 온도가 변화함에 따라 점진적인 회절선의 이동은 나타나지 않고 $9.67\;{\AA}$의 회절선의 강도는 감소하고 $7.53\;{\AA}$의 회절강도는 증가하는 경향을 보여준다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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