삼상슬러리 기포탑 반응기의 설계 및 Scale-up을 위하여 기포탑의 직경변화에 따른 기체-슬러리 계면에서의 물질전달 현상의 Similarity를 검토하고, 기체-슬러리 계면에서의 물질전달 현상과 슬러리 기포탑 반응기의 운전변수 및 반응물들의 물성들과의 연관성을 고찰하기 위하여 삼상슬러리 기포탑의 물질전달계(System)에서 주요 파라메타를 도출하였으며, 이들 파라메터들을 이용하여 슬러리 기포탑반응기의 물질전달 Scaling을 검토하였다. 물질전달계의 주요제어인자로는 기체-액체 부피물질전달계수($k_La$), 슬러리상의 확산도($D_{SL}$), 기포탑의 직경(D), 기포탑 반응기에 유입되는 기체의 유입속도($U_G$), 기포탑 반응기 내부의 연속상인 슬러리상의 표면장력(${\sigma}_{SL}$), 슬러리상과 기체상간의 밀도차(${\rho}_{SL}-{\rho}_G$) 그리고 슬러리상의 점도(${\mu}_{SL}$)등 슬러리 상의 물성을 선정하였으며 중력가속도(g)를 선정하였다. 물질전달계의 Scling을 검토하기위하여 이를 재구성하였으며 기포탑 반응기의 구조와 직경이 변화함에 따라 이들 무차원군의 변화양상을 고찰하였다. 실험적으로 측정된 물질전달계수와 Scaling에 의해 예측된 물질전달계수를 비교 검토함으로써 본 연구의 Correlation의 적용범위를 제시하였다.
슬러리 기포탑 반응기는 열 및 물질 전달의 용이성, 낮은 운전비용 및 장치의 간단성의 장점을 가지고 있어서 Fischer-Tropsch 반응, bio-reaction 등에 많이 응용되고 있다. 특히, 반응물은 기체 상태로 반응기에 투입이 되는데, 이 기포입자의 상승하는 힘을 바탕으로 기상/액상/고상이 균일하게 혼합되게 된다. 많은 연구자들이 이러한 기포탑 반응기의 성능을 개선하고자, 다양한 반응기 디자인에 대하여 보고하고 있다. 특히 반응기 내부에 tray를 설치함으로써, 기포 포집율을 증진시기고 액상의 역류를 최소화시키는 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는, 다양한 기공크기를 갖는 tray를 활용함으로써 높이에 따른 기포 포집율의 변화 및 반응기 내에 기포 입자의 거동 특성에 대하여 살펴보았다.
슬러리 기포탑 반응기는 열 및 물질 전달의 용이성, 낮은 운전비용 및 장치의 간단성의 장점을 가지고 있어서 Fischer-Tropsch 반응, bio-reaction 등에 많이 응용되고 있다. 그러나 기포탑 반응기 내의 물질 거동은 매우 복잡하기 때문에 많은 연구가 이루어지고 있음에도 불구하고 그 현상에 대한 명확한 이해는 어려운 상황이다. 특히 기포탑반응기내에 기체의 포집율(gas hold-up)을 증가시키는 것을 목적으로 하는 연구들이 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 기체의 분사 방향에 따른 기체 포집율의 변화를 관찰하였다. 기체 분사는 0.6 mm의 pore가 66개로 구성된 perforated plate를 통해서 이루어졌고, 수직방향, 수평방향, 45도 그리고 수직/수평 조합의 네 가지 분사방향에 대해서 실험을 수행하였다. 반응기는 내경이 0.15 m이고 높이 2.0 m 아크릴 반응기를 이용하였다. 사용된 연속상은 수돗물을 사용하였고 분산상 기체로는 압축 공기를 이용하였다. 전체적인 기체 포집율은 수직방향의 분사방향에서 가장 높게 측정되었다. 그리고 수직/수평의 조합 분사방향의 경우, 기체 포집율이 가장 낮게 관찰되었다. 이것은 분사방향이 수직/수평으로 서로 엇갈릴 경우, 기포간의 충돌 가능성이 높아지고 bubble coalescence가 증가하였기 때문인 것으로 보인다. 실제로 homogeneous flow regime에서 heterogeneous flow regime으로 전환되는 기체선속도는 분사방향이 수직, 45도, 수평, 수직/수평 조합의 순서로 감소하였다. 즉 이 순서로 기체흐름의 와류가 증가하는 것을 알 수 있었다. 또한 Dynamic Gas Disengagement(DGD) 분석을 통하여 큰 기포가 발생하기 시작하는 기체 선속도의 변화를 관찰하였다. 이 경우, 예상되듯이 수직/수평 조합에서는 1.5 cm/sec 기체 선속도에서 큰 기포가 발생하기 시작한 반면 수직 방향 분사의 경우에는 2.5 cm/sec의 보다 높은 기체 선속도에서 관찰되기 시작하였다. 이러한 현상들을 종합하였을 때, 기체 분사방향을 수직으로 일정하게 했을 때, 기포간 출동을 최소화하고 와류발생을 최대한 지연시키며 전체 기체 포집율을 증가시킬 수 있음을 알 수 있다.
기포탑 반응기에서의 기체 체류량은 기포의 크기 분포 및 상승 속도와 밀접한 연관성을 갖는다. 따라서 많은 연구자들에 의하여 기포탑 반응기 내에 기포의 크기를 제어하기 위한 연구들이 진행되어 왔다. 본 연구에서는 스파져 이외의 영역에서도 기포의 거동을 제어하고 기체 체류량을 증진시키기 위하여 다단형 기포탑 반응기를 사용하였다. 특히, 3 종류의 서로 다른 크기의 반응기를 사용하여 다단 다공판이 기포의 유동 특성에 미치는 효과를 확인하였다. 나아가 개별 기포가 다공판을 통과하였을 때의 쪼개짐 빈도수 및 크기 분포 변화에 대하여 관찰함으로써 다공판의 영향에 대한 이해를 넓혔다. 또한 다양한 다공판 배치 형태에 따른 유동 특성을 관찰함으로써 다단형 기포탑 반응기에서의 다공판 설치에 대한 기준을 제시할 수 있었으며, 이를 바탕으로 높이 22 m, 직경 0.36 m의 벤치 스케일 다단형 기포탑 반응기를 제작하여 그 성능을 확인하였다.
수직 관형 반응기(기포탑)에서 담수성 미세조류인 Chlorella HA-1의 $CO_2$고정화 특성을 조사하였다. Chlorella HA-1의 배양액은 균체 자체에 의한 음영효과(self-shading effect)로 균체의 농도가 증가하면 빛의 투과 깊이는 급격하게 감소하는 것으로 밝혀졌다. 기포탑 반응기에서의 균체 생산성은 반응기의 직경에 반비례하여 가장 작은 직경 2 cm 반응기에서 균체 생산성과 $CO_2$고정화 속도가 각각 1.097 g/1와 1048 g CO$_2/\m^2$-day로 가장 높았다. 그러나 직경 2 cm 반응기의 경우 photoinhibition현상이 나타났으며 그 결과 최종 균체 농도는 직경 3.5cm반응기의 7.84g/l에 비해 30%낮은 5.65g/l이었다. 기포탑 반응기의 직경이 2 cm이상이면 $CO_2$ 고정화 속도가 급격하게 떨어지는 것으로 밝혀졌다. 이와 같은 $CO_2$ 고정화 속도의 감소는 광합성에 필요한 빛이 반응기 내부로 충분히 전달되지 않아 대부분의 미세조류가 $CO_2$ 고정화에 빛을 효율적으로 활용할 수 없었기 때문으로 생각된다. 기포탑 반응기에 공급하는 $CO_2$가스 유량을 증가시키면 미세조류의 생산성이 높아졌으며 반응기의 직경이 커질수록 생산성의 상승 효과는 뚜렷하였다. 이와 같은 균체의 생산성 향상은 균체가 명-암영역으로 활발하게 이동하여 빛의 활용 효율을 높일 수 있었기 때문으로 생각된다. 따라서 반응기내 미세조류가 명-암 영역으로 활발하게 이동하도록 하는 장치 또는 운전기술의 적용이 필요함을 보여준다.
공업적 기포탑 반응기의 설계, scale-up, 조절, 개발 및 운전에 매우 긴요한 기초자료들을 얻기 위하여 실험 실적 규모의 기포탑 반응기에서 각 실험변수들이 ortho 붕산으로부터 meta 붕산의 생성 반응전환율에 미치는 영향을 연구하였다. 반응시간 및 압력, 반응물의 입자크기 및 기체 유속 등을 실험변수로 선택하였으며, 이들 실험변수들이 기포탑 반응기내의 기체 체류량에 미치는 영향들을 반응의 전환율과 연계하여 또한 검토하였다. 연구의 결과, 다음과 같은 최적 반응조건을 얻을 수 있었다 : 반응시간 ; 35~40(분), 반응압력 ; 92~95(kPa), 반응입자의 크기 ; $0.6{\times}10^{-3}(m)$ 이하, 기체 유속 ; 0.07~0.08(m/s).
슬러리 기포탑 반응기는 열 및 물질 전달의 용이성, 낮은 운전비용 및 장치의 간단성의 장점을 가지고 있어서 Fischer-Tropsch 반응, bio-reaction 등에 많이 응용되고 있다. 그러나 기포탑 반응기 내의 물질 거동은 매우 복잡하기 때문에 많은 연구가 이루어지고 있음에도 불구하고 그 현상에 대한 명확한 이해는 어려운 상황이다. 특히 기포탑반응기 내에 기체의 포집율(gas hold-up)을 증가시키는 것을 목적으로 하는 연구들이 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 trayed bubble column 반응기에서 tray의 기공크기에 따른 기체 포집율의 변화를 관찰하였다. 실험에 사용된 반응기는 내경이 0.15 m이고 높이 2.0 m의 아크릴 반응기를 이용하였다. 사용된 연속상은 수돗물을 사용하였고 분산상 기체로는 압축공기를 이용하였다. Tray의 기공크기는 1.1 mm부터 14.0 mm까지 변화시키면서 높이별 기체 포집율의 변화를 관찰하였다. 기체 포집율의 변화를 균일흐름 영역과 불균일 흐름 영역에서 그 양상이 다르게 나타났다. 즉 균일계 영역에서는 기공의 크기가 1.1 mm부터 2.9 mm까지 증가시면 기체포집율이 감소하는 반면 2.9 mm 이상에서는 증가하는 것으로 관찰되었다. 반면 불균일 흐름 영역에서는 전반적으로 기공의 크기가 작아질수록 기체포집율이 증가하였다. 또한 각각의 흐흠 영역에서의 기체포집율 증가정도는 확연한 차이를 보이는 것을 알 수 있었다. 이것은 흐름영역의 유체거동에 따라서 기포와 tray 기공사이의 상호작용 메커니즘이 달라지기 때문인 것으로 보인다.
생성물의 분리 및 효소의 회수를 위하여 수평흐름 한외여과장치를 부착한 기포탑에서 섬유소의 연속적인 효소 가수분해 반응을 연구하였다. 기포탑을 효소 가수분해 반응 공정에 이용할 경우 기체유속의 범위는 1-3cm / sec로 기포의 합체현상이 발생하지 않는 dispersed bubble flow 영역이 적합하며 혼합도 거의 완전하게 이루어짐을 확인하였다. 효소 회수장치에 한계분자량이 $10^4$인 여과막을 사용하였을 경우 효소의 활성이 저하되지 않은 채 대부분이 회수되었고 glucose 및 cellobiose의 배제율은 0이었다. 따라서 수평흐름 한외 여과장치는 효소의 연속회수장치로 작합하였으며 반응생성물이 연속적인 분리로 섬유소의 당화율을 증가시켰다. 화분식 반응의 경우 반응시간이 8시간이내에서 실험치는 성능식에 잘 부합되었으나 반연속식 및 연속식 반응의 경우에는 이론값과 차이가 있었다. 이는 반응기 내에서의 효소의 변성에 기인된다. 반연속식 및 연속식 반응의 경우 희석율을 증가시킴에 따라 전환율은 증가하나 반응액중의 환원당의 농도는 낮아진다. 따라서 적정한 기질 공급속도 및 희석율은 효소의 회수비용, 생성물의 농축비용 및 기질의 공급비용등의 경제적 요소를 고려하여 판단하여야 한다. 이상의 결과로부터 수평흐름 한외여과장치를 효소 회수장치로 기포탑에 응용할 경우, 효소의 재사용이 가능할 뿐 아니라 당화율을 증가시킴으로서 연속반응기로 효과적이라고 판단되었다.
기포탑 회분식 xanthan 발효에서 xanthan 생성속도와 분자량에 영향을 미치는 산소전달제한을 피하기 위하여 과산화수소수를 산소공금 보조수단으로 사용하였다. 과산화수소수 주 입은 xanthin 생성을 가역적으로 저해하였다. 반면이 직경 8 mm 유리구슬 유동화 입자는 기-액 산소전달속도를 증가시켜서 기-액-고 삼상유동충 생물반응기에서의 xanthan 발효는 기포탑 발효에 비하여 높은 단위균체량 당 xanthan 생성속도 및 점도수윤 그리고 반응기 공간-시간 수윤(space-time yield)을 보였다.
직경이 0.152 m이고 높이가 3.5 m인 기-액 향류 흐름 기포탑에서 기포의 물성과 흐름의 거동을 고찰하고 진단하였다. 기체와 액체의 유속 그리고 기포의 분산형태(even, wall-side, central or asymmetric distribution)가 반응기 내부에서 기포의 크기, 빈도수, 상승속도와 체류량 등 기포특성에 미치는 영향을 이중 전기 저항 탐침법을 이용하여 측정 검토하였다. 기포의 크기, 빈도수와 체류량은 기체나 액체 유속의 증가에 따라 증가하였다. 기포의 상승속도는 기체 유속의 증가에 따라 증가하였지만, 액체 유속의 증가에 따라서는 감소하였다. 기포 크기 분포의 균일성이나 체류량은 기포 분산판에서 기포의 분산형태가 균일분포에서 벽면, 중앙 그리고 비대칭 분산으로 변화함에 따라 감소하였다. 기포의 체류량과 분포에 대한 균일성을 고려하면, 기포의 중앙 분산 형태가 비대칭 분산 형태보다는 유리하며, 벽면 분산형태분산보다는 좋지 않았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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