사용후핵연료 금속전환체는 세라믹형 사용후핵연료를 리튬용융염으로 금속전환하여 생성한 우라늄금속으로 상온에서도 표면산화가 진행될 정도로 매우 불안정한 상태이다. 이에 대한 저장 안정성 향상방안을 도출하기 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화물질인 Nb을 첨가한 모의 금속전환체 합금을 제작하여 $200^{\circ}C~300^{\circ}C$ 온도구간에서 열중량분석기(TGA)를 이용해 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하였다.(중략)
본 연구에서는 고온의 LiCl-Ll$_2$O 용융염계에서 우라늄 산화물의 금속전환과 Li$_2$O의 전해반응이 동시에 진행되는 통합 반응 메카니즘을 기초로 한 전기화학적 금속전환기술을 제안하였다. 본 실험에서는 전기화학적 환원반응에 의해 생성된 Li 금속이온이 음극에 전착과 동시에 우라늄 산화물과 반응하여 금속전환율 99 % 이상의 우라늄 감속을 생성하는 통합 반응 메카니즘을 확인할 수 있었다. 또한 전기화학적 금속전환기술의 공정 적용성 평가 일환으로 우라늄 산화물의 금속전환성, 반응 메카니즘 규명, Li$_2$O의 closed recycle rate 및 물질전달 특성 등의 기초 데이터를 확보하였다 향후 전기화학적 금속전환기술은 LiCl-Li 용융염계의 금속전환공정의 반응조건 제한성 해소, 금속전환율 향상 및 공정의 단순화 등의 기술성과 경제성 향상 측면에서 획기적인 방안으로 고려될 수 있을 것으로 판단된다.
산화물 형태의 사용후핵연료를 고온 용융염계에서 금속 형태로 전환하는 전기화학적 금속전환 공정 개발의 일환으로 $U_3O_8$ 분말로 충전된 다공성 마그네시아 용기 및 스테인레스강 고체전극으로 구성된 일체형 음극과 $SnO_2$ 재질의 양극을 사용하여 5kg $U_3O_8$/batch 규모의 mock-up 시험을 수행하였다. 백금 재질의 양극을 사용하였을 때 99% 이상의 금속전환율을 보인 동일한 전하량을 공급하고 실험을 중단한 결과 X-선 회절분석(XRD) 및 열중량 분석(TG)으로부터 스테인레스강 고체전극 부분에서는 거의 금속으로 전환되었으나 다공성 마그네시아 용기 부분에서는 비교적 금속전환율이 낮은 경향을 나타내었다.(중략)
본 연구에서는 PWR 핵연료집합체를 금속 전환시켜 형성된 금속저장체에 대한 온도분포를 계산하였다. 해석모델은 PWR 핵연료집합체 2개 및 4개를 1개의 금속저장체로 전환한 경우로 하였다. PWR 핵연료를 금속 전환할 경우 금속전환 과정에서 Sr과 Cs를 선택적으로 제거함으로서 냉각부하를 약 1/2로 줄일 수 있고 체적을 약 1/4로 줄일 수 있는 잇점이 있다. 열해석 결과 2 PWR 핵연료 금속저장체에서 저장시스템 주변 공기의 온도가 50 $^{\circ}C$ 인 경우, 금속 연료봉의 최고온도는 164 $^{\circ}C$로 나타났다. 또한, 4 PWR 핵연료 금속저장체의 경우 금속 연료봉의 최고온도는 사각형 저장체에서 193 $^{\circ}C$, 육각형 저장체에서 183 $^{\circ}C$ 로 나타났다. 따라서 건식 저장에서 연료봉의 온도를 낮게 하기 위해서는 저장 밀도를 높일 수 있는 연료봉 밀집화 (rod consolidation) 방식이 경제성 측면뿐만 아니라 열안전성 측면에서도 유리한 것으로 나타났다.
산화물 사용후핵연료를 대상으로 하는 파이로 공정은 고온 용융염 매질에서 산화물을 금속으로 전환시키는 전해환원 공정으로부터 시작된다. 이후, 전해정련 공정이 도입되어 전해환원 공정에서 금속으로 환원된 생성물을 처리하게 된다. 전기화학적 공정인 이 두 공정에는 전류전달 매질인 전해질로 용융염이 사용된다. 그러나 전해환원 공정은 LiCl 염을 기반으로 하는 반면 전해정련은 LiCl-KCl 공융염 조건에서 운전하여 두 공정의 연계성 향상 및 공정 안정성 확보를 위해서는 전해환원 공정에서 생성되는 금속전환체에 존재하는 잔류염을 제거하는 공정의 도입이 두 공정사이에 고려되고 있다. 전해환원 공정에서 산화물이 금속으로 환원되는 동안 고체입자의 외형이 유지되며 따라서 제거된 산소에 의해 금속전환체에는 공극이 발생하게 된다. 또한, 전해환원에 도입되는 산화물의 물리적 형태가 분말 또는 펠렛 등 다양한 형태로 도입 가능하여 단위 입자들 사이에 많은 공극이 발생하게 된다. 이렇게 기존재하거나 또는 공정 운전에 의해 새롭게 생성된 공극에는 전해환원 매질인 LiCl 염이 침투하여 금속전환체는 염에 의해 젖게 되며 공정 종료시 고화되어 금속전환체에 포함된다. LiCl을 제거하기 위해서는 가열에 의한 증류가 연구되고 있다. 그러나 LiCl의 낮은 증기압에 의해 비교적 낮은 온도에서 증발시키기 위해서는 감압조건이 필수적으로 고려되어야 한다. 한국원자력연구원에서는 다공성 모의 금속전환체를 사용하여 LiCl에 의한 Wetting 후 적절한 증발 조건 결정을 목적으로 온도 및 압력 조건 설정을 위한 기초실험에 결과를 수행하였다. 본 연구의 기초 실험 결과 $700^{\circ}C$온도 조건과 감압조건이 잔류염 제거를 위한 공정조건임을 밝혔다. 또한 모의 금속전환체를 담고 있는 미세 다공성 Basket은 고온조건에서 공극의 변형에 의해 증발에 대한 저항으로 작용하여 증발 효율을 저하시키는 것으로 나타났다. 따라서 잔류염 제거를 위해서는 전해환원 Basket이 비교적 큰 공극을 지녀야 할 것으로 판단된다.
산화물 형태의 사용후핵연료를 용융염에서 금속 형태로 전환하여, 발열량, 부피 및 방사능을 1/4로 감소시킬 수 있는 전기화학적 금속전환 공정을 개발하고, 5kg $U_3O_8$/Batch 규모의 mock-up 실험을 수행하였다. 본 연구에서는 전해 셀의 운전변수를 해석하였으며, 아울러 hot test를 위한 장치개발 연구도 병행하였다. 전기화학적 금속전환 공정을 이용하여 $U_3O_8$ 형태의 천연우라늄 분말을 99% 이상 금속전환할 수 있었으며, 또한 20kg $U_3O_8$/batch 규모 장치의 설계자료를 산출할 수 있었다.
한국원자력연구소에서는 산화물 형태의 사용후핵연료를 용융염 매질에서 금속으로 전환함으로써 사용후핵연료의 발열량, 부피 및 방사능을 1/4로 감소시킬 수 있는 전기화학적 금속전환공정을 개발하고 g 규모(3-40g $U_{3}O_{8}$ batch)로 기초실험을 수행하고 있다. 본 연구에서는 전기화학적 금속전환 장치를 5kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모로 설계 제작하고, 목표로 하고 있는 20kg $U_{3}O_{8}$ batch 규모 핫셀 실증을 위한 장치설계자료를 산출하기 위해 mock-up test를 수행하였다. 운전변수에 따른 $U_{3}O_{8}$의 전기화학적 환원거동을 규명하였으며, $U_{3}O_{8}$ 분말을 99% 이상 금속전환하여 전기화학적 금속전환공정의 타당성을 kg 규모로 검증할 수 있었다.
파이로프로세싱의 전해환원공정에서 생산된 금속전환체의 조성은 전해정련공정 운전의 중요한 운전변수인 용융염 중 $UCl_3$의 농도변화에 영향을 미친다. 따라서, 본 연구에서는 금속전환체에 함유된 TRU와 RE 원소의 함량 및 금속전환체에 동반되어 전해정련 전해조에 유입될 수 있는 $Li_2O$ 농도가 전해정련 전해조의 $UCl_3$ 농도 변화에 미치는 영향을 검토하였다. 금속전환체의 TRU 원소와 RE 원소의 농도만을 고려하였을 때 전해정련 운전 batch 수 증가에 따라 $UCl_3$ 농도가 감소하였다. 전해정련 1 campaign(20 batch)를 운전하기 위해서는 $UCl_3$를 3회 이상 추가 보충해야 함을 알 수 있었다. 한편, 금속전환체에 동반되어 전해정련 전해조에 유입되는 $Li_2O$의 유입량 증가에 따라 $UCl_3$ 농도 감소의 영향이 크게 나타났으며, 이에 따라 운전 가능 batch 수가 급격히 감소하게 되어 전해정련 운전에 중요한 운전 변수임을 보여주었다. 이러한 결과는 전해정련 운전 중 $UCl_3$ 농도 유지를 위해 금속전환체에 포함된 TRU 및 RE 원소뿐만 아니라 금속전환체에 동반되어 유입될 가능성이 있는 $Li_2O$의 영향도 고려하여 전해정련 운전모드를 설정하여야 함을 보여주었다.
원자력연구소에서는 PWR 사용후핵연료를 건식 개질함으로써 관리 부피를 줄이고 안전상에 문제를 일으키는 고방사성 핵종인 세슘과 스트론튬 등을 선택적으로 제거하여 방사능 및 냉각부하를 줄일 수 있는 사용후핵연료 차세대관리 공정개발에 대한 연구를 수행하고 있다. 이는 세라믹 형태의 PWR 핵연료를 금속으로 전환시켜 관리하는 방법으로 금속전환체는 PWR 사용후핵연료와 비교하여 체적, 방사능 및 발열량을 약 1/4로 줄일 수 있는 이점이 있다.(중략)
가압경수로 사용후핵연료 (이산화 우라늄)의 리튬환원공정으로부터 생산된 우라늄 금속 전환체에 대한 금속 전환율을 건식방법인 열중량분석법 (T.G.A)으로 측정하였다. 전환체를 고체와 분말로 분류하여 측정한 결과 우라늄 금속 전환율은 각각 90.7~95.9 및 77.8~71.5 wt% 이었다. 금속 전환체의 건식저장 시 열적 산화 안정성을 확인하기 위하여 전환체내에 함유되어 있는 Mo, Ru, Rh 및 Pd 합금에 대한 산화 거동을 조사하였다. 합금을 $600{\sim}700^{\circ}C$의 공기분위기에서 산화시킨 결과 0.40~0.55 wt%의 무게증가를 보였으며 $750^{\circ}C$부터는 표면으로부터 산화가 진행되어 상변화가 일어났다. $900^{\circ}C$에서는 Mo의 휘발에 의한 영향으로 0.76~25.22 wt%의 무게 감소를 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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