수소화 반응용 니켈 폐촉매를 배소하여 산화니켈을 회수한 다음, 회수한 산화니켈을 산처리하고 침전법으로 Kieselguhr에 담지 된 니켈 촉매로 재생시켰다. 폐촉매의 배소 조건이 니켈산화물의 회수에 미치는 영향을 조사하였다. 니켈 폐촉매의 재생 과정에서 $1,000^{\circ}C$의 온도에서 배소 하였을 경우에 대부분 니켈산화물로 회수할 수 있었다. 산화니켈을 산처리하여 얻은 질산니켈을 사용하여 Kieselguhr에 담지 된 니켈 촉매를 제조하였다. 이때 조촉매의 첨가, 침전 조건 및 환원 조건 등이 재생된 촉매의 식물성 오일의 수소화 반응 성능에 미치는 영향을 조사하였다. 알카리 금속인 CaO와 희토류 금속인 $Ce_2$$O_3$를 조촉매로 첨가했을 때 수소화 반응의 활성이 증가하였다.
탄화수소 선택적 촉매환원공정에서 ${\gamma}$-알루미나에 지지된 금속 산화물 촉매의 크기 및 형태에 따른 질소산화물 ($NO_x$) 저감 특성에 대해 조사하였다. 환원촉매로는 Ag, Cu 및 Ru를 사용하였으며, n-heptane을 환원제로 사용하였다. Ag/${\gamma}$-$Al_2O_3$ 촉매의 경우 온도범위 $250{\sim}400^{\circ}C$에서 20 nm>50 nm>80 nm 순으로 Ag의 크기가 작을수록 $NO_x$ 전환효율이 높게 나타났다. 금속 산화물 촉매의 형태에 따른 영향은 구형과 선형에 대해 살펴보았다. Ag와 Cu는 동일한 조건에서 선형이 구형보다 $NO_x$ 전환효율이 높은 것으로 나타났으나, Ru의 경우에는 형태에 따른 영향이 거의 관찰되지 않았다. 사용된 금속산화물 촉매 중에서 Ag를 사용했을 때 $NO_x$ 저감효율이 가장 높았으며, 선형의 Ag를 사용했을 때 $300^{\circ}C$의 반응온도에서 대부분의 $NO_x$를 제거할 수 있었다. Cu와 Ru 촉매상에서는 NO가 환원되기보다는 $NO_2$로의 산화반응이 우세하여 전체적으로 $NO_x$ 저감효율이 낮게 나타났다.
친환경적 조건에서의 니트릴의 수화 반응은 아미드를 생산하기 위한 가장 경제적이고 매력적인 방법이다. 고체 금속 산화물과 지지체를 이용한 전이 금속 촉매 시스템은 이러한 니트릴 수화 반응을 보다 향상시키기 위한 의미 있는 연구로써 수행되어져 왔다. 이들 촉매들의 중요한 특징은 방향족, 지방족, 이종 원자형, 지방족 고리형 등의 니트릴들을 포함하는 넓은 범위의 다양한 기질들에 적용된다는 것이다. 또한 이들은 높은 촉매적 활성을 유지하면서 여러 번의 재사용성이 가능하고 반응 후 그 혼합물로부터 분리가 용이하다는 장점들을 갖는다. 이 리뷰를 통하여 니트릴 수화반응을 통한 아미드 합성에 적용되는 금속 산화물과 지지체를 가진 금속 촉매들에 대해 알아본다.
알카리토류 금속-구리-산화아연계 촉매위에서 메탄올-물혼합물이 이산화탄소와 수소로가는 반응을 150$^{\circ}C$${\sim}\;300^{\circ}C$의 온도범위에서 연구하였다. 일반적으로 구리-아연계 촉매에 알카리토류 금속이 첨가되면 촉매의 활성도는 감소하고 이산화탄소 생성에 대한 선택성은 증가했다. 마그네슘-구리-산화아연 촉매에서는 200$^{\circ}C$부터, 바륨-구리-산화아연계 촉매에서는 250$^{\circ}C$부터 촉매활동을 관찰할 수 있었다. 그리고 250$^{\circ}C$에서 이산화탄소 형성에 대해 가장 높은 선택성을 나타낸 촉매는 바륨-구리-산화아연계 촉매이다. 알카리토류 금속과 산화아연이 반응성에 미치는 효과를 조사하기 위해 이들 촉매에 대해 각각 이산화탄소-승온탈착 실험과 수소-승온환원 실험을 실시하였다. 산화마크네슘, 산화칼슘, 산화바륨의 순서로 이산화탄소와의 상호작용이 증가하였으며, 산화아연은 산화구리의 환원온도를 감소시키는 작용을 했다. 이들 결과들로부터 산화아연은 구리의 산화환원과정에서 수소를 활성화시키는 역할을 하며, 알카리토류 금속은 이산화탄소를 흡착한다고 할 수 있겠다.
공침법으로 제조한 vanadium molybdate와 copper molybdat촉매의 기계적 혼합물과 $V_2O_5$와 $MoO_3$의 기계적 혼합물을 아크로레인의 선택 산화반응용 촉매로 사용하여 각각의 금속산화물 사이의 상승효과에 대하여 고찰하였다. 반응실험 결과 혼합촉매를 사용한 경우 아크로레인의 전화율과 아크릴산의 수율이 증가하였으며 이는 remote control mechanism으로 설명할 수 있었다. 열중량 분석결과 혼합촉매에서 격자산소가 방출됨을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 탄화수소가스 중에서 가장 발화온도가 높은 메탄을 대상으로 전이금속 촉매의 산화반응 특성을 수행하였다. 망간의 경우 MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$와 같이 다양한 산화가를 나타내므로 산화망간을 선택하여 메탄산화반응실험을 실시하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하였으며, 조촉매로는 Ni, Co 등을 이용하여 활성능과 수명의 향상을 연구하였다. 본 연구에서 촉매 제조는 과잉용액 함침법을 사용하였다. 촉매의 활성화에너지, $T_{50}$, $T_{90}$을 계산하기 위하여 온도와 공간속도에 대한 전환율을 측정하였다. Mn-Co, Mn-Ni의 두성분의 전이금속촉매의 수명이 망간촉매에 비하여 10%이상 증가하고 활성은 약간 감소함을 알 수 있었다.
화재대피용 방독마스크의 주요한 기능은 상온에서의 일산화탄소 제거이며, 가장 효과적인 방법은 촉매에 의한 것이다. 일산화탄소 제거를 위한 호흡용 보호구의 정화통 충진재로써 범용으로 쓰이는 촉매는 Hopcalite로 Cu와 Mn이 혼합된 산화물 촉매이다. 그러나 이들 촉매는 상온에서 CO의 제거효율이 낮아 많은 양을 충진해야 하는 어려움이있다.(중략)
$TiO_2$는 표면적이 넓고 안정성이 높아 자체의 높은 밴드갭(3.0~3.2 eV)에도 불구하고 산업적으로 염소분해 전극으로써 사용되며, 최근 물분해 전극 적용 연구가 진행되고 있다. 전기화학적 물분해 반응을 위해서는 높은 과전압이 요구되므로 산업적으로 이용하기 위해 전도성을 향상시키기 위한 연구가 필요하다. 이러한 문제를 해결하기 위해 촉매제의 도핑이 연구되고 있으며 본 연구에서는 표면에 촉매를 도핑시키기 위한 두가지 방법을 연구하였다. 일반적으로 촉매로 사용되는 금속은 루테늄과 이리듐 등의 귀금속이며 촉매가 균일하게 도핑이 될수록 성능은 향상된다. 본 연구에서는 루테늄을 촉매로 선택하였으며 서로 다른 도핑 방법과 용매 하에서 물분해 실험을 진행하여 두 가지 방법의 물분해 효율을 비교하였다.
축사 또는 쓰레기장에서 에서 발생되는 있는 물질인 암모니아, 아민, 메탄, 탄화수소류 등에 대한 처리를 위한 촉매 개발을 수행하였다. 암모니아를 금속산화물형태의 촉매를 사용하여 산화하였을 경우 $N_2$, NO, $NO_2$, $N_2O$가 일정 비율로 생성되게 된다. 이때의 NO, $NO_2$는 악취는 발생하지 않으나 유독성 가스이므로 이에 대한 선택성이 낮은 촉매를 선별하고 온도에 따른 활성능을 시험하여 최적의 촉매조성을 도출하였다. 다양한 산화가를 지닌 망간을 대상으로 각종 조촉매의 혼합에 따른 실험을 수행하여 최적 조성을 도출 하였다. 촉매 선별작업에서는 충전층을 사용하고, 선별된 촉매에 대하여 모노리스에 코팅하여 사용할 수 있는 모노리스형태의 반응기를 장착하여 모노리스 형태 촉매의 반응성 및 피독특성을 실험하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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