Ce-파이로클로어(Ce-pyrochlore; CaCe $Ti_2$O_7)는 장주기 방사성 폐기물인 악티나이드 원소들을 고정화시킬 수 있는 새로운 물질이므로 Ce-파이로클로어를 합성하여 강평형 관계 및 특성을 연구하였다. 혼합된 시료는 상온에서 200-400kg/$\textrm{cm}^2$의 압력으로 성형한 후, 1000-150$0^{\circ}C$ 범위에서 소결온도 및 분위기를 변화시키면서 소성하였다. 합성된 시료는 XRD, SEM/EDS를 사용하여 상분석과 정량분석을 실시하였다. 실험결과, Ce-파이로클로어이 최적 합성조건은 산소분위기 하에서, 130$0^{\circ}C$로 소결하였을 때였으며, 이때의 화학조성은 $Ca_{1-x}Ti_{2-y}O_{7-x-2y}$ (x=0.03-0.05, y=0.02~0.04) 으로써 비화학양론적인 특성을 보였다. Ce-파이로클로어는 1300~140$0^{\circ}C$에서 빠른 비조화 분해현상을 나타내었으며, 140$0^{\circ}C$ 이상에서는 페로브스카이트(perovskite)와 로파라이트(loparite; $Ce_{0.66}TiO_{3}$)사이의 부분 고용체인 Ce(III)페로브스카이트가 주요상으로써 관찰되었다.
고준위방사성폐기물처분장은 공학적/천연 방벽 등을 통해 처분장의 안전성을 확보한다. 이러한 안전 수단은 다양한 방법을 통해 장/단기적 성능을 평가하고 검증되어야 한다. 한국원자력연구원은 원내에 위치한 지하연구시설인 KURT를 이용해 다양한 현장 실증실험을 수행해왔다. 선행 시험 종료 후, 개선된 형태의 실증실험인 K-COIN을 수행하기 위해 개념 설계안을 도출하고 상세 실험계획을 수립 중이다. KURT 내부에 K-COIN 실험부지 선정을 위한 예비 부지조사를 수행하였다. 연구 모듈(research gallery, RG) 세 구역에 약 20 m 심도의 시추공 총 15개를 시추하여 시추코어를 확보하고 암석 실내시험에 적합한 구간을 선정하여 무결암 시험편을 준비하였다. 준비된 시험편을 사용하여 물리적 특성 측정, 단축압축시험, 간접인장시험, 삼축압축시험을 수행했으며 이를 통해 무결암의 비중, 공극률, 탄성파 속도, 단축압축강도, 탄성계수, 포아송비, 간접인장강도, 점착력, 내부 마찰각을 측정하였다. 간단한 통계 처리를 수행한 결과, 시추 구역과 심도(상부 0~10 m, 하부 10~20 m)에 따른 무결암 물성의 차이는 크지 않은 것으로 확인되었다. 가장 대표적인 암석 물성인 단축압축강도를 바탕으로 판단하면, 모든 시추 구역과 심도에서 매우 강한 암석으로 분류되어 모든 후보 지역에서 역학적인 안전성을 확보한 것으로 판단된다.
압축 벤토나이트는 고준위폐기물을 처분하기 위한 공학적방벽 시스템에서 중요한 구성요소 중 하나인 완충재의 후보물질로 가장 적합한 것으로 고려되고 있다. 완충재는 처분공 내 사용후핵연료가 담긴 처분용기와 근계 암반 사이에 채워지는 방벽재로서 지하수 유입으로부터 처분용기를 보호하고, 방사성 핵종 유출을 저지한다. 처분 초기에는 처분용기로부터 발생하는 고온의 열량으로 인해 완충재의 포화도는 감소하지만, 그 후 주변 암반으로부터 유입되는 지하수로 인해 완충재의 포화도는 증가한다. 이렇듯 완충재는 처분 운영 조건에 따라 불포화에서 포화 상태로 도달하게 되기에 완충재의 불포화-포화 거동 특성은 공학적방벽의 전체 안전성을 좌우할 수 있는 중요한 입력자료이다. 따라서 본 연구에서는 국내 압축 벤토나이트 완충재에 대한 수분보유특성을 규명하고자 하였다. 처분 초기 온도 증가에 따라 완충재의 포화도가 감소하는 상황을 고려하여 상온에서부터 125도까지 압축 벤토나이트의 온도 증가에 따른 체적 함수비와 수분흡입력을 측정하였다. 또한 이를 상온에서 동일한 함수비에서의 수분보유능과 비교하였으며 상온에서의 수분흡입력은 1~15% 정도 크게 측정되었다.
본 연구에서는 처분장의 장기 건전성 평가모델을 확보하기 위해 한국원자력연구원 내 지하처분연구시설의 화강암을 대상으로 심층 처분복합환경을 모사한 암석시편의 Mazars 손상모델 상수를 측정하였다. 이를 위하여 실제 처분장 특성을 고려한 3가지 온도(15℃, 45℃, 75℃)와 건조/포화 조건에서 일축압축강도 및 간접인장강도 실험을 수행하였다. 최대유효인장변형률, At, Bt, Ac, Bc 등 주요 파라미터들은 콘크리트 대상으로 연구된 참고문헌의 값들과 차이를 보였으며 이는 암석과 콘크리트 시료의 탄성계수 차이 때문으로 판단된다. 시험결과 시료의 포화로 인해 Bt와 Bc의 값은 증가하였다. 또한 온도증가로 인해 최대 유효인장변형률과 Bt는 증가하였고 Bc는 감소하는 것을 확인하였다. 본 연구를 통해 도출된 손상모델은 한국원자력연구원 내에서 현재 개발 중인 Coupled Thermo-Hydro-Mechanical Damage 수치해석의 손상모델로 이용될 계획이다.
본 연구에서는 국내 원전이 위치한 지역의 토양에서 $^{137}Cs$의 축적 경향을 파악하기 위하여 원전이 위치한 영광군 관내의 평지와 고산지대인 금정산, 불갑산 및 영광원전으로부터 원거리에 위치한 내장산 등을 대상으로 토양중 $^{137}Cs$의 화학적인 특성과 고도에 따른 $^{137}Cs$의 축적 경향을 평가하기 위한 실험을 수행하였다. 일반적으로 국내 토양 중 $^{137}Cs$의 농도는 불검출 ${\~}252\;Bq/kg-dry$의 범위 내에 있으며 본 연구에서 측정한 평지부분과 고산지대인 원전으로부터 2 km 떨어진 금정산, 약 20 hn 떨어진 불갑산 및 원거리에 위치한 내장산에서도 지금까지의 $^{137}Cs$농도 범위에 들었다. 그러나 고산지대는 평지에서와는 다르게 고도가 증가함에 따라 $^{137}Cs$농도도 증가하는 경향을 보이고 있고, 정상 부분이 하부 부분보다 더 높게 나타났고 영광원전 인근 일반평지부분보다는 $^{137}Cs$의 농도는 $2{\~}6$배 정도 높은 경향을 나타내었다. 연구결과 $^{137}Cs$의 분포는 지형적 요인(고도) 및 토양의 화학적 요인(양이온치환용량)과 상관성이 큰것으로 나타났다. 지형적 요인으로는 주로 고도를 들 수 가 있는데 높은 고도의 산의 경우 대기중 $^{137}Cs$이 토양에 침투되는 기회가 커짐으로 동일한 토질 조건의 평지 토양에 비해 높은 $^{137}Cs$준위를 나타내었다 토양의 화학적 요인으로는 양이온치환용량이 주요 인자임이 규명되었다. 양이온치환용량은 침적된 $^{137}Cs$을 토양에 고정시키는 능력을 나타내며 같은 지형조건에서 높은 양이온치환용량을 가진 시료가 낮은 양이온치환용량을 가진 토양에 비해 $^{137}Cs$농도는 높은 값을 보였다.
심부 시추코어(900 m) 단층대에서는 검은 유리질이 특징인 슈도타킬라이트가 종종 산출된다. 폭이 수~20 cm인 슈도타킬라이트는 모암인 쥬라기 화강암과 선캄브리아기 각섬석편마암과 접촉하거나 교호하는데, 연성변형이나 약한 습곡구조를 수반한다. 슈도타킬라이트는 다양한 심도에서 산출되는데 조직과 두께 또한 약간 상이한 특징을 보여준다. 대부분의 시추코어에서는 취성변형이 우세하며, 단층비지는 주로 상부구간에서 발달하고, 슈도타킬라이트는 불규칙한 간격의 심도에서 나타난다. 주사전자현미경(SEM)으로 관찰하면, 기질내에 만곡된 극미립의 석영입자가 관찰되고, 슈도타킬라이트의 표면은 마이크론 스케일에서조차도 매끄러운 유리질 기질이 특징적인데, 이같은 현상은 본 지역의 슈도타킬라이트가 강한 지진활동에 의한 마찰용융에 의하여 생성되었음을 지시한다. X선회절 정량분석(XRD)에 의하면, 슈도타킬라이트는 석영, 장석, 각섬석과 같은 일차광물과 점토광물, 방해석, 유리기질물 등의 이차광물로 구성되어 있다. 이러한 광물조성은 슈도타킬라이트를 포함하는 단층파쇄대가 약 $300^{\circ}C$ 이하의 저온 또는 비교적 얕은 심도(약 10 km 내외)에서 형성되었음을 의미한다. 슈도타킬라이트는 강한 지진활동의 산물이므로, 이것의 산출특징 파악을 통하여 심부지반의 고기 지진활동 해석이나, 고준위방사성폐기물 처분장 후보지의 지반안정성에 대한 핵심적인 정보를 알 수 있다.
DECOVALEX 프로젝트는 고준위방사성폐기물 처분 시스템에서 발생하는 복잡한 열-수리-역학-화학적(THMC) 복합거동에 대해 수치해석을 통해 보다 더 깊이 이해하기 위해 수행되고 있는 대표적 국제공동 연구이다. 현재 DECOVALEX-2023이 7개 task를 기반으로 진행 중이며, 이 중 Task C는 Mont-Terri 지하연구시설에서 수행된 실규모 정치(FE) 시험을 대상으로 처분시스템 내 THM 복합거동을 모사하는 것을 목표로 하고 있다. 본 연구에서는 자체개발 해석 코드인 OGS-FLAC을 활용하여 수치해석 연구를 수행하였다. 수치모델에서는 FE 시험과 같이 일정 출력의 히터를 수평으로 위치시켰으며, 주어진 계측지점에서 압력 분포, 온도 변화, 역학적 변형을 계측하였다. 완충재 내부로 유입되는 유체 흐름은 완충재의 흡입력으로 인해 발생하였으며, 주변 영역에서는 열 팽창 및 열 압력이 지배적으로 작용함을 확인하였다. 해석 결과는 향후 타 참여 그룹 및 실험 결과와 비교 검증을 수행할 계획이다.
고준위 방사성 폐기물에 포함된 핵종을 고정화시킬 수 있는 유망한 물질의 하나인 석류석의 화학적 안정성에 대한 연구결과가 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 3가와 4가의 Pu의 모조제로써 Gd 및 Ce을 함유하고 있는 다양한 조성의 석류석을 합성하여 화학적 내구성의 척도인 용출실험을 실시하였다. 증류수로부터의 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도가 각각 $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day$, 및 $7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$를 보임으로써 기존의 연구된 고화체에 대한 분석 자료와 비교 시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 특히 알칼리 또는 산성조건에서의 용출실험 자료가 전무한 실정인 바, 이를 보완하기 위하여 0.01M-NaOH 및 0.01M-HCl 용액을 사용한 용출실험을 수행하였다. 실험결과, 0.01M-HCl 용액을 이용한 용출실험 결과 얻어진 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도는 각각 $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day$ 및 $3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$였다. 또한 0.01M-NaOH 용액으로부터의 용출속도는 Gd과 Ce의 경우, 각각 $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day$ 및 $1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$었다. 결과적으로 이들 산성과 알칼리성 조건에서의 고화체의 용출속도는 차후 고화체의 화학적 내구성에 대한 척도로써 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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