Abstract
Garnet has been suggested as one of the most promising material for the immobilization of radionuclide in high level waste. But data on its chemical durability are sufficiently available. Accordingly, Gd and Ce garnets were synthesized as imitators for $Pu^{3+}\;and\;Pu^{4+}$ were synthesized, and their leaching rates, the parameters of the chemical durability were measured by changing the conditions. In distilled water, the ranges of leaching rates of Gd and Ce were $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day\;and\;7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$, respectively. A comparison with previous data suggests that the chemical durabilities of garnets synthesized from this study are superior to those of other waste forms. Additional leaching experiments were performed with 0.01M-HCl and 0.01M-NaOH solutions to see Gd and Ce leaching at acidic and alkalinity conditions. In 0.01 H-HCl solution, the ranges of leaching rates of Gd and Ce were $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day\;and\;3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$, respectively, while were $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day\;and\;1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$, respectively in 0.01M-NaOH solution. It is believed that leaching data can be used in understanding chemical durabilities of waste from garnets in acidic and alkaline conditions.
고준위 방사성 폐기물에 포함된 핵종을 고정화시킬 수 있는 유망한 물질의 하나인 석류석의 화학적 안정성에 대한 연구결과가 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 3가와 4가의 Pu의 모조제로써 Gd 및 Ce을 함유하고 있는 다양한 조성의 석류석을 합성하여 화학적 내구성의 척도인 용출실험을 실시하였다. 증류수로부터의 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도가 각각 $1.2{\times}10^{-4}{\sim}4.6{\times}10^{-6}g/m^2/day$, 및 $7.5{\times}10^{-5}{\sim}1.8{\times}10^{-7}g/m^2/day$를 보임으로써 기존의 연구된 고화체에 대한 분석 자료와 비교 시 화학적 내구성이 우수한 것으로 판단되었다. 특히 알칼리 또는 산성조건에서의 용출실험 자료가 전무한 실정인 바, 이를 보완하기 위하여 0.01M-NaOH 및 0.01M-HCl 용액을 사용한 용출실험을 수행하였다. 실험결과, 0.01M-HCl 용액을 이용한 용출실험 결과 얻어진 Gd과 Ce에 대한 모든 시료의 용출속도는 각각 $2.5{\times}10^{-1}{\sim}6.9{\times}10^{-3}g/m^2/day$ 및 $3.7{\times}10^{-1}{\sim}3.1{\times}10^{-3}g/m^2/day$였다. 또한 0.01M-NaOH 용액으로부터의 용출속도는 Gd과 Ce의 경우, 각각 $3.1{\times}10^{-4}{\sim}1.3{\times}10^{-6}g/m^2/day$ 및 $1.8{\times}10^{-3}{\sim}0g/m^2/day$었다. 결과적으로 이들 산성과 알칼리성 조건에서의 고화체의 용출속도는 차후 고화체의 화학적 내구성에 대한 척도로써 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
