한국의 고준위폐기물 기준 처분 시스템의 공학적 방벽에서의 T-H-M(Thermo-Hydro-Mechanical) 거동 실증을 위한 KENTEX(KAERI Engineering-scale T-H-M Experiment for Engineered Barrier System)실험 장치를 대상으로 열-수리-역학 연동현상 해석을 하여 온도, 포화도 및 응력의 변화를 예측하였다. 그리고 이들 변수와 열-수리-역학의 연동현상에 사용된 세물성법칙인 탄성물성법칙, 공극탄성 물성법칙 및 공극탄성-소성 물성법칙과의 관계를 분석하였다. 열-수리-역학 연동현상을 계산하는 데는 상용 유한요소 코드인 ABAQUS를 사용하였다. 열 계산에서 벤토나이트 내 온도는 히터 가열 후 초기에는 급격히 증가하다가 얼마의 시간이 경과한 후에는 거의 일정한 값에 도달하였다. 이 도달시간은 약 37.5일로 반경방향의 모든 지점(H=0.68m 일때)에서 정상상태에 도달한 것을 알 수 있었다. 즉, 히터와 벤토나이트 경계면에서는 $90^{\circ}C$, 벤토나이트와 외부 셀 경계면에서는 약 $70^{\circ}C$를 유지하였다. 열-수리-역학 연동현상 계산에서 시간에 따른 벤토나이트 포화도는 탄성 물성법칙, 공극탄성 물성법칙 및 공극탄성-소성 물성법칙의 세 경우 모두 거의 차이가 없었다. 열-수리-역학 계산 결과와 수리-역학 계산 결과의 비교에서 온도의 증가는 탄성 물성법칙 및 공극탄성 물성법칙 각각에 대해 시간이 경과함에 따라 포화도가 증가함을 초래해 포화가 빨리 진행됨을 알 수 있었다. 특히 히터에 가까운 쪽에서는물이 침투하고 있는 쪽 보다 포화도 증가가 큰 것으로 나타나 벤토나이트가 물로 포화되기 전의초기상태가 온도의 영향을 많이 받는 것을 알 수 있었다. 또한 응력은 세 물성 법칙 모두 시간의 경과에 따라 증가하는 경향을 보이나 탄성 물성법칙의 경우가 다른 두 경우보다 현저한 변화를 보이는데 이는 변형율이 탄성한계를 넘어서도 계속 작용하여 공극비 변화를 고려한 다른 두 물성법칙과 차이가 있음을 나타내고 있다. 그러나 공극탄성 물성법칙 및 공극탄성-소성 물성법칙의 경우에 열-수리-역학 계산 결과와 수리-역학 계산 결과를 비교하면 시간이 경과함에 따라 응력은 증가하지만 온도의 변화에 따른 서로의 응력의 차이는 작은 것을 알 수 있다. 즉 온도변화의 영향보다는 시간에 따른 포화도 변화의 영향이 더 큰 것으로 생각된다. 따라서 벤토나이트의 열-수리-역학 연동현상 해석에서 벤토나이트는 온도의 증가로 포화가 빨라지고, 포화도 증가는 응력을 증가시키는 결과를 보이므로 공극비, 열팽창 및 팽윤압 등의 영향을 받고 있는 것으로 이해된다. 그래서 벤토나이트의 열-수리-역학 연동현상 해석에서 벤토나이트는 공극비, 열팽창 및 팽윤압 등의 영향을 받으므로 탄성과 소성을 동시에 고려할 수 있는 물성법칙을 선택하는 것이 바람직하다.
코발트는 합금산업에서 발생되는 산업 폐기물과 산성광산배수로 자연에 유입될 수 있으며 또한 고준위 방사성 폐기물을 구성하는 방사성 핵종(60Co)기도 하다. 스멕타이트는 이들을 흡착 격리하는데 유용하게 사용될 수 있는 광물이다. 본 연구에서는 기존에 특성이 잘 알려진 스멕타이트 중 The Clay Mineral Society (CMS)의 source clay인 Cheto-type montmorillonite (Cheto-MM)를 사용하여 가열에 의한 탈수 전후 광물의 층간수 존재 여부에 따른 흡착 자리가 코발트 흡착에 미치는 영향을 평가하고, 흡착 속도 및 등온흡착식 모델을 적용하여 Cheto-MM의 코발트에 대한 흡착 기작을 연구하였다. 본 연구 결과 탈수 및 이에 따른 층간 수축에 의해 흡착 특성이 달라지는 것을 확인할 수 있었으며, 코발트는 Cheto-MM의 층 모서리 자리에서의 흡착이 약 38%, 층간 내부에서의 흡착이 약 62%를 차지하는 것으로 확인되었고 Cheto-MM의 코발트 흡착은 층간 내부에 의한 영향이 큰 것으로 판단된다. 이러한 흡착에 있어 흡착 속도 모델을 적용한 결과, Cheto-MM의 코발트 흡착 속도는 pseudo-second-order 모델로 설명되며 농도에 따른 흡착은 Langmuir 등온흡착 모델로 가장 잘 설명되었다. 본 연구는 몬모릴로나이트의 흡착 자리에 따른 코발트의 흡착 양상에 대한 기본지식을 제공하고, 추후 고준위 방사성 폐기물 처분장에서의 스멕타이트의 흡착 거동을 예측하는데 유용하게 사용될 수 있을 것으로 생각된다.
암반구조물의 파괴는 초기응력의 크기, 무결암의 강도 그리고 단층이나 절리와 같이 암반 내에 존재하는 불연속면의 상태에 의해 좌우된다. 일반적으로 고심도에 건설되는 암반구조물의 경우 높은 현지응력과 공동 굴착에 따른 유도응력으로 인해 공동 경계면에서 스폴링이나 슬래빙과 같은 취성파괴가 발생할 수 있다. 최근 고심도에 건설되는 암반구조물이 증가함에 따라 취성파괴의 발생사례가 증가하고 있으며, 더욱이 국내의 저심도 구간에서도 스폴링 현상이 보고되어 취성파괴에 대한 연구의 필요성이 요구되고 있다. 그러나 아직까지 취성파괴에 대해 명확하게 규명되지 않아 본 보고에서 취성파괴현상을 규명하기 위해 수행되었던 기존 연구결과를 중심으로 취성파괴와 그 특징에 대하여 요약정리하였다.
분석 기기의 발달과 더불어 자연 우라늄 동위원소 비(238U/235U)와 분별작용에 대한 연구가 점차 증가하고 있다. MC-ICP-MS을 이용한 우라늄 동위원소의 정밀한 분석이 가능해지면서 137.88의 고정된 값으로 여겨졌던 자연 물질의 238U/235U 비가 우라늄 동위원소 분별작용에 의해 최대 수 퍼밀까지 변화할 수 있다는 것이 밝혀졌다. 본 고찰에서는 우라늄 동위원소의 분석과 표기에 대해 간략하게 설명한 후, 지구 상 주요 물질들의 우라늄 동위원소 값(δ238U)의 변화와 지구화학적 특징을 살펴본다. 특히, 우라늄 광상의 유형과 특징에 따른 우라늄 동위원소 조성 연구 사례를 소개하고, 상대적으로 큰 δ238U 범위를 야기하는 우라늄 동위원소 분별작용에 대해 논의한다. 이를 바탕으로 고준위 방사성 폐기물 처분장의 모의 실험을 위한 자연 유사 모델로서 우라늄 광상이 갖는 연구 의의에 대해 고찰한다.
고준위 방사성폐기물을 심지층에 안전하게 처분하기 위해서는 방사성 핵종의 장기적 지구화학 거동에 대한 정확한 예측이 요구된다. 이와 관련하여 본 연구에서는 국내 심부 지하수를 대표하는 다섯가지 지화학 환경 조건에서 지화학 모델링을 수행하여 일부 방사성 핵종의 지화학 거동을 예측하였다. 다섯가지 국내 심부 지하수의 지화학 환경은 다음과 같다: 고 TDS 염지하수(G1), 산성 pH의 CO2가 풍부한 지하수(G2), 고 pH 알칼리성 지하수(G3), 황산염이 풍부한 지하수(G4), 묽은(담수) 지하수(G5). 3~12의 pH 범위와 ±0.2V의 산화-환원전위(Eh) 조건에서 일부 방사성 핵종(우라늄, 플루토늄, 팔라듐)의 국내 심부 지하수 내에서의 용해도와 화학종(존재형태)을 예측하였다. 모델링 결과, 용존 상태의 우라늄은 주로 U(IV)로서 중성~알칼리성의 넓은 pH 환경에서 높은 용해도를 보였으며, Eh가 -0.2V인 환원 환경에서도 알칼리 pH 조건에서 높은 용해도를 보였다. 이러한 높은 용해도는 주로 Ca-U-CO3 착물의 형성에 의한 것으로 예측되는데, 이 착물의 활동도(activity)는 국내 심부 지하수 중 주요 단층대를 따라 산출되는 G2와 화강암반에 위치하는 G3에서 높다. 한편, 플루토늄(Pu)의 용해도는 pH에 따라 달라지며, 특히 중성~알칼리성 조건에서 가장 낮은 용해도가 나타난다. 주요 화학종은 Pu(IV)와 Pu(III)이며, 이들은 주로 흡착을 통해 제거될 것으로 추정된다. 그러나 콜로이드에 의한 이동을 고려하면, 이온강도가 낮은 심부 지하수인 G3와 G5 유형에서 콜로이드 형성 및 이동 촉진에 따라 이동성이 증가할 것으로 예상된다. 팔라듐(Pd)은 환원 환경에서는 황화물 침전 반응으로 인해 낮은 용해도를 나타내며, 산화 환경에서는 주로 금속(수)산화물에의 흡착을 통해 Pd(OH)3-, PdCl3(OH)2-, PdCl42- 및 Pd(CO3)22-와 같은 음이온 착물이 제거될 것으로 판단된다. 본 연구는 한국의 심부 지하수 환경에서 방사성 핵종의 운명과 이동에 대한 이해를 높이고, 고준위 방사성 폐기물의 안전한 처분을 위한 전략 개발에 기여할 것으로 기대된다.
본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
감마선을 조사(照射)하거나 조사하지 않은 두 경우의 Bacillus Subtilis를 대상으로 하여 박테리아 세포 붕괴(lysis)를 유도한 후 방출된 유기 분자가 pH 7 조건에서 석영 용해 속도에 미치는 영향을 조사하였다. 시간이 경과하며 석영과 박테리아 혼합 슬러리에서 용존 유기탄소(dissolved organic carbon; DOC) 함량이 증가하였으며 이는 박테리아 투입량과 대체적으로 비례하는 것으로 보아 박테리아 세포 붕괴의 결과인 것으로 판단되었다. 방사선을 조사하지 않은 박테리아를 투입하였을 경우, 시간이 경과하며 박테리아를 투입하지 않은 화학적 비교 슬러리에 비해 높은 함량의 규소가 용출되어 나왔다. DOC 함량과 용해되어 나온 규소 함량간에 나타난 좋은 상관관계는 규소 용출의 원인이 박테리아 세포 붕괴에 의해 방출된 DOC에서 비롯되었음을 나타낸다. 한편 방사선을 조사한 박테리아의 세포 붕괴 산물은 방사선을 조사하지 않은 경우에 비하여 단위 DOC 함량당 매우 높은 농도의 규소를 용출시켰다. 이 때 관찰되는 규소 용출은 방사선이 조사되었을 때 교란된 박테리아 내부의 유기 분자가 방사선을 조사하지 않은 박테리아에 비하여 석영을 보다 효과적으로 용해할 수 있는 유기 분자로 변화하였기 때문으로 판단된다. 이 결과는 고준위 방사성 폐기물 처 분장에서 누출된 핵종이 지표 생태계에 도달하는데 소요되는 시간을 예측할 때 처분장 주변 대수층 암석의 풍화 속도 촉진에 미치는 박테리아 세포 붕괴의 영향을 고려해야 함을 나타낸다.
양이온 교환능력을 갖는 합성 K-birnessite를 이용하여 수용성 우라늄 이온($UO_2^{2+}$)에 대한 흡착 거동을 조사하였다. K-birnessite는 KMnO4 수용액과 염산을 반응시켜 합성하였으며, 합성된 K-birnessite의 구조, 비표면적 및 표면전하 등 물리화학적 특성을 규명하였다. $K^+$ 이온은 층상구조를 갖는 $MnO_2$ 층간에 존재하였으며, BET 비표면적은 $38.30\;m^2/g$이었다. 우라늄 흡착실험 조건인 pH 5.00, 이온세기 0.010M $NaClO_4$에서 측정된 K-birnessite의 표면전하는 $-1.65\;C/m^2$이었다. 우라늄 이온은 K-birnessite 층간의 $K^+$와 이온교환 반응을 통하여 흡착하였으며, 분배계수는 일반적인 이온교환물질과 유사하였다. 본 연구결과는 고준위 방사성 폐기물 지하처분장으로부터 유출될 수 있는 방사성물질의 이동을 저지하는 방법으로 활용될 수 있을 것이다.
핵폐기물을 고화시키는 재료로 사용하는 붕규산염(borosilicate) 유리의 용해는 지층 처분장에 처리된 고준위 방사성 폐기물의 생태계 유출을 결정할 수 있는 중요한 화학반응이다. 습식 실험에서 유리의 용해속도(dissolution rate)는 유리 화학조성에 의해 크게 좌우되는 것이 관찰된다. 유리의 bulk 구조를 규명한 분광분석 실험에 의하면 유리의 화학조성과 분자수준(molecular-level) 구조(예: $SiO_4$ 사면체의 연결구조와 B 원소의 배위구조) 사이의 상관관계가 존재한다. 따라서 화학조성에 따른 유리 용해도의 차이는 조성에 따른 bulk 내부구조의 변화로 이해되어 왔다. 그런데 유리 표면은 수용액과 계면을 이루면서 용해 과정에서 가장 직접적으로 반응하는 부분이기 때문에, 화학조성에 따른 표면구조 변화에 대한 지식 또한 필요하다. 본 논문에서는 분자 동역학(molecular dynamics, MD) 시뮬레이션을 사용하여 4가지의 다른 화학조성을 가지는 소듐붕규산염 유리($xNa_2O{\cdot}B_2O_3{\cdot}ySiO_2$ 화학조성)에 대하여 bulk 구조와 실험으로 얻기 어려운 표면(surface) 구조를 연구하였다. MD 시뮬레이션은 유리 표면의 화학조성과 분자수준 구조가 bulk의 것과 매우 상이한 결과를 보여준다. 본 연구의 MD 시뮬레이션 결과는 화학조성에 따른 유리 용해도(특히 초기 용해과정)는 bulk 구조의 변화보다 유리 표면구조의 변화에 의해 크게 좌우될 수 있다는 표면구조에 대한 이해의 중요성을 역설한다.
국산 칼슘 벤토나이트를 대상으로 온도가 팽윤압에 미치는 영향을 관찰하였다. 벤토나이트를 건조밀도 1.6 g/$cm^3$으로 압축하고, 0.69 MPa의 일정한 수압으로 증류수를 공급하여 팽윤압을 측정하였다. 온도 영향 실험은 $25^{\circ}C$, $30^{\circ}C$, $40^{\circ}C$, $50^{\circ}C$, $60^{\circ}C$, $70^{\circ}C$, respectively. The Ca-bentonite showed a sufficiently high swelling pressure of 5.3 MPa에서 승온조건과 감온조건으로 수행하였다. 압축 벤토나이트가 물과 접촉하여 상온에서 5.3 MPa의 충분히 높은 팽윤압이 작용하는 것을 실험적으로 확인하였다. 팽윤압은 온도가 높을수록 감소하는 것으로 나타났다. 승온조건과 감온조건에서의 온도에 따른 팽윤압 거동에 차이를 보이며, 승온조건에서 온도에 따른 변화가 심하게 나타났다. 향후 온도 조건 외에 벤토나이트의 압축밀도 변화, 지하수 조성에 따라 팽윤압 특성이 어떻게 변화하는지에 대해 평가한다면, 앞으로 국내 고준위 폐기물 처분장의 개념 설계에 유용하게 활용될 수 있을 것으로 본다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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