질산화 미생물은 환경조건에 대단히 민감하여 질산화 영향인자의 변화에 의하여 미생물의 성장과 활동이 좌우되고, 이에 의해 질산화 공정의 성공여부가 좌우된다. 질산화에 영향을 미치는 인자로는 배양온도, pH, 용존산소, 기질량, C/N비, 미생물량 등이 있다. 본 연구에서는 폐수처리장의 활성슬러지를 이용하여 합성폐수의 질산화 공정에 미치는 인자들에 대한 연구를 수행하여 다음과 같은 결론을 얻었다. 고농도의 암모니아성 질소(100 mg/L 이상)를 함유한 경우에 있어서는 합성폐수의 pH가 초기 8에서 pH 6.8까지 감소하였다. 이는 질산화 과정을 통하여 아질산성 질소와 질산성 질소가 생성되어 합성폐수 중의 pH 변화를 가져온 것으로 판단된다. 질산화 공정에서 각각 초기 암모니아성 질소 농도, 공급공기량, 접종한 활성슬러지 양에 비례해서 일정구간에서는 암모니아성 질소의 제거속도가 증가하였다. 질산화 공정에서 C/N 비의 영향은 일정 C/N 비 범위에서는 탄소원이 존재할수록 초기에 암모니아성 질소의 제거율이 증진되는 결과를 얻었다.
축산물의 수요가 증가함에 따라 가축의 사육규모 및 두수도 증가하여 가축분뇨의 발생량이 증가한다. 가축분뇨는 일반하수에 비해 고농도의 유기물, 질소, 인 등의 오염물질이 포함되어 있다. 적절한 처리 없이 하수처리장 및 수계로 유입될 경우 하수처리장 처리 효율에 영향을 미치거나 부영양화 등 다양한 문제를 야기 시킬 수 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 아질산화 반응을 이용하는 다양한 공정들이 연구되고 있다. 아질산화 반응은 완전 질산화 반응에 비해 질산화 단계에서 약 25%의 산소요구량이 절감되고, 탈질 단계에서 약 40%의 탄소원이 절감되는 경제적 장점이 있기 때문이다. 본 연구에서는 부피 8L의 실험실 규모 아질산화 반응조 원통형 아크릴로 제작되었고, 서울 A하수처리장 미생물을 채취하여 사용했다. 또한 SRT의 영향을 살펴보기 위하여 35℃ 동일 온도를 유지했다. 반응조 슬러지 반송 및 폐기가 없는 완전 혼합 반응조로 SRT와 HRT가 동일하게 운전하는 방법을 사용하여 SRT를 조절하는 방식으로 운전했다. SRT의 경우 8일, 6일, 4일, 2일의 변경조건을 통해서 차이를 살펴보았다. Ammonia Removal Rate(%)의 경우 각각 86%, 86%, 87%, 24%의 효율을 보였고, Nitrite Conversion Rate(%)의 경우 각각 10%, 45%, 80%, 41%의 효율을 보였다. 35℃ 실험실 규모 반응조에서 가축분뇨 유입 원수의 아질산화 반응을 유도하기 위해서는 SRT운전 조건은 4~8일, 고효율의 아질산화 반응을 유도하기 위해서는 SRT 4일 조건이 적합하다고 판단된다. 본 연구는 실제 가축분뇨 처리 효율 상승을 위해서 아질산화 공법을 도입할 경우 중요한 자료로 이용 가능할 것으로 판단된다.
본 연구에서는 고농도 암모니아성질소로 오염된 고체배지로부터 분리해 낸 Leclercia adecarboxylata를 이용하여 암모니아성질소의 제거특성 및 기작을 파악하여 폐수처리의 적용가능성에 대해 살펴보았다. 질소제거에 있어서 가장 널리 알려진 생물학적 질산화와 후탈질에 의한 질소의 대기로의 방출이 아닌 질소합성균주를 이용한 질소의 체내합성을 이용한 영양물질의 제거 가능성에 대해 접근해 보았다. L. adecarboxylata는 무염분조건에서 암모니아성질소의 제거와 균체중식이 가장 왕성했으나, 염분이 4%를 넘어서게 되면 그 효율은 급격히 저하되었다. 약 80 mg/L의 암모니아성질소는 20시간 이내에 거의 대부분 제거되었으나, 500 mg/L인 시료는 탄소원의 부족으로 인해 50시간 이상 처리후에도 50%의 제거율에도 미치지 못해 탄소원이 많을수록 질소제거율은 높음을 알 수 있었다. 탄소원이 모두 소모되고 난 이후에는 더 이상 질소제거는 이루어지지 않았으나, 탄소원을 추가로 공급했을 때 제거효율은 다시 증가했다. 시료의 pH는 미생물의 증식에 의해 8에서 6.36까지 감소했다. 암모니아성질소가 제거되는 동안 아질산성질소와 질산성질소의 축적은 일어나지 않았고, TKN값은 큰 차이를 보이지 않은 것으로 미루어 볼 때 유기질소로의 합성을 추측할 수 있었다. 유기질소 중 단백질의 농도를 측정해 본 결과 초기시료에서는 불검출 되었으나, 48시간 경과후의 시료에는 193.1 mg/L의 단백질이 검출 되었다. 따라서 L. adecarboxylata는 암모니아성질소를 유기질소로 합성하는 능력이 탁월하여 폐수중의 암모니아성질소의 제거에 이용가치가 클 것으로 판단된다.
2050년까지 탄소중립 사회구현을 위한 방안을 모색하기 위한 논의가 활발히 이루어지고 있으며, 이에 수소도시 실현을 통한 화석연료와 탄소배출을 줄이는 방법들이 주목받고 있다. 그린수소가스의 생산 및 운송, 저장과 가스형태의 수소를 액화 수소로 압축시키는데 드는 막대한 에너지가 소비되는 문제점에 대한 대안책으로 암모니아를 캐리어로 이용하여 운송 및 저장하고 수소를 생산하는 방식이 널리 이용되고 있으며, 효율 향상을 위한 추가 연구들이 진행되고 있다. 또한, 중국에 대한 우리나라의 요소수 수입 의존도가 높음에 따라 요소수 주요성분인 암모니아와 탄산가스를 합성한 요소수 생산 방식에 대한 연구가 이루어지고 있다. 하지만, 현재 산업계에서 석탄과 같은 석유자원에서부터 암모니아를 추출하는 방식이 가장 널리 적용되고 있다. 이와 같은 암모니아 생산에 대한 석유자원 의존도를 낮추기 위한 방안에 대한 도출 및 연구가 필요한 실정이다. 이와 같은 상황에 맞춰 본 연구에서는 생활하수로부터 암모니아를 추출하는 방법으로서 통합형 막증류 시스템에 연구하고자 한다. 분뇨, 음식물 폐기물 침출수 등 유기성 폐기물의 수집, 운송 및 처리에서 발생되는 생활하수에는 암모니아성 질소 및 탄소가 다량 포함되어 있어 이를 추출하여 순수한 암모니아 생산에 대해 석유자원을 대체할 수 있는 대안으로서의 효용성을 갖고 있다. 하지만, 이와같은 생활하수는 암모니아성 질소 이외 성분들이 고농도로 포함되어 있어 암모니아 생산에 대한 원료만을 선택적으로 분리하는데 많은 어려움이 있다. 본 연구에서는 생활하수에서 암모니아를 선택적으로 분리하는 방법으로서 막증류(Membrane Distillation, MD) 기반의 통합 암모니아 분리기술을 개발하고 이에 대한 적용 가능성과 효율 향상에 대해 평가 하였다. 또한, 암모니아와 탄산가스 합성을 통한 요소수 생산 방법에 대한 연구를 진행하였다.
질소는 수계 부영양화를 유발하는 주요 원인이며, 수계 보호를 위해 반드시 처리해야 하는 오염물질이다. 본 연구에서는 고농도 질소를 처리하여 하수처리장 운전 효율 증대를 위한 방안을 연구하고자 하였다. 약 250일간 하수처리장 농축조상징액을 이용하여 실험실 규모 반응조를 운전하였다. 실험실 반응조 운전은 안정적인 아질산화 반응을 유도하고, 관련 운전 인자 영향을 분석하고자 하였다. 연구 결과 체류시간 조절을 통해 인위적으로 아질산화 반응이 유도가능한 것을 확인하였으며, 안정적인 아질산화 반응이 유도되는 구간을 파악하였다. 특히, 체류시간 1일 조건에서는 90%에 가까운 고효율의 아질산화율을 보이는 것을 확인하였다. 특히 ammonium nitrogen load는 암모니아성 질소 제거율과 아질산화율에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 높은 ammonium nitrogen load 조건에서는 아질산화율과 암모니아성 질소 효율이 감소하였다. 반면, 낮은 ammonium nitrogen load 조건에서는 아질산화율이 감소하는 것으로 나타났다. 이는 아질산화 반응을 위해 암모니아성질소 농도 및 체류시간의 조절이 필요하다는 것을 의미한다. 농축조 상징액과 같은 슬러지 처리 공정 내 고농도 질소를 함유한 폐수는 아질산화 반응을 적용할 수 있으며, 이는 하수처리장 개조 방안으로 제안 될 수 있을 것으로 판단된다.
전기분해법을 이용하여 수용액 중의 질산성 질소의 환원거동에 대한 연구를 통하여 수용액중의 질산 함량을 제어하는 연구를 수행하였다. 촉매전극을 채택한 복극전해조에서 30분의 조업에 질산 100ppm 이하의 저농도 용액은 70%, 300ppm 이상의 고농도의 경우는 90%까지 질소를 용이하게 제거할 수 있었다. 초기 질소농도가 증가하면서 한계전류밀도도 크게 증가하였으며, pH가 감소할수록 환원전류가 증가하였다. 그리고 수용액의 pH는 질소 환원반응기구에 큰 영향을 주는 것으로 판명되었으며, 산성에서는 질소형태로 중성 혹은 염기성에서는 암모니아 형태로 환원되는 것으로 추정된다.
회분식 및 연속식 충전 복극전해조 사용시 인가전압, 전해시간 및 활성탄 충진고 등이 암모니아성 및 질산성 질소 제거에 미치는 영향을 검토할 목적으로 실험하였다. 회분식 충전복극 전해조에 $4{\times}8$ mesh GAC를 충전한 후 20 V의 전위에서 30분간 전해한 결과 활성탄 충진고가 80 mm인 경우 암모니아성 질소 제거효율은 전해시간 30분에서 99.9%, 질산성 질소 제거효율은 전해시간 60분에서는 97.6%이었다. 그리고 암모니아성 및 질산성 질소를 연속식으로 처리시 활성탄을 280 mm 충전한 충전복극전해조에 총 질소 농도가 30 mg/L가 되도록 조제한 질산암모늄 시료를 6.7 mL/min 속도로 주입하면서 72시간 연속전해 결과 총 질소 제거효율은 약 80% 이상이었다.
도시화와 산업화로 인해 하수처리장으로 유입되는 하수 내 질소 농도가 증가함에 따라 부영양화 발생, 수생태계에 독성을 미치는 등의 악영향의 정도 또한 증가하고 있다. 고농도의 질소가 포함된 하수를 처리하기 위해 생물학적 질소 제거 공정에 대한 연구가 다방면으로 진행되고 있다. 기존의 생물학적 질소 제거 공정에 있어 산소공급과 외부탄소원 보충에 따른 상당한 비용이 요구된다. 이러한 측면에서 경제적인 개선이 이루어진 고도의 질소 제거 공정이 요구됨에 따라 최근 기존의 질산화·탈질 공정 보다 효율적이고 경제적인 혐기성 암모늄 산화 공정(ANaerobic AMMonium OXidation, ANAMMOX)이 제안되었다. 본 연구에서는 수처리공정에서의 ANAMMOX 공정의 안정성을 확인하고, Mainstream ANAMMOX 공정구현을 위한 암모니아성 질소(NH4+) 대비 아질산성 질소(NO2-) 비율을 도출하는데 목적이 있다. 선행연구에서 제시된 기질비율을 바탕으로 산정한 비율을 적용해 실험실 규모의 Mainstream ANAMMOX 반응조를 운전하였다. Initial 구간에서 NH4+ 제거효율은 58~86%, 평균 제거효율은 70%였다. Advanced 구간에서 NH4+ 제거효율은 94~99%, 평균 제거효율은 95%였다. 연구 결과 NH4+/NO2- 비율이 증가함에 따라, Mainstream ANAMMOX 공정의 안정성이 확보되어 NH4+ 제거효율 및 총질소(TN) 제거효율이 증가하는 경향을 확인할 수 있었다. 결과적으로, 본 연구결과는 이후 수처리공정에서의 ANAMMOX 공정 적용과 공정 안정성 확보에 있어 기초자료로 활용될 수 있을 것으로 보인다.
Slurry type 고농도 양돈분뇨의 퇴비화과정에서 발생하는 침출수를 응집침전 방법으로 처리시 그 효과를 검증하기 위하여 본 실험을 실시하였다. 이를 위해 퇴비화가 주목적인 완전혼합식 진천시 소재 A양돈장 퇴비단침출수와 정화처리를 위해 침출수 배출이 주목적인 이천시 소재 B양돈장 퇴비단 침출수의 응집침전 실험을 수행하였으며, 그 결과는 다음과 같다. 1. A양돈장 퇴비단 침출수의 응집실험 결과, 적정 농도는 Alum 750mg/l, 양이온 폴리머는 62.5mg/l이었으며 $BOD_5$, T-N, T-P의 농도는 각각 19, 257.5, 0.4mg/l로 축산 폐수처리시설의 방류수 수질기준에 적합한 처리 효율을 보였다. 2. B양돈장 퇴비단 침출수의 응집실험 결과, 적정 농도는 $FeCl_3$, 1,500mg/l와 FO4240 l0mg/l이었으며 $BOD_5$, T-N, T-P의 농도는 각각 15.3, 829.4, 2.8mg/l로 축산폐수처리 시설의 방류수 수질기준에는 T-N 농도가 높아 부적합하였다. 이는 침출수내 암모니아성 질소의 농도가 높았기 때문으로 사료된다. 3. 개별 축산농가의 퇴비단 침출수 처리를 위해서는 침출수 내 암모니아성 질소의 농도가 낮을 경우 응집 침전에 의한 처리만으로도 방류수 수질기준에 도달할 수 있으나, 암모니아성 질소의 농도가 높을 경우에는 후단에 생물학적 처리 시설이 필요할 것으로 판단된다.
질소에 의한 수질 오염의 심각성이 부각되면서 하 폐수 내 질소제거를 위한 연구가 수행되고 있다. 특히 아질산화 반응을 기반으로 하는 경제적이며 친환경적인 장점을 지닌 혁신적인 질소 제거 공법에 관한 연구가 주목받고 있다. 하지만 아질산화 반응을 기반으로 하는 공법의 현장 적용성 및 효율화 방안에 관한 연구는 완전히 이루어지고 있지 않은 실정이다. 본 연구에서는 하수처리장 유입 하수, 최초 침전지 상등액, 반류수 그리고 가축분뇨의 특성분석 및 실험실 규모 반응조를 운전하였다. 반류수 및 가축분뇨의 경우 다른 하수에 비해 고농도의 질소를 함유한 것으로 나타나 수처리 계통 질소 부하를 증가시키는 것으로 나타났다. 반응조 운전 결과 낮은 암모니아성 질소의 농도로 인해 유입 하수와 최초 침전지 상등액의 경우에는 아질산화 반응이 유도되지 않음을 확인하였다. 또한 하수 종류 별로 아질산화 반응이 유도되는 체류시간 조건이 차이를 보였는데 이는 유기물 및 암모니아성 질소 농도에 의한 것으로 판단된다. 아질산화 반응이 유도된 하수 중 혐기 소화 상등액이 가장 높은 효율을 보이는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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