Hasolli, Naim;Jeon, Seong Min;Park, Young Ok;Kim, Yong Ha
청정기술
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제21권2호
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pp.96-101
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2015
수소를 환원제로 사용한 산화철의 유동 환원에서, 환원율에 대한 다양한 공정 변수를 통해 산화철의 하나인 적철광의 환원 거동을 면밀히 관찰하였다. 본 연구를 위해 특별히 설계된 실험실 규모의 유동층 장치에서 목적으로 하는 환원 특성에 대한 가스 속도, 환원 시간 및 온도의 최적 값을 평가 하였다. 최적의 환원율을 나타낸 온도는 750 ℃, 환원 시간은 30분이며 이들을 다음의 시험을 위한 시작점으로 매개 변수 값을 설정 하였다. 가장 높은 관심을 갖는 변수들 중 하나는 가스의 소비 원단 위로, 이는 최적의 조건에서 산화철 1톤을 기준하여 90% 이상의 환원율을 달성하기 위해 요구되는 가스의 양을 말한다. 이 매개 변수는 실험실 수준 장치의 스케일 엎에 있어서 중요한 인자이며, 본 연구를 통해 1,500 Nm3/ton-ore가 산화철이 가장 높은 환원율을 갖기 위한 최적의 가스 소비 원단위 임을 확인하였다.
지구 온난화 현상의 주된 원인인 CO2 가스의 분해를 위해, 스트론튬 페라이트를 이용한 CO2 가스 분해 반응에 대해 연구하였다. CO2 가스 분해를 위한 반응 매체로 스피넬형 조성과 마그네토프롬바이트형 조성의 스트론튬 페라이트 미세분말을 공침법으로 제조한 후, H2 가스로 환원시켜 산소부족형 스트론튬 페라이트 분말을 제조하였다. 이 산소부족형 스트론튬 페라이트 분말은 CO2 가스를 환원, 분해시키면서 산화된다. 이러한 원리를 이용한 CO2 분해 반응에서 스피넬형 조성 스트론튬 페라이트 분말이 마그네토프롬바이트형 조성 분말 보다 빠르게 많은 양의 CO2 가스를 분해 시켰다. 페라이트 중의 스트론튬이 산화·환원 반응을 촉진시키는 것을 관찰할 수 있었다.
본 연구에서는 석탄가스화복합발전(integrated gas combined cycle, 이하 IGCC) 시스템의 석탄가스화기로부터 생산되는 석탄가스가 환원제로 이용되는 $SO_2$ 환원공정인 직접 황 회수 공정(direct sulfur recovery process, 이하 DSRP)에서 이용 가능한 Sn-Zr계 촉매 상에서의 $SO_2$ 환원반응특성을 조사하였다. Sn-Zr계 촉매는 0/1, 1/4, 1/1, 2/1, 3/1, 1/0의 Sn/Zr 몰비로 조절하여 침전법 및 공침법으로 제조되었다. 공간속도가 $10,000ml/g_{-cat.}{\cdot}h$, 반응물 몰비$([CO(or\;H_2)]/[SO_2])$가 2.0인 반응조건 하에서 Sn-Zr계 촉매를 이용하여 온도를 변화시킨 가운데 석탄가스에 포함되어 있는 $H_2$ 또는 CO를 환원제로 사용하여 $SO_2$ 환원에 대한 반응특성이 조사되었다. 실험 결과, 환원제의 종류에 상관없이 $SnO_2$와 $ZrO_2$보다 Sn-Zr계 촉매가 활성이 더 높았으며, 환원제의 종류에 대한 반응성 조사 결과, $H_2$보다 CO가 $SO_2$ 환원에 더 높은 반응성을 나타내었다. $H_2$가 환원제로 이용된 $SO_2$ 환원특성을 조사한 결과, Sn/Zr 비에 따라 제조된 Sn-Zr계 촉매의 종류에 상관없이 온도가 증가함에 따라 반응성이 증가하는 경향을 보이며 Sn/Zr 몰비가 1/4인 촉매를 사용한 경우 $550^{\circ}C$에서 $SO_2$전환율이 94.4%, 원소 황 수율이 66.4%로 높은 반응성을 나타내었다. 반면 CO를 환원제로 이용한 경우에는 Sn/Zr 몰비가 높은 촉매일수록 최적 반응온도가 감소되는 특이한 경향을 나타내었다. Sn-Zr계 촉매 중 Sn/Zr 몰비가 3/1인 $SnO_2-ZrO_2$ 촉매가 가장 낮은 최적 반응온도에서 높은 반응성을 나타내었는데, $325^{\circ}C$에서 $SO_2$전환율이 약 100%, 원소 황 수율이 약 99.5%로 가장 높은 반응성을 얻었다. 그리고 CO가 $H_2$보다 더 많이 포함되어 있는 석탄모사가스에 대하여 환원제로서의 이용가능성을 확인하고자 $CO/H_2$ 비를 달리한 각각의 합성가스에 대하여 $SO_2$ 환원반응실험을 수행하였다. Sn/Zr 몰비가 2/1인 Sn-Zr계 촉매 상에서 $SO_2$ 환원반응 실험 결과, CO 함량이 높은 합성가스일수록 효과적인 환원제임을 확인할 수 있었다. 따라서 Sn-Zr계 촉매가 적용된 DSRP에서 석탄모사가스가 환원제로 이용 가능하다는 것을 알 수 있었다.
탄소 개질반응은 $1200^{\circ}C$(도1) 이상에서 모든 탄화물질과 수분 또는 $CO_2$ 사이에서 흡열/환원반응이 일어나서 합성가스를 생성한다. 개질반응로는 산화반응로와 연결되어, 수소가스와 CO 가스의 혼합인,합성가스가 산화반응로 내에서 산소가스와 연소하여 열과 $H_2O+CO_2$를 생성하여 환원 반응로 내로 유입되어, 환원 반응로를 $1200^{\circ}C$ 이상으로 유지하고, $H_2O$와 $CO_2$는 석탄 속의 모든 탄소를 CO로 개질한다(도2). 동시에 수소가스가 생성되어 합성가스를 생성하게 된다. 석탄 속의 비탄소 물질인 슬래그(Slag)는 개질로 내에 남게 되는데, 개질로를 슬래그 융점(non-fluid point) 이하에서 고체상태로 포집함으로서 Fly-ash로 처리된다. 개질로 내의 온도를 $1200{\sim}1300^{\circ}C$(석탄 슬래그 융점)로 유지함으로서 개질반응이 지속되어 합성가스가 생성된다. IGCC 시스템에서는 합성가스를 가스터빈 속에서 $O_2E가스와 연소하여 고온의 가스를 생성하여 터빈을 가동해 발전을 하고 배출가스를 $1500{\sim}1700^{\circ}C$에서 배출한다. 재래식 IGCC(도4)에서는 ${\sim}1500^{\circ}C$의 배출가스를 열교환 시스템에 의해 증기를 생성하여 Steam turbine(증기터빈)을 가동하여 추가 전력을 생산했다. 그러나 본 시스템에서는 배출가스(증기와 $CO_2E 가스)를 위의 개질로에 유입하여 개질로 온도를 $1200{\sim}1300^{\circ}C$로 유지함으로서 더 많은 합성가스를 생성 하게 된다(도3). 이렇게 하여 Oxidation-reduction cycle을 형성하게 된다. 새로운 IGCC 시스템에서 가스 터빈의 배출가스가 석탄 개질로에 연결되고 석탄개질로의 합성가스 출구가 가스터빈의 가스 입구에 연결됨으로서,외부에너지 주입 없이 지속 가능한 가스화 반응과 터빈 사이클(Cycle)을 완성하여 IGCC 시스템의 석탄 열효율을 1단계 상승시켰다. 이렇게 설계된 석탄가스화기는 Lurgi형 석탄가스화 기와 달리 석탄개질반응의 효율을 높일 수 있고, 슬래그 처리가 간단하기 때문에 석탄가스화기가 소형화 될 수 있으며 슬래그(Slag)용융에 따른 석탄가스화기의 외벽손상을 피할 수 있다.
본 연구는 가스가마를 사용하여 청자를 소성 할 경우 최적의 소성조건을 구하고자 하였다. 특히 환원분위기와 산화 분위기 등의 소성분위기를 가마내의 CO 농도로 명확하게 정의하였다. $1250^{\circ}C$로 청자유약을 소성한 경우, 가마 안의 일산화탄소 양이 0~4,500PPM에서는 산화 4,500~25,000PPM에서는 중성, 25,000PPM 이상에서는 환원분위기가 됨을 관찰 할 수 있었다. 가스 가마 안의 소성분위기와 소성온도를 균일하게 하면서 가스소모량과 소성시간을 줄이기 위해서는 가마 안의 연돌을 일부 막은 후 댐퍼로 조절하면 된다. 이와 같은 조절방법으로 가스량은 40%, 소성시간은 1시간을 절약할 수 있다.
연소시설에서 배연가스중의 NOx 배출을 저감하기 위하여 선택적 촉매 환원법(SCR)과 선택적 무촉매 환원법(SNCR)이 널리 이용되고 있다. 이러한 촉매처리는 Pt와 같은 귀금속이 포함된 촉매 하에서 암모니아를 환원제로 사용하였으나, R와 같은 귀금속의 경우 배연가스내에 함유된 중금속이나 비소(Arsenic), SOx, 비산재(fly ash)등에 의해 쉽게 비활성화(deactivation)되는 단점이 있다(Sumitra R et al., 1995). (중략)
산업화로 인하여 토지의 사막화, 물부족, 오존층 파괴, 지구 온난화 등 많은 환경문제가 발생되었으며 아직 진행 중에 있다. 이에 UN에서는 환경 규제를 강화하였으며 국제해사기구(IMO:International Maritime Organization)에서는 선박의 배기가스 규제 강화를 위하여 NOx(질소산화물) 및 SOx(황산화물)의 배기량을 줄이도록 하고 있으며 2016년부터는 본격적으로 규제하려 하고 있다. 상기의 규제 물질 중 NOx를 제거하는 선택적환원촉매(SCR:Selectivity Catalytic Reduction) 시스템은 선박의 배기가스가 지나가는 통로에 요소수(Urea)를 분무하여 $260^{\circ}C$ 이상의 높은 온도에서 요소수에 있는 암모니아가 배기가스에 있는 NOx와 반응, 결합함으로서 NOx를 질소와 산소로 분리, 제거하는 방식이다. 하지만 선박의 경우 대부분 엔진이 2행정으로 배기가스 온도가 일반적으로 $180^{\circ}C{\sim}220^{\circ}C$이기 때문에 요소수에 있는 암모니아가 배기가스에 있는 NOx와 반응하지 않아 환원률이 높지 않다. 이에 우리는 초미세기포를 이용하여 낮은 온도에서도 반응할 수 있는 요소수 및 요소수 활성화 기기를 개발하여 상기의 문제점들을 최소화 할 수 있도록 하였다. 또한 SCR 시스템의 점성유동해석을 통하여 보다 효율적인 SCR 시스템의 개발을 할 수 있도록 기여하였다.
본 연구는 수은연속측정시스템의 가장 중요한 구성 요소의 하나인 산화수은을 원소수은으로 환원시킬 수 있는 건식 환원촉매시스템 개발을 목적으로 수행되었다. 산화-환원 표준전위를 기준으로 산화수은의 원소수은으로의 환원반응을 자발적으로 일으킬 수 있는 촉매 대상물질로 Fe, Cu, Ni 및 Co 4종류의 전이금속이 선택되었다. 이들 전이금속 촉매들은 산소가 없는 반응가스 조성에서 산화수은의 원소수은으로의 환원반응에 대해 높은 활성을 보였다. 그러나 산소가 존재하는 경우 환원 활성이 크게 감소하는데 이는 산소에 의해 해당 전이금속이 산화수은 환원 활성이 낮은 전이금속산화물로 변환되기 때문이다. 반응가스에 산소가 존재하여도 수소를 공급하면 산화수은 환원 활성이 크게 증가되는데 이는 산화수은의 환원반응이 진행되는 고온에서 산소와 수소 사이의 연소반응에 의해 산소가 소모되기 때문으로 확인되었다. Fe를 환원촉매로 하고 배기가스에 수소를 공급하는 산화수은 환원촉매시스템은 $SnCl_2$ 수용액을 사용하는 습식화학 환원기술에 필적할 수준의 활성을 나타내기 때문에 상업적으로 적용 가능한 산화수은 환원시스템으로 기대된다.
철(II)이온을 안정화 하기위하여, 2산화 규소와, 구상, 입방체상 및 침상의 서로 다른형태의 산화 제2철로부터 규산철을 합성하였다. 메타놀증기로 포화시킨 질소까스를 튜브로에 도입시켜 얻은 환원성 분위기속에서, 114$0^{\circ}C$에서 11$65^{\circ}C$의 온도범위에서, 가스유속을 0.13 및 0.25l/min. 로서, 환원시간 4-150분동안 교상반응을 진행하였다. 반응생성의 동태를 오르자트 가스분석으로 검토하였으며, 생성물의 확인은 X-선 회절시험 및 감량정량에 의하였으며, 결과는 다음과 같다. 1 : 1.1의 몰비로 혼합한 산화제2철과 2산화 규소의 경우, 가스유속이 0.13l/min일 때, 규산철 합성반응시간은 구상, 입방체상 및 침상산화철에 있어서 각기 8-27분, 10-16분 및 6-7분으로 구상의 경우가 범위가 가장 넓었다. 또한, 반응속도는 산화제2철의 표면적의 평방근에 비례하였고 반응시간의 평방근에 역비례하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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