시간분해 레이저 유도 형광 분광학을 이용하여 ${UO_2}^{2+}$, $UO_2(OH)^+$, ${(UO_2)}_2{(OH)_2}^{2+}$, ${(UO_2)}_3{(OH)_5}^+$와 같은 우라늄(VI) 화학종 규명 연구를 수행하였다. 들뜸 파장의 변화에 따른 화학종 규명 감도를 조사하였다. 266nm의 들뜸 파장을 이용할 경우, 나노 몰 농도의 U(VI) 화합물을 구분할 수 있는 화학종 규명 감도를 얻었다. 이온 세기가 0.1 M, pH가 1인 조건에서 ${UO_2}^{2+}$ 이온의 형광 스펙트럼과 형광 수명을 측정하였다. 488, 509, 533, 559nm파장의 특징적인 형광 봉우리를 관측하였고, 측정한 형광 수명은 $1.92{\pm}0.17{\mu}s$ 이었다. U(VI) 가수분해 화합물의 형광 스펙트럼과 형광 수명의 변화를 이 값을 기준으로 비교하였다. 장파장 방향으로 이동한 형광 봉우리와 길어진 형광 수명을 가진 가수분해 화합물의 특징적인 양상을 보고한다.
Sensitivity analysis by TSUNAMI clarifies the complex effects of key nuclides on the criticality probability quantitatively. As discussed above, the $K_{eff}$ of $UO_2$ fuel reaches the maximum value with 42w% concentration of intrusion water. The concentration of hydrogen affects the complexity of reaching criticality by its competition between the concentrations of $^{235}U$. Approximately if the weight percent of $H_2O$ in the mixture is less than 42%, the moderation effect of hydrogen surpasses its dilution effect on $^{235}U$. However, the importance of $^{235}U$ increases dramatically when the weight percent of water is bigger than 42%. In the sensitivity evaluation of $UO_2$ fuel employing TSUMAMI, there is a similar crosspoint of the sensitivity of $^{235}U$ and the sensitivity of $^1H$ where the criticality reaches summit. And the optimal water weight percent is determined to be 50%.
The objective of this research is to the use of americium (AmO2) as a burnable absorber effectively instead of conventional gadolinium (Gd2O3) for VVER-1200 reactor by analyzing its impacts on reactivity, power peaking factor (PPF), safety factor, and quality of the spent fuel. The assembly is burned to 60 GWd/t by using SRAC-2006 code and JENDL-4.0 data library for finding the optimum amount and effective way of using AmO2 as a burnable absorber. From these studies, it is found that AmO2 can decrease the excess reactivity like Gd2O3 without changing the criticality life span and enrichment of 235U. A homogeneous mixture of the 0.20% AmO2+ 4.95% enriched UO2 fuel rod (model MF-4) decreases the PPF than the reference assembly. The use of AmO2+UO2 in the integral burnable absorber (IBA) rod or the outer layer could also decrease the PPF up to 10 GWd/t but increases rapidly after 30 GWd/t, which could be a safety threat. The fuel temperature coefficient and void coefficient of the model MF-4 are the same as the reference assembly. In addition, 22% of initially loaded Am are burning effectively and contributing to the power production.
Simulated debris was synthesized using UO2, Zr, and stainless steel and a heat treatment method under inert or oxidizing conditions. The primary U solid phase of the debris synthesized at 1473 K under inert conditions was UO2, whereas a (U, Zr)O2 solid solution formed at 1873 K. Under oxidizing conditions, a mixture of U3O8 and (Fe, Cr)UO4 phases formed at 1473 K, whereas a (U, Zr)O2+x solid solution formed at 1873 K. The leaching behavior of the fission products from the simulated debris was evaluated using two methods: the irradiation method, for which fission products were produced via neutron irradiation, and the doping method, for which trace amounts of non-radioactive elements were doped into the debris. The dissolution behavior of U depended on the properties of the debris and aqueous solution for immersion. Cs, Sr, and Ba leached out regardless of the primary solid phases. The leaching of high-valence Eu and Ru ions was suppressed, possibly owing to their solid-solution reaction with or incorporation into the uranium compounds of the simulated debris.
$UO_2$-20 wt% CeO$_2$ 소결 펠렛의 밀도에 따른 개/폐 기공도, 기공의 크기 및 그 분포 그리고 기공의 형태를 조사하였다. 이론 소결밀도 약 96% 이상에서는 기공도는 개기공이 거의 없는 폐기공으로 나타났다. 반면에 기공크기 분포는 소결밀도에 관계없이 bimodal 형태를 보이나, 소결밀도가 증가할수록 기공 개수만 적게 나타났다. 기공의 형태는 소결밀도가 증가할수록 불규칙한 형태에서 둥근 형태로 바뀌었다.
A heterogeneous thorium-based Kyung Hee Thorium Fuel (KTF) assembly design was assessed for application in the APR-1400 to study the feasibility of using thorium fuel in a conventional pressurized water reactor (PWR). Thermal hydraulic safety was examined for the thorium-based APR-1400 core, focusing on the Departure from Nucleate Boiling Ratio (DNBR) and Large Break Loss of Coolant Accident (LBLOCA) analysis. To satisfy the minimum DNBR (MDNBR) safety limit condition, MDNBR>1.3, a new grid design was adopted, that enabled grids in the seed and blanket assemblies to have different loss coefficients to the coolant flow. The fuel radius of the blanket was enlarged to increase the mass flow rate in the seed channel. Under transient conditions, the MDNBR values for the Beginning of Cycle (BOC), Middle of Cycle (MOC), and End of Cycle (EOC) were 1.367, 1.465, and 1.554, respectively, despite the high power tilt across the seed and blanket. Anticipated transient for the DNBR analysis were simulated at conditions of $112\%$ over-power, $95\%$ flow rate, and $2^{\circ}C$ higher inlet temperature. The maximum peak cladding temperature (PCT) was 1,173K for the severe accident condition of the LBLOCA, while the limit condition was 1,477K. The proliferation resistance potential of the thorium-based core was found to be much higher than that of the conventional $UO_2$ fuel core, $25\%$ larger in Bare Critical Mass (BCM), $60\%$ larger in Spontaneous Neutron Source (SNS), and $155\%$ larger in Thermal Generation (TG) rate; however, the radio-toxicity of the spent fuel was higher than that of $UO_2$ fuel, making it more environmentally unfriendly due to its high burnup rate.
공기 분위기하 $UO_2$의 독특한 산화거동을 모사하기 위해 기존 Crackling Core Model (CCM)을 개선하였다. $UO_2$가 $U_3O_8$으로 전환될 때 시간-전환율 곡선에서 나타나는 실험적 sigmoid 거동을 근사하게 재현할 수 있도록 모델 개선에 파편화 효과로 인한 반응 표면적 증대 및 결정립 가변 전환시간 개념을 고려하였다. $UO_2$는 $U_3O_7$을 거쳐 $U_3O_8$으로 전환되며 최종 결정립 산화소요 시간은 초기 결정립 산화 소요 시간의 10배에 해당한다는 가정을 도입했을 때, 개선된 모델은 599 - 674 K에서의 $UO_2$ 구형 입자의 실험적 산화거동과 근사한 계산결과를 나타내었으며 핵종성장모델(Nucleation and Growth Model) 및 자촉매반응모델(AutoCatalytic Reaction Model)과 비교할 때 가장 작은 오차를 보여주었다. 개선된 모델을 통해 $U_3O_8$으로의 100% 전환시 계산된 활성화에너지값은 $57.6kJ{\cdot}mol^{-1}$로 자촉매반응모델로 계산된 값인 $48.6kJ{\cdot}mol^{-1}$보다 크며, 외삽에 의해 결정된 실험값에 더 근사함이 밝혀졌다.
용존 6가 우라늄은 다양한 화학종으로 존재하며, 화학종의 분포는 수용액의 pH에 의존한다. 산성 및 중성 근처의 pH 환경에서는 대표적으로 UO22+, UO2OH+, (UO2)2(OH)22+, (UO2)3(OH)5+ 화학종이 공존한다. 수용액 속에 비결정성 실리카가 콜로이드 성질의 부유입자 상태로 존재할 때 용존 화학종은 실리카 표면에 쉽게 흡착된다. 이 연구에서는 표면 흡착 화학종의 분포가 용존 화학종의 분포를 따르는지 조사하였다. 시료의 pH 값이 3.5-7.5인 조건에서 3종의 용존 화학종(UO22+, UO2OH+, (UO2)3(OH)5+)과 2종의 표면 흡착 화학종(≡SiO2UO2, ≡SiO2(UO2)OH- 또는 ≡SiO2(UO2)3(OH)5-)의 시간 분해 발광(luminescence) 스펙트럼을 측정하였다. pH 변화에 따른 각 화학종의 스펙트럼 변화 양상을 비교한 결과로 표면 흡착 U(VI) 화학종의 분포는 용존 U(VI) 화학종의 분포와 다르다는 것을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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