다른 분율의 Cs이 포함된 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매를 제조하여 셀룰로우스의 폴리올로의 수소화분해반응를 수행하였다. 촉매의 비표면적과 Pt의 분산도는 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매의 Cs 함량이 증가함에 따라 증가하였다. 그러나 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매의 Cs의 함량이 변함에도 불구하고 비슷한 폴리올 수득률을 보였다. Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매의 반응 활성은 Ni/W/SBA-15와 두 가지의 복합촉매(Pt/AC+$H_3PW_{12}O_{40}$과 Pt/AC+$Cs_{3.0}PW_{12}O_{40}$)와 비슷하였다. 이 반응을 진행하는 동안 Pt/$Cs_xH_{3-x}PW_{12}O_{40}$ 촉매로부터 헤테로폴리 음이온이 침출되는 것을 확인하였다.
The interest in water gas shift (WGS) reaction has grown significantly, as a result of the recent advances in fuel cell technology and the need to develop small-scale fuel processors. Recently, researchers have tried to overcome the disadvantages of the commercial WGS catalysts. As a consequence, supported Pt catalysts have attracted a lot of researchers due to high activity and stability for WGS at low temperatures. In this study, $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts with various Ce/Zr ratio have been applied to WGS at a gas hourly space velocity (GHSV) of $45,515h^{-1}$. According to TPR patterns of $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts, the reducibility increases with decreasing the $ZrO_2$ content. As a result, Cubic structure $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts exhibited higher CO conversion than tetragonal structure $Pt-Na/Ce_{(1-x)}Zr_{(x)}O_2$ catalysts. Expecially, Pt-Na/$CeO_2$ exhibited the highest CO conversion as well as 100% selectivity to $CO_2$. Moreover, Pt-Na/$CeO_2$ catalyst showed relatively stable activity with time on stream. The high activity of cubic structure Pt-Na/$CeO_2$ catalyst was correlated to its higher oxygen storage capacity (OSC) of $CeO_2$ and easier reducibility of Pt/$CeO_2$.
적층구조의 Pt-Sn 박막을 히터 위에서 열산화하여 $Pt-SnO_{2-x}$ 박막형 CO 가스감지소자를 제조하였다. 열증착법으로 증착된 Sn의 두께는 $4000{\AA}$이었으며 그 위에 D.C. sputtering법으로 증착된 Pt의 두께는 $14{\AA}{\sim}71{\AA}$ 이었다. XRD 분석에서 $Pt-SnO_{2-x}$ 박막은 $200{\AA}$ 정도의 입경과 주방향성이 (110)인 $(SnO_{2}){\cdot}6T$ 결정상을 보였다. $Pt-SnO_{2-x}$ 박막소자(Pt 두께 : $43{\AA}$)는 6000 ppm의 CO에 대해 80% 정도의 감도와 CO에 대해 높은 선택도를 나타내었다. 그리고 CO에 고감도를 갖는 $Pt-SnO_{2-x}$ 박막소자의 열산화 온도와 동작온도가 각각 $500^{\circ}C$와 $200^{\circ}C$이었다.
투과 전자 현미경(TEM)을 사용하여 소성 후 Pt와 $MoO_3$ 표면 위에 $MoO_x$ 박막층이 형성되는 것을 조사하였다. 연속된 CO 화학 흡착법에 의하여 표면된 노출된 Pt 표면적의 변화를 관찰하였으며, XPS 분석으로 부터 Pt 표면에 형성된 $MoO_x$ 박막층 두께는 소성 온도 증가에 따라 증가하는 것으로 측정되었다. 소성 과정은 Pt와 $MoO_3$ 간에 개선된 접촉을 유도하였으며, Pt/$MoO_3$ 촉매에서 수소전이현상을 조절하는 것으로 나타난다.
Thick film $H_2$ sensors were fabricated using $SnO_2$ loaded with $Ag_2O$ and $PtO_x$. The composition that gave the highest sensitivity for $H_2$ was in the weight% ratio of $SnO_2 : PtO_x : Ag_2O$ as 93 : 1 : 6. The nano-crystalline powders of $SnO_2$ synthesized by sol-gel method were screen printed with $Ag_2O$ and $PtO_x$ on alumina substrates. The fabricated sensors were tested against gases like $H_2$, $CH_4$, $C_3H_8$, $C_2H_5OH$ and $SO_2$. The composite material was found sensitive against $H_2$ at the working temperature $130^{\circ}C$, with minor interference of other gases. The $H_2$ gas as low as 100 ppm can be detected by the present fabricated sensors. It was found that the sensors based on $SnO_2-Ag_2O-PtO_x$ system exhibited the high performance, high selectivity and very short response time to $H_2$ at ppm level. These characteristics make the sensor to be a promising candidate for detecting low concentrations of $H_2$.
비소성 Pt/MoO₃와 200℃에서 소성한 Pt/MoO₃가 150℃에서 수소를 흡착하는 속도를 측정하였다. 소성된 Pt/MoO₃의 수소 흡착량이 비소성 Pt/MoO₃의 수소 흡착량보다 증가하는 것으로 관찰되었다. 상기 두가지 흡착 속도를 나타내는 Pt/MoO₃ 촉매에서 탈착량은 흡착량과 탈착 온도의 증가에 비례하는 것을 알 수 있었다. 또한 X-Ray Photoelectron Spectroscope(XPS) 결과로부터 Pt와 MoO₃간의 활성점에 존재하는 Cl의 존재가 수소 이동 속도를 결정하는 것으로 판단되었다.
We perform density functional theory calculations to study the CO and $O_2$ adsorption chemistry of Pt@X core@shell bimetallic nanoparticles (X = Pd, Rh, Ru, Au, or Ag). To prevent CO-poisoning of Pt nanoparticles, we introduce a Pt@X core-shell nanoparticle model that is composed of exposed surface sites of Pt and facets of X alloying element. We find that Pt@Pd, Pt@Rh, Pt@Ru, and Pt@Ag nanoparticles spatially bind CO and $O_2$, separately, on Pt and X, respectively. Particularly, Pt@Ag nanoparticles show the most well-balanced CO and $O_2$ binding energy values, which are required for facile CO oxidation. On the other hand, the $O_2$ binding energies of Pt@Pd, Pt@Ru, and Pt@Rh nanoparticles are too strong to catalyze further CO oxidation because of the strong oxygen affinity of Pd, Ru, and Rh. The Au shell of Pt@Au nanoparticles preferentially bond CO rather than $O_2$. From a catalysis design perspective, we believe that Pt@Ag is a better-performing Pt-based CO-tolerant CO oxidation catalyst.
In this study, crystal structural changes and dielectric properties of $(1-x)Pb(Yb_{1/2}Nb_{1/2})O_3-xPbTiO_3$ ((1-x)PYN-xPT) solid solutions were measured and analyzed with respect to the $PbTiO_3$ (PT) contents ($0.40{\leq}x{\leq}0.60$). From X-ray diffraction (XRD) measurements, (1-x)PYN-xPT solid solutions showed changes of the crystal structure from pseudocubic ($0.40{\leq}x{\leq}0.44$) to tetragonal ($0.52{\leq}x{\leq}0.60$) on increasing PT contents and exhibited the coexistence of pseudocubic and tetragonal phase near the morphotropic phase boundary (MPB) composition ($0.46{\leq}x{\leq}0.50$). The dielectric constant showed a maximum value at x = 0.46 and the maximum values in (1-x)PYN-xPT decreased with higher PT contents. The phase transition temperatures of (1-x)PYN-xPT solid solutions increased over the whole composition ranges tested ($0.40{\leq}x{\leq}0.60$).
Thermal aging effect on NSR kinetics was studied over Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ catalyst. The amount of $NO_x$ uptake over Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ calcined at $400^{\circ}C$ increased with increasing NSR temperature from $200^{\circ}C$ to $400^{\circ}C$, where amount of $NO_x$ uptake is the highest at $400^{\circ}C$ with mol ratio of $NO_x$/Ba = 0.5. Thereafter, the amount of $NO_x$ uptake at $400^{\circ}C$ decreased with the higher calcination temperature, where Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ catalyst calcined at $700^{\circ}C$ showed an amount of $NO_x$ uptake with the mol ratio of $NO_x$/Ba=0.062. Result of XRD and NSR showed that Fe addition into Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ suppressed sintering of Pt crystallites and make $NO_x$ uptake larger, compared to no addition of Fe into Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ catalyst. From BET result, it was found that the change of specific surface area was relatively small by the thermal aging process. Therefore, it was found that the sintering of Pt crystallites caused the decrease of $NO_x$ uptake during NSR reaction and Fe played a role to suppress the sintering process of Pt crystallites caused by thermal aging.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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