질소산화물 ($NO_X$)은 고정원(화력발전소, 산업시설) 및 이동원(자동차, 선박) 등에서 배출되어지며, 발암물질 및 광화학 스모그의 주범으로 작용하고 있다. 선택적 촉매 환원법(SCR)은 $NO_X$를 제거하는 가장 효율적인 방법이며, 상업용으로 사용되어지는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$계 촉매에서 $V_2O_5$ 함량은 0.5~3 wt%, $WO_3$ 함량은 5~10 wt%이다. 촉매 성분 중 $V_2O_5$의 경우 $NO_X$ 환원 반응을 통해 촉매 작용을 촉진시키지만, 과량으로 첨가될 경우, $SO_2$에서 $SO_3$로의 산화 반응을 증가시킨다. 본 연구에서는 높은 탈질 효율을 유지시킴과 더불어, 바나듐의 함량을 줄이기 위하여, 그래핀을 바나듐 담지 matrix로 사용하여 나노복합체를 합성하였으며, 합성된 나노복합체를 첨가하여 Honeycomb형 1 inch SCR 촉매를 제조하였다. 제조된 SCR 촉매는 XRD(X-ray Diffraction), XRF(X-ray Fluorescence Spectrometer), BET(Brunauer, Emmett & Teller) 등의 분석을 통해 물성 평가를 진행하였으며, Micro Reactor(MR)를 이용하여 활성평가를 진행하였다. 그 결과, 촉매 상용 운전 온도인 $350^{\circ}C$에서 나노복합체가 첨가된 SCR 촉매의 탈질 효율은 77.1 %로 상용촉매의 탈질 효율인 77.8 %와 유사한 효율을 나타내는 것을 확인하였다.
In this study we designed a lean $NO_x$ trap (LNT) model with $GT-POWER^{TM}$ program and then the LNT model was compared to the bench flow reactor test results. This model consists of 9 kinetic reactions to represent the main steps of NO oxidation, $NO_x$ adsorption, $NO_x$ release and then its reduction. The comparison was performed on the operating conditions at the space velocity of 50,000 1/hr and 80,000 1/hr with the temperature range of $200^{\circ}C{\sim}500^{\circ}C$ with the even spaced temperature step of $50^{\circ}C$. The experimental results show that the $NO_x$ conversion efficiency was enhanced by the temperature up to $350^{\circ}C$ and then decayed at higher temperatures. The LNT model predicts the similar trend of the $NO_x$ conversion efficiency to the experimental results below $350^{\circ}C$, but overestimates above $350^{\circ}C$. This overestimation comes from the higher reduction efficiency which was obtained by the different reduction gas composition such as $C_3H_6$ in the model to replace $CH_4$, $C_2H_4$ in the bench test.
본 논문은 대기압 펄스 배리어 방전을 이용하여 NO 가스를 무해한 물질로 환원시키기 위하여 방전공간에서의 NO 분자의 생성 및 제거과정에 대하여 레이져 유기형광법을 이용하여 시 공간적인 밀도변화를 측정 및 분석하였다. 사용된 펄스 배리어 방전리액터는 진전속도가 $2.7{\times}10^6$[m/s] 인 1차 스트리머가 음극표면에 도착한 이후에 2차 스트리머가 양극 부근에 발생되었다. 그리고, 펄스 레이져에 의하여 NO 분자만을 효율적으로 상위준위로 여기시키기 위하여 Nd:Yag 및 염료 레이져를 복합하여 226[nm]의 자외광을 방전공간으로 도입하였으며, NO 분자만을 $A^2{\Sigma}^+{\leftarrow}X^2{\prod}$(0,0)으로 여기시키고, 여기된 분자들이 낮은 준위 $A^2{\Sigma}^+{\rightarrow}X^2{\prod}$(0,2), (0,3)로 복귀됨에 따라 방출되는 주요한 형광신호를 측정하였다. NO 분자의 시 공간적 변화 측정결과로부터 NO 가스를 효율적으로 제거하기 위해서는 산소농도를 가능한 2 [%]이하로 낮추고, 2차 스트리머 진전에 의해서 충분하게 방전공간에서 NO 환원반응을 유발할 수 있도록 제어하는 것이 필요하다고 판단된다.
본 연구는 대기중의 질소산화물($NO_x$)을 효율적으로 제거하기 위하여 기존의 방법을 개선한 것으로서, $NH_3$를 이용한 환원법을 개량하였다. 상대습도 60%에서 50 ppm의 $NO_x$는 1% hr-1의 분해율을 나타낸 반면 5배 이상의 $NH_3$를 첨가함으로써 50 ppm $NO_x$인 경우에는 6% $hr^{-1}$, 20ppm인 경우는 10% $hr^{-1}$의 제거율을 나타내었다. 그러나 실제 배기기체에서는 과량의 수분과 탄화수소나 일산화탄소같은 환원성 기체가 포함되고 미량의 금속이온들이 공존되므로 최고 15% $hr^{-1}$까지 $NO_x$의 제거가 촉진되었다. 또한 SO_2와 같은 산성기체의 공존은 분해율을 감소시켰다. 이 $NO_x$의 분해현상은 주로 계에 가해진 수증기의 응축으로 생긴 수막에 NO_x가 용해되는 동시에 염기성인 $NH_3$기체도 용해되어 이루어진 이들 이온들의 환원반응에 기인된다고 생각된다.
연소공정 내에서 질소산화물 배출을 저감하는 선택적 무촉매 환원장치 내부의 화학반응 및 저감효율에 대한 수치해석이 실행되었다. 선택적 무촉매 환원장치에서 저감된 질소산화물은 질소뿐만 아니라 아산화질소로도 전환된다. 아산화질소는 온실가스로써 지구온난화에 영향을 끼치기 때문에 선택적 무촉매 환원장치 내의 질소산화물 제어와 동시에 아산화질소 생성제어가 요구되어진다. 본 연구에서는 선행연구에서 실행된 실험과 온도조건과 가성소다의 첨가량이 동일한 선택적 무촉매 환원장치 내의 전산해석을 실시하고 비교하여 전산해석의 신뢰성을 확인하고, 가성소다 첨가량을 추가적으로 조절하여 질소산화물의 저감 효율과 아산화질소 생성량을 예측하였다. 전산해석은 후단의 측정점을 설정하여 각 물질의 질량분율을 확인하였다. 세부적으로는 측정점에서 유동방향에 수직한 면을 설정하여 온도 조건과 가성소다 첨가량에 따른 각 물질의 평균 질량분율을 비교하였다. 실험값과 전산해석에 의한 모사값은 최대 18.9%의 오차를 보이며 대체적으로 잘 예측됨을 확인하였으며 가성소다 첨가량을 증가시켰을 땐 70% 이상의 제거율의 온도 범위가 넓어지는 것을 확인하였다. 따라서 반응온도의 낙차가 크고 잦은 폐기물 소각시설 등에서 효과적일 것으로 예상된다.
선택적환원 반응용 활성탄 촉매는 액정디스플레이 제조 공정에서 배출되는 붕소를 포함하는 배가스 중의 $NO_x$를 제거하는데 사용되는데, 붕소가 촉매의 세공을 막거나 활성점에 침적되어 촉매 비활성화가 발생하게 된다. 폐촉매는 다양한 계면활성제를 포함하는 수용액 중에서의 세정, 건조 및 소성에 의해 재생이 가능하였다. 세정 과정의 조건, 계면 활성제 종류, 소성 조건 등을 변화시키면서 재생 전과 후의 폐촉매의 물리화학적 성능 비교를 위하여 질소 흡착 실험, ICP에 의한 원소 분석을 수행하였다. 암모니아를 사용하는 선택적환원 반응은 고정층 촉매 반응기를 사용하여 $120^{\circ}C$에서 수행하였다. $90^{\circ}C$의 수용액에서 비이온 계면활성제를 사용하여 세정하고, 질소 분위기에서 $550^{\circ}C$에서 소성하여 재생한 활성탄 촉매는 붕소가 가장 많이 제거되어 신규 활성탄과 유사한 수준의 표면적과 $NO_x$ 제거 효율을 회복하였다.
선택적 촉매 환원법(SCR)은 질소산화물(NOx)을 저감하는 매우 효율적인 방법으로 알려져 있으며 발생된 질소산화물(NOx)을 질소(N2)와 수증기(H2O)로 환원시키는데 촉매 작용을 한다. 질소산화물(NOx) 저감 성능을 결정하는 요소 중 하나인 촉매는 셀 밀도가 증가하면 촉매효율이 증가하는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 실습선 세계로호에 설치되어 있는 발전 기관의 배기가스 조건을 모사한 실험장치를 통하여 100CPSI(60Cell)촉매의 부하에 따른 질소산화물(NOx) 저감 성능을 확인하고 세계로호에 설치되어 있는 25.8CPSI(30Cell) 촉매의 기존 연구 자료와의 비교를 통해, 셀 밀도가 질소산화물(NOx)의 저감에 미치는 영향에 대하여 고찰하였다. 실험용 촉매는 셀 밀도만 변화를 주었고 형태는 벌집형(honeycomb), 조성물질은 V2O5-WO3-TiO2를 동일하게 사용하여 제작하였다. 실험결과 100CPSI(60Cell) 촉매의 질소산화물(NOx) 농도 저감율은 평균적으로 88.5%이며 IMO specific NOx 배출량은 0.99g/kwh로 IMO Tier III NOx 배출기준을 만족하였다. 25.8CPSI(30Cell) 촉매의 경우, 질소산화물(NOx) 농도 저감율은 78%, IMO specific NOx 배출량은 2.00g/kwh 이었다 두 촉매의 NOx 농도 저감율과 IMO specific NOx 배출량을 비교하였을 때, 100CPSI(60Cell)촉매가 25.8CPSI(30Cell) 촉매보다, NOx 농도 저감율은 10.5% 높고 IMO specific NOx 배출량은 약 2배 적은 것을 확인하였다. 따라서 촉매의 셀 밀도를 높임으로써 효율적인 탈질효과를 기대할 수 있으며 향후 실선 테스트를 통하여 검증한다면 촉매의 부피 저감을 통한 제작 비용을 줄이고 협소한 선박 기관실을 효율적으로 사용하기 위한 실용적인 자료로서 기대된다.
V2O5-WO3-TiO2 촉매를 담지하여 그래핀(graphene) 기반 세라믹필터를 제조하였으며, 이를 활용하여 질소산화물(NOx)의 제거실험을 수행하였다. 산화그래핀(graphene oxide, GO)은 흑연(graphite)을 이용하여 Hummer's method에 의해 제조하였고 환원제로 히드라진(N2H4)을 통해 환원 산화그래핀(reduced graphene oxide, rGO)을 제조하였다. 제조된 그래핀을 세라믹필터 표면에 유-무기 하이브리드 원리를 이용하여 코팅하였으며, 여기에 광촉매물질을 담지하였다. 광촉매물질은 바나듐(V), 텅스텐(W), 티타늄(Ti)를 사용하여 sol-gel법에 의해 코팅 후 350 ℃ 소성 공정을 통하여 광촉매담지 세라믹필터를 제조하였다. UV광을 제조된 필터에 조사하여 NOx의 제거 실험을 수행하였으며, NOx의 제거 효율은 기존의 세라믹필터보다 GO 및 rGO가 코팅된 경우가 우수하였다. 이는 코팅된 그래핀에 의한 흡착성의 향상 때문으로 판단되며, 그래핀의 농도가 증가함에 따라 보다 높은 NOx의 제거효율을 확인하였다.
The aim of this study is to develop an integrated urea-SCR catalytic filter system for reducing soot and $NO_X$ emissions simultaneously in diesel engines. In this study, the characteristics of exhaust emissions relative to reactive activation temperature under four kinds of engine loads are experimentally investigated by using a four-cycle, four-cylinder, direct injection type, water-cooled turbo intercooler ECU common-rail diesel engine with the integrated urea-SCR $MnO_2-V_2O_5-WO_3/TiO_2/SiC$ catalytic filter system operating at three kinds of engine speeds. The urea-SCR reactor is used to reduce $NO_X$ emissions, and the catalytic filter system is used to reduce soot emissions. The reactive activation temperature is very important for reacting a reducing agent with exhaust emissions. The reactive activation temperatures in this experiment is applied to 523, 573 and 623 K. The fuel is sprayed by the pilot and main injections at the variable injection timing between BTDC $15^{\circ}$ and ATDC $1^{\circ}$ according to experimental conditions. It is found that the $NO_X$ conversion rate is the highest as 83.9% at the reactive activation temperature of 523 K in all experimental conditions of engine speed and load, and the soot emissions shown by the average reduction rate of approximately 93.3% are almost decreased below 0.6% in all experimental conditions regardless of reactive activation temperatures. Also, the THC and CO emissions by oxidation reaction of Mn, V and Ti are shown in the average reduction rates of 70.3% and 38% regardless of all experimental conditions.
시멘트 산업의 질소산화물 배출량 감축을 위해 소성로에 다단연소공정을 적용할 경우, 질소산화물을 질소로 환원시키고 미연소 물질을 완전히 연소시켜 연소효율을 증대할 수 있는 산화/환원 구간이 필수적이다. 이에 본 연구에서는 시멘트 소성로 calciner에 산화/환원 구간 설정 시 최종 생산품인 시멘트 클링커의 품질안정성을 확보할 수 있는 최적 산화/환원 소성분위기를 거시적으로 관찰하고자 하였으며, 소성조건에 따른 원료물질의 질량변화, 탈탄산률, 소성완료율 등을 조사하였다. 실험결과, 대체로 환원분위기보다 산화분위기에서 원료물질의 열분해가 촉진되는 경향을 나타내며, 원료물질 자체 성분특성에 따라 비교적 CaO 함량이 높은 석회석의 열분해가 시멘트 조합원료보다 늦게 진행되는 것을 알 수 있었는데 이는 소성로 내 CO2 분압에 의한 현상으로 생각된다. 산화/환원 소성분위기에 따른 원료물질의 열분해 특성은 일반적인 석회석 열분해 온도보다 낮은 온도범위에서 비교적 큰 차이를 보였는데, 소성온도 750℃ 구간에 산화분위기 형성에 따라 원료물질의 열효율 향상을 기대할 수 있을 것으로 생각된다. 다만, 본 연구의 경우 실험실 규모의 연구로서 현장공정과는 차이가 있기 때문에, pilot plant 규모의 실검증결과가 필요한 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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