SNCR-SCR hybrid system은 SNCR에서 NOx를 제거한 뒤, SCR로 NOx를 추가 제거하는 시스템으로 NOx 제거 효율을 향상시키는 경제적인 시스템이다. 본 연구에서는 SNCR-SCR hybrid system에서 운전 변수가 질소산화물 저감 효율에 미치는 영향을 고찰하였다. SNCR을 optimum temperature ($900{\sim}950^{\circ}C$)보다 낮은 온도에서 운전할 경우, 추가적인 암모니아 주입 없이도 $NH_3$ slip을 이용한 NO의 추가적인 제거의 효과가 있었으나 $NH_3$ slip이 높은 것으로 나타났다. 그러나 그 이상의 온도에서는 고온에 의한 암모니아의 분해로 SCR에 의한 추가 제거의 효과를 얻지 못했다. 따라서 SNCR 공정을 optimum temperature에서 운전하는 것이 NO 제거 효율과 $NH_3$ slip 농도를 고찰하였을 때 가장 적절하였으며, $SR_{RES}$가 적정 수준으로 유지되도록 NSR을 조절하는 것이 중요한 운전 변수인 것으로 나타났다.
HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응에 대한 열역학적 검토 결과 수십 ppm 수준의 HCl이 존재하는 경우에 SCR 반응 온도범위에서 원소수은의 염화수은으로의 전환은 100% 가능한 것으로 확인하였다. SCR공정 운전 온도범위에서 Cu, Fe, Mn의 염화물이 담지된 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매가 우수한 NO 제거 활성을 보였다. $NH_3-TPD$ 측정결과 $NH_3$의 흡착강도를 나타내는 탈착온도가 높은 촉매가 우수한 NO 제거활성을 나타내었다. 반응가스에 HCl을 공급할 경우 원소수은의 산화반응이 촉진되는 결과를 얻을 수 있었다. 그러나, NO와 함께 $NH_3$가 존재하는 SCR반응 조건에서는 촉매표면에 강하게 흡착되는 $NH_3$에 의해 촉매표면에 HCl의 흡착이 방해를 받기 때문에 HCl에 의한 원소수은의 염화수은으로의 산화반응 활성이 억제되는 것으로 나타났다. SCR반응 조건에서 금속염화물이 담지된 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매가 금속염화물이 담지되지 않은 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매에 비해 우수한 수은 산화활성을 보이는데 이는 촉매 표면에 존재하는 금속염화물의 염소기가 수은 산화반응에 참여하여 활성을 증가시키기 때문으로 판단된다.
이 논문에서는 디젤자동차용 LNT와 SCR 촉매의 NO, $NH_3$ 흡착 및 탈리의 기본 특성과 수열화 온도와 시간 및 정량화된 황피독 농도에 대한 de-$NO_x$ 촉매의 내구성을 평가하였다. LNT 촉매는 열적으로 열화됨에 따라 Pt 및 Ba의 소결 및 응집으로 활성이 떨어져 $NO_x$ 전환율은 감소하였다. 반면에 Pt의 비활성화로 중간생성물인 $NH_3$ 생성량은 증가하였으며, 이때 생성된 $NH_3$는 LNT+SCR 복합시스템의 SCR 촉매의 환원제 역할을 담당한다. 1.0 g/L 이상의 황이 피독된 LNT 촉매는 탈황을 하여도 질소 산화물 흡장물질(Ba) 의 성능이 회복이 되지 않아 $NO_x$ 전환율은 회복되지 않았으며, 탈황 후 Pt 재활성화로 인해 NO2 및 SCR 환원제인 $NH_3$ 생성량은 증가하였다. SCR 촉매의 $NO_x$ 전환율은 $700^{\circ}C$ 36h, $800^{\circ}C$ 24h로 수열화 시킨 촉매는 전이금속 입자 성장 및 zeolite 구조 파괴로 인하여 급격하게 떨어졌으며, 0.36 g/L 황 피독된 촉매는 zeolite가 가지는 강산성 특정으로 내피독성이 강하여 탈황시 $NO_x$ 전환율은 회복되었다.
Efficient simultaneous reduction conditions for $NO_x$ and $NH_3$-slip was investigated in SCR (Selective Catalytic Reduction) process with load variation by applying dual catalysts (SCR catalyst, $NH_3$ decomposition catalyst) system. $N_2O$ formation characteristics were analyzed to look into possible undesirable reaction pathways. In the experiments of catalyst characteristics, various operational variables were tested for the combined catalytic system, such as $NH_3/NO_x$ ratio, temperature, oxygen concentration and $H_2O$. The reaction characteristics of $NO_x$, $NH_3$ and $N_2O$ were analyzed and optimal conditions could be evaluated for the combustion facility with varied load. In terms of $NO_x/NH_3$ simultaneous reduction and $N_2O$ formation suppression, optimal condition was considered NSR 1.2 and temperature $300^{\circ}C$. At this operational condition, $NO_x$ conversion was 98%, $NH_3$ reduction efficiency was 95%, generated $N_2O$ concentration 9.5 ppm with inlet $NO_x$ concentration of 100 ppm. In $NH_3-SCR$ process with $NH_3$ decomposition catalyst, $NO_x$ and $NH_3$ can be considered to be reduced simultaneously at limited conditions. The results of this study may be utilized as basic data at facilities requiring simultaneous $NO_x$ and $NH_3$ reduction for facilities with load variation.
Transient kinetics of $NH_3$ adsorption/desorption and of SCR(selective catalytic reduction) of NO with $NH_3$ were studied over vanadium based catalysts, such as $V_2O_5/TiO_2$ and $V_2O_5-WO_3/TiO_2$. In the present catalytic reaction process, NO adsorption is neglected while $NH_3$ is strongly chemisorbed on the catalytic surface. Accordingly, it is ruled out the possibility of a reaction between strongly adsorbed $NH_3$ and NO species in line with the hypothesis of an Eley-Rideal mechanism. The present kinetic model assumes; (1) non-activated $NH_3$ adsorption, (2) Temkin-type $NH_3$ coverage dependence of the desorption energy, (3) non-linear dependence of the SCR reaction rate on the $NH_3$ surface coverage. Thus, the surface heterogeneity for adsorption/desorption of $NH_3$ is taken into account in this model. The present study extends the pure chemical kinetic model based on a powdered-phase catalytic system to the chemico-physical one applicable to a realistic monolith reactor.
본 연구에서는 NH3-SCR에서 VWTi촉매의 저온 탈질효율 증진을 위해 Sb을 첨가하여 실험을 수행하였으며 Sb 첨가에 있어 다양한 소성온도(400~700 ℃)에서 제조하였다. NH3-SCR 실험 결과 Sb 소성온도 500~600 ℃에 해당하는 VWSbTi(500)와 VWSbTi(600) 촉매가 300 ℃ 이하의 저온에서 가장 우수한 탈질성능을 나타냈으며, 소성온도에 따른 물리화학적 특성을 확인하고자 BET, XRD, Raman, XPS, H2-TPR, NH3-TPD 분석을 수행하였다. VWSbTi(500)와 VWSbTi(600)의 경우 W=O종의 생성에 따라 암모니아 산점이 증가하였으며 텅스텐의 전자밀도 증가에 따른 우수한 redox 특성으로 저온에서 우수한 활성을 나타내었다. 또한 VWSbTi(700)의 경우 V2O5 결정구조가 형성되어 활성이 저하됨에 따라 Sb 첨가과정에 있어 최적의 소성온도를 확인하였다.
$NH_3$-SCR has high NOx removal efficiency approximately 80~90%. Recently, the copper or iron ion-exchanged zeolite catalysts are widely used as automobile SCR catalysts. In this paper, the effect of the space velocity, temperature of reaction and $NO_2$ addition on the $NH_3$-SCR reaction were studied using various zeolite SCR catalysts. The test was conducted with small sized fresh catalysts in a laboratory fixed-bed flow reactor system using simulated gases. It is found that the activity of the BEA is better than MFI. It seems that three-dimensional framework and a wide pore entrance of BEA enhances the SCR activity. It is also found that low temperature activity of Cu-zeolites was better than Fe-zeolites. Once $NO_2$ was added, the NOx conversion activity of the Cu-zeolite was slightly enhanced, whereas remarkable improvement was achieved by Fe-zeolite.
To meet the NOx limit without a penalty of fuel consumption, urea-SCR system is currently regarded as promising NOx reduction technology for diesel engines. SCR system has to achieve maximal NOx conversion in combination with minimal $NH_3$ slip. In this study, the performance characteristics of urea-SCR system with open loop control were assessed in the European Transient Cycle(ETC) for heavy duty diesel engine. The SCR inlet temperaure varied in the range of 200 to $340^{\circ}C$ in the ETC cycle. Open loop control calculated the urea flow rate based on the NOx and NSR map which gave for each combination of SCR inlet temperature and space velocity the normalized $NH_3$ to NOx stoichiometric ratio which resulted in a steady-state $NH_3$ slip of 20ppm. During the ETC cycle, the open loop control with the optimized NSR offset achieved NOx reduction of 80% while keeping the average $NH_3$ slip below 10ppm and maximum 20ppm. It was also found that NOx sensor was cross-sensitive to $NH_3$ and a control strategy for cross-sensitivity compensation was required in order to use a NOx sensor as feedback device.
고정원에서 발생되는 질소산화물을 $V/TiO_2$ 촉매하에서 암모니아를 이용하여 질소로 제거하는 선택적 촉매 환원법에 대하여 연구하였다. 이러한 SCR 공정은 촉매의 성능이 전체 공정의 성능을 좌우한다. 본 연구에서는 $V/TiO_2$ 촉매들의 저온 및 고온에서의 SCR 반응 특성을 조사하고 촉매상에서의 암모니아 거동을 통한 반응물의 흡 탈착 특성을 파악하였다. 실험은 고정층 반응기에서 수행하였으며, 촉매는 7종의 $TiO_2$에 동일한 양의 바나듐을 담지하였다. 실험결과 각각의 $TiO_2$와 바나듐간의 상호작용에 의해 비화학양론적인 바나듐 산화물들이 다르게 생성되기 때문에 $TiO_2$에 따라 다양한 반응활성을 나타내는 것을 확인하였다. 또한 각 촉매에 대하여 각각 최적의 소성온도가 존재하였으며 촉매의 활성도 각각 다르게 나타났다. 또한 촉매의 $NH_3-TPD$ 실험 결과 SCR 활성과 흡착된 $NH_3$의 양과는 직접적으로 일치하지 않았다.
The Selective catalytic reduction(SCR) system is a highly-effective device of $NO_x$ reduction for diesel engines. Generally, the ammonia($NH_3$) generated from a liquid urea-water solution is used for the reductant. The ideal ratio of $NH_3$ molecules to $NO_x$ molecules is 1:1 based on $NH_3$ consumption and having $NH_3$ available for reaction of all of the exhaust $NO_x$. However, under the too low and too high temperature condition, the $NO_x$ reduction efficiency becomes lower, due to temperature window. And space velocity also affects to $NO_x$ conversion efficiency. This paper reviews a laboratory study to evaluate the effects of $NO_x$ and $NH_3$ concentrations, gas temperature and space velocity on the $NO_x$ conversion efficiency of the SCR system. The maximum conversion efficiency of $NO_x$ was indicated when the $NH_3$ to $NO_x$ ratio was 1.2 and the space velocity was $60,000\;h^{-1}$. The results of this paper contribute to improve overall $NO_x$ reduction efficiency and $NH_3$ slip.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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