A non-vacuum process for fabrication of $CuIn_xGa_{1-x}Se_2$ (CIGS) absorber layer from the corresponing Cu, In, Ga solution precursors was described. Cu, In, Ga precursor solution was prepared by a room temperature colloidal route by reacting the starting materials $Cu(NO_3)_2$, $InCl_3$, $Ga(NO_3)$ and methanol. The Cu, In, Ga precursor solution was mixed with ethylcellulose as organic binder material for the rheology of the mixture to be adjusted for the doctor blade method. After depositing the mixture of Cu, In, Ga solution with binder on Mo/glass substrate, the samples were preheated on the hot plate in air to evaporate remaining solvents and to burn the organic binder material. Subsequently, the resultant CIG/Mo/glass sample was selenized in Se evaporation in order to get a solar cell applicable dense CIGS absorber layer. The CIGS absorber layer selenized at $530^{\circ}C$ substrate temperature for 1h with various metal organic ratio.
동시 증발법(co-evaporation)에 의해 성장된 $CuIn_xGa_{1-x}Se_2$ (CIGS) 박막의 광학적 특성을 photoreflectance (PR) 분광법으로 연구하였다. 조성비 x는 0~1까지 변화시켰다. 시료의 두께는 약 2.2 ${\mu}m$였다. PR 측정은 변조빔 세기, 변조빔 주파수 및 온도의 함수로 조사하였다. PR 스펙트럼으로부터 조성비 x가 증가함에따라 시료의 띠간격 에너지가 증가하는 것을 관측하였다. 상온 PR 스펙트럼으로부터 시료내에 형성된 내부 전기장을 구하였다. 그리고 변조빔 세기의 증가에 따른 PR 신호의 세기는 점차 증가하는 반면에, 변조 주파수를 증가시킴에 따라 신호의 세기가 점차 감소함을 보였다. PR 신호의 온도 의존성 실험으로부터 띠간격 에너지의 변화 및 Varshni 계수 등을 구하여 CIGS 시료의 특성을 조사하였다.
수평전기로에서 $CuGaSe_2$다결정을 합성하여 HWE(Hot Wall Epitaxy) 방법으로 $CuGaSe_2$단결정 박막을 반절연 성 GaAs(100)기판 위에 성장하였다. $CuGaSe_2$단결정박막은 증발원의 온도를 $610^{\circ}C$, 기판의 온도를 $450^{\circ}C$로 성장하였다. 이때 성장된 단결정 박막의 두께는 2.1$\mu\textrm{m}$였다. 단결정 박막의 결정성의 조사에서 20K에서 광발광(photoluminescence) 스펙트럼이 672.6nm(1.8432 eV)에서 exciton emission 스펙트럼이 가장 강하게 나타났으며, 또한 이중결정 X-선 요동곡선(DCRC)의 반폭치(FWHM)도 138 arcsec로 가장 작아 최적 성장 조건임을 알 수 있었다. Hall 효과는 van der Pauw 방법에 의해 측정되었으며, 온도에 의존하는 운반자 농도와 이동도는 293 K에서 각각 $4.87{\times}10^{23}$ electron/$m^{23}$ , $1.29{\times}10^{-2}$$\m^2$/v-s였다. $CuGaSe_2$ 단결정 박막의 광전류 단파장대 봉우리들로부터 20K에서 측정된 $\Delta$Cr(crystal field splitting)은 약 0.0900 eV $\Delta$So(spin orbit coupling)는0.2493 eV였다. 20K에서 광발광 봉우리의 667.6nm(1.8571 eV)는 free exciton($E_x$), 672.6nm(1.8432 eV)는 acceptor-bound exciton 인 $I_2$와 679.3nm(1.8251 eV)는 donor-bound exciton인 $I_1$였다. 또한 690.9nm(1.7945 eV)는 donor-acceptor pair(DAP) 발광 $P_0$이고 702.4nm(1.7651 eV)는 DAP-replica $P_1$, 715.0nm(1.7340 eV)는 DAP-replica $P_2$, 728.9nm(1.7009 eV)는 DAP-replica $P_3$, 741.9nm(1.6711 eV)는 DAP-replica $P_4$로 고찰된다. 912.4nm(1.3589 eV)는 self activated(SA)에 기인하는 광발광 봉우리로 고찰되었다.
Polycrystalline Cu(In,Ga)Se$_2$(CIGS) thin-films were grown by co-evaporation on a soda lime glass substrate. In this paper the effects of the Se evaporation temperature on the properties of CuIn0.75Ga0.25Se2 (CIGS) thin films. Structure, surface morphology and optical properties of CIGS thin films deposited at various Se evaporation temperatures have been investigated using a number of analysis techniques. X-ray diffraction (XRD) analysis shows that CIGS films exhibit a strong <112> preferred orientation. As expected, at higher Se evaporation temperatures the films displayed a lower degree of crystallinity. The <112> peak was also enhanced and other CIGS peaks appeared simultaneously. These results were supported by experimental work using scanning electron microscopy When the Se evaporation temperature was increased, the average grain size also decreased together with a reduction Cu content. The Se evaporation temperature also had a significant inf1uence on the transmission spectra. Increasing the Se evaporation temperature, the cell efficiency was improved dramatically to 11.75% with Voc = 556 mV, Jsc = 32.17 mA/cm2 and FF = 0.66. The Se evaporation temperature is an important parameter in thin film deposition regardless of the deposition technique being used to deposit thin films
CIGS thin films have received great attention as a promising material for solar cells due to their high absorption coefficient, appropriate bandgap, long-term stability, and low cost production. CIGS thin films are deposited by various methods such as co-evaporation, sputtering, spray pyrolysis and electro-deposition. The deposition technique is one of the most important processes in preparing CIGS thin film solar cells. Among these methods, co-evaporation is one of the best technique for obtaining high quality and stoichiometric CIGS films. However, co-evaporation method is known to be unsuitable for commercialization. The sputtering is known to be very effective and feasible process for mass production. In this study, CIGS thin films have prepared by rf magnetron sputtering using a $Cu(In_{1-x}Ga_x)Se_2$ single quaternary target without post deposition selenization. This process has been examined by the effects of deposition parameters on the structural and compositional properties of the films. In addition, we will explore the influences of substrate temperature and additional annealing treatment after deposition on the characteristics of CIGS thin films. The thickness of CIGS films will be measured by Tencor-P1 profiler. The crystalline properties and surface morphology of the films will be analyzed using X-ray diffraction and scanning electron microscopy, respectively. The optical properties of the films will be determined by UV-Visible spectroscopy. Electrical properties of the films will be measured using van der Pauw geometry and Hall effect measurement at room temperature using indium ohmic contacts.
Kim, Ji Hye;Shin, Young Min;Kim, Seung Tae;Kwon, HyukSang;Ahn, Byung Tae
Current Photovoltaic Research
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제1권1호
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pp.38-43
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2013
$Cu(In,Ga)_3Se_5$ is a candidate material for the top cell of $Cu(In,Ga)Se_2$ tandem cells. This phase is often found at the surface of the $Cu(In,Ga)Se_2$ film during $Cu(In,Ga)Se_2$ cell fabrication, and plays a positive role in $Cu(In,Ga)Se_2$ cell performance. However, the exact properties of the $Cu(In,Ga)_3Se_5$ film have not been extensively studied yet. In this work, $Cu(In,Ga)_3Se_5$ films were fabricated on Mo-coated soda-lime glass substrates by a three-stage co-evaporation process. The Cu content in the film was controlled by varying the deposition time of each stage. X-ray diffraction and Raman spectroscopy analyses showed that, even though the stoichiometric Cu/(In+Ga) ratio is 0.25, $Cu(In,Ga)_3Se_5$ is easily formed in a wide range of Cu content as long as the Cu/(In+Ga) ratio is held below 0.5. The optical band gap of $Cu_{0.3}(In_{0.65}Ga_{0.35})_3Se_5$ composition was found to be 1.35eV. As the Cu/(In+Ga) ratio was decreased further below 0.5, the grain size became smaller and the band gap increased. Unlike the $Cu(In,Ga)Se_2$ solar cell, an external supply of Na with $Na_2S$ deposition further increased the cell efficiency of the $Cu(In,Ga)_3Se_5$ solar cell, indicating that more Na is necessary, in addition to the Na supply from the soda lime glass, to suppress deep level defects in the $Cu(In,Ga)_3Se_5$ film. The cell efficiency of $CdS/Cu(In,Ga)_3Se_5$ was improved from 8.8 to 11.2% by incorporating Na with $Na_2S$ deposition on the CIGS film. The fill factor was significantly improved by the Na incorporation, due to a decrease of deep-level defects.
Cu(In, Ga)$Se_2$ (CIGS) precursor films were electrodeposited on Mo/glass substrates in acidic solutions containing $Cu^{2+}$, $In^{3+}$, $Ga^{3+}$, and $Se^{4+}$ ions at -0.6 V (SCE) and pH. 1.8. In order to induce recrystallization, the electrodeposited $Cu_{1.00}In_{0.81}Ga_{0.09}Se_{2.08}$ (25.0 at.% Cu + 20.2 at.% In + 2.2 at.% Ga + 52.0 at.% Se) precursor films were annealed under a high Se gas atmosphere for 15, 30, 45, and 60 min, respectively, at $500^{\circ}C$. The Se amount in the film increased from 52 at.% to 62 at.%, whereas the In amount in the film decreased from 20.8 at.% to 9.1 at.% as the annealing time increased from 0 (asdeposited state) to 60 min. These results were attributed to the Se introduced from the furnace atmosphere and reacted with the In present in the precursor films, resulting in the formation of the volatile $In_2Se$. CIGS precursor grains with a cauliflower shape grew as larger grains with the $CuSe_2$ and/or $Cu_{2-x}Se$ faceted phases as the annealing times increased. These faceted phases resulted in rough surface morphologies of the CIGS films. Furthermore, the CIGS layers were not dense because the empty spaces between the grains were not removed via annealing. Uniform thicknesses of the $MoSe_2$ layers occurred at the 45 and 60 min annealing time. This implies that there was a stable reaction between the Mo back electrode and the Se diffused through the CIGS film. The results obtained in the present research were sufficiently different from comparable studies where the recrystallization annealing was performed under an atmosphere of Ar gas only or a low Se gas pressure.
In this study, Sputtering method was used to grow Al-dopes ZnO films on a CIGS absorber layer, in order to examine the effect of TCO on properties of CIGS solar cell devices. Structural, electrical and optical properties were investigated by varied thickness of Al-dopes ZnO films. Also, relation to the application as a window layer in CIGS thin film solar cell were studied. It was found that the electrical and structural properties of ZnO:Al film improved with increasing its thickness. However, the optical properties degraded. Jsc of the fabricated CIGS based solar cells was significantly influenced by the variation of the ZnO:Al window layer thickness. Because ZnO:Al window layer is one of the Rs factors in CIGS solar cell. Rs has the biggest influence on efficiency characteristic. In order to obtain high efficiency of CIGS solar cell, ZnO:Al window layer should be fabricated with electrically and optically optimized.
높은 광흡수 계수를$(1{\times}10^5cm^{-1})$ 가지는 CIGS는 Ga의 비율에 따라서 밴드갭을 조절할 수 있다는 장점을 지니고 있다. CIGS의 밴드갭은 Ga의 비율에 따라 $CuInSe_2$(Eg: 1.0 eV)에서 $CuGaSe_2$(Eg: 1.68 eV)까지의 범위에 존재하며, 태양전지에 서 이상적인 fill factor 모양을 가지도록 Ga의 비율을 높게 조성한다. CIGS 흡수층을 제작하는 방법에는 co-evaporator 방식이 가장 널리 사용되며 연구되고 있다. 이에 본 연구에서는 수평 형태의 hydride vapor transport (HVT)법을 고안하여 CIGS 나노 구조 및 에피성장을 시도하였다. HVT법은 $N_2$ 분위기에서 원료부의 CIGS 혼합물을 HCl과 반응시켜 염화물 기체상태로 변환 후 growth zone까지 이동하여 성장을 하는 방식이다. 성장기판은 c-$Al_2O_3$ 기판과 u-GaN을 사용하였다. 성장 후 field emission scanning electron microscopy(FE-SEM)과 energy dispersive spectrometer(EDS)를 이용하여 관찰하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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