기-액 흡수 평형장치에서 이온성액체와 아민수용액의 이산화탄소 흡수특성을 평가하였다. 9가지의 이온성액체와 두 종류의 아민수용액의 이산화탄소 압력에 따른 흡수특성과 시간에 따른 흡수속도를 측정하였다. 이온성액체의 양이온과 음이온을 변화시켜 이산화탄소흡수에대한 이온의 영향을 알아보았다. 아민수용액은 이온성액체보다 높은 이산화탄소 흡수능과 빠른 흡수속도를 보였다. 이온성액체 중에서는 1 bar에서 $0.14molCO_2/molIL$의 흡수능을 보인 [emim][$Tf_2N$]이 가장 우수한 효율을 보였다. 흡수반응온도가 증가할 수 록 이산화탄소 흡수능은 급격한 감소를 보였다. 이산화탄소 흡수에는 이온성액체의 음이온이 주된 역할을 수행하며 양이온은 부가적인 역할을 수행하는 것으로 판단된다.
Oxidative and thermal degradation of alkanolamines for a promising $CO_2$ capture technology of absorption might cause decrease in $CO_2$ capture efficiency and formation of hazardous byproducts. In this study, characteristics of a representative absorbent of monoehtanolamine (MEA) were examined for a long term operation using a laboratory scale absorption system. An $CO_2$ absorption system with ID 56 mm and absorption zone height 100 cm was developed for the characterization. Absorption solution of 30 wt% MEA was circulated at 100 mL/min to treat air with 15% $CO_2$ and 1 ppm NO at 10 L/min. Temperatures of absorber and stripper were maintained at $40^{\circ}C$ and $120^{\circ}C$, respectively. For the course of 5 weeks continuous operation, MEA concentration was decreased approximately by 70% and $CO_2$ removal efficiency was dropped from 95% to 65%. Ionic byproducts of $NH_4{^+}$, $NO_2{^-}$, and $NO_3{^-}$ were accumulated up to 48 g/mL, 0.2 g/mL, and 1.5 g/mL, respectively, tracking the variation of MEA concentration. Formation of various organic byproducts were also observed.
본 연구에서는 이산화탄소 포집 기술에 적용할 수 있는 흡수제인 $K_2CO_3$와 homopiperazine (homoPZ)을 이용한 혼합 수용액을 사용하여 이산화탄소 흡수 특성을 연구하였다. 기액 흡수평형(VLE) 장치를 사용하여 60, $80^{\circ}C$에서 이산화탄소 평형분압($P_{CO_2}^*$)과 압력변화를 측정하였고, 40, 60, $80^{\circ}C$에서 반회분식(semi-batch) 흡수 장치를 사용하여 흡수능을 평가하였다. $K_2CO_3$ 수용액의 결정 생성 문제 개선과 $CO_2$ 흡수량 및 흡수속도 증대를 위해 고리형 diamine인 homoPZ를 증진제로 사용하였으며, 기존 연구된 MEA, $K_2CO_3$와 $K_2CO_3$/piperazine (PZ)과의 성능을 비교 평가하였다. 실험결과 homoPZ를 첨가하였을 경우 $K_2CO_3$ 수용액보다 이산화탄소 평형분압이 낮아져 흡수능이 개선되었으며, 흡수속도는 $60^{\circ}C$에서 약 0.375배, $80^{\circ}C$에서 약 0.343배 향상되었다. $K_2CO_3$/homoPZ 수용액의 $CO_2$ loading capacity는 $60^{\circ}C$에서 $K_2CO_3$/PZ 수용액과 유사하였고, MEA 수용액보다는 우수하였다.
In this study, the possible use of HMDA (Hexamethylenediamine) as additive to enhance reaction between $CO_{2}$ and AMP (2-amino-2-methyl-1-propanol) which has higher absorption capacity than that of MEA (Monoethanolamine) was investigated. Also, the absorption capacity for $CO_{2}$ was compared with addition of HMDA, piperazine or MDEA (N-methyldiethanolamine) into $30\;wt\%$ AMP at $40^{circ}C$ and $CO_{2}$ partial pressure ranging from 0.5 to 120 kPa. Apparent rate constant ($K_{app}$) and absorption capacity with the addition of $5\∼20\;wt\%$ HMDA into AMP increased $214.2\∼276.3\%$ and $29.9\∼91.7\%$ than those of AMP alone. As a result, when $5\;wt\%$ HMDA added into AMP, the increasing rate of the absorption rate and the absorption capacity was found to be the highest. In addition, the absorption capacity increased $6.8\%,\;9.8\%,\;11.6\%$ with addition of MDEA, piperazine or HMDA respectively as compared to AMP alone at $CO_{2}$ partial pressure of 20 kPa. Consequently, HMDA as additive to improve absorption capacity of AMP was superior to other additives.
알카놀아민흡수제에 대한 $CO_2/SO_2/NO_2$의 흡수속도를 살펴보기 위해 현재 널리 사용되는 흡수제인 2-amino-2-methyl-1-propanol(AMP)와 monoethanolamine(MEA)를 비교하기 위하여 평면교반조에서 $CO_2/SO_2/NO_2$의 흡수속도실험을 수행하여 흡수속도와 반응속도상수를 구하였다. 반응속도상수는 실험값으로부터 구할 수 있으며 실험은 다양한 실험조건에서 수행되었다. 각각의 흡수제에 대하여 3, 5, 10 wt.%으로 농도가 증가함에 따라 흡수속도는 AMP와 MEA AMP가 MEA에 비해서 약 14~20% 높은 것으로 나타났다. $CO_2$, $SO_2$ 그리고 $NO_2$는 각각의 영역에서 기-액 접촉계면을 통해 액상으로 전달되는 기체의 확산속도와 액상 내에서 일어나는 반응속도의 상대적 크기에 따른 흡수속도를 예측할 수 있다. 또한 $CO_2$ 흡수공정에 있어서 일정분압 이상의 $SO_2$와 $NO_2$는 $CO_2$ 흡수속도 및 흡수용량에 영향이 있기 때문에 흡수탑으로 유입되기 전 복합가스의 분압조정이 반드시 필요할 것으로 판단된다.
화석연료 사용에 의한 이산화탄소의 증가는 지구온난화의 주요인으로, 세계적으로 배출량을 줄이려는 노력을 기울이고 있다. 알카놀아민 수용액을 이용한 흡수법은 산성가스를 제거하기 위하여 폭 넓게 사용되고 있고, 특히 배가스로부터 나오는 이산화탄소의 제거에 효과적인 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 알카놀아민 수용액을 사용하여 이산화탄소 흡수시에 나타나는 흡수특성을 연구하였다. 기/액 평형 실험 장치를 사용하여 이산화탄소의 평형분압(${P_{CO_2}}^*$)과 이산화탄소 최초 1회 주입 후 평형에 도달하는 시간을 측정하여 $60^{\circ}C$에서 각각 흡수 용량과 흡수 속도를 계산하였다. 실험 결과 MEA 10wt%에서의 흡수용량은 낮은 온도($40^{\circ}C$)에서 우수하였고, 평형부하 0.5부근에서 이산화탄소가 포화되었음을 알 수 있었다. 흡수제에 따른 흡수용량은 AMP>DEA>MEA, 흡수속도는 MEA>AMP>DEA. 순으로 나타났다. 따라서 가장 우수한 성능을 가진 흡수제를 선정하기 위해서는 흡수용량과 흡수속도를 동시에 고려해보아야 한다.
암모니아수를 이용한 이산화탄소 흡수분리공정에서 흡수액의 재생조건(온도, 압력)이 이산화탄소 흡수성능에 미치는 영향을 조사하였다. 실험에 사용된 흡수액은 탄산암모늄($(NH_4)_2CO_3$)을 물에 용해시키어 $CO_2$ 로딩($mol\;CO_2/mol\;NH_3$)이 0.5, 용액 내의 암모니아수 농도가 14, 20, 26 및 32 wt%로 되도록 제조하였고, 이산화탄소의 흡수에 앞서 재생압력(6~18 bar)을 조절하면서 $120{\sim}160^{\circ}C$의 온도범위로 제조된 흡수액을 가열하여 재생하였다. 재생된 흡수액을 기포 반응기에 넣고 12 vol%의 $CO_2$를 함유한 기체를 주입하여 흡수반응을 수행하였다. 실험결과 26 wt%의 암모니아수가 대체적으로 $CO_2$ 흡수량이 높았으며, 특히 재생온도가 $150^{\circ}C$, 재생압력이 14 bar일 때의 $CO_2$ 흡수량은 본 연구의 실험조건에서 $45ml\;CO_2/g$ solution으로 가장 높은 값을 보였다. 적정을 통해 재생된 용액을 분석한 결과 재생압력이 높아질수록 암모니아 손실량은 감소하고, 재생온도가 높아질수록 암모니아 손실량이 증가하였다. 또한 암모니아 농도증가에 따라 암모니아 손실량이 비례적으로 증가하였다. Electrolyte NRTL 모델을 사용하여 Aspen Plus에 적용한 결과 실험 데이터와 거의 일치함을 보였다.
수산화칼륨(KOH) 수용액을 이용한 $CO_2$ 포집에 관한 연구를 수행한 결과 $K_2CO_3$ 생성 및 $KHCO_3$가 생성되는 화학흡수 반응이 순차적으로 일어났고 그 후 $CO_2$ 물리흡수가 일어남으로써 전 반응이 종료되었다. KOH가 한계 반응물인 회분식 흡수에서 $K_2CO_3$의 생성 속도는 $OH^-$ 농도에 관해 1차 반응이며 $KHCO_3$ 생성 속도는 $CO_3^{2-}$ 농도에 0차 반응으로 흡수 속도는 $0.18gCO_2/mi$n으로 계산되었고 이 값은 $K_2CO_3$ 수용액에서의 흡수 속도와 일치한다. 5% KOH 흡수제의 $CO_2$ 포집율의 경우 1구간에서 57%, 2구간에서 12% 이었으며 전체 19%로 측정되었다. KOH 흡수제의 $CO_2$ 포집양은 이론값보다 2~3% 정도 작았는데 그 이유는 $KHCO_3$ 이외 $K_2CO_3{\cdot}KHCO_3{\cdot}1.5H_2O$가 생성되는 부 반응이 동반되기 때문으로 판단된다.
In this study, as a candidate of the carbon dioxide ($CO_2$) absorbents, the mixture solution of polyethylene glycol dimethyl ether (PEGDME) and tetrahydrofuran (THF) were investigated. $CO_2$ absorption rate was measured by using high pressure $CO_2$ screening equipment in the range of 1 - 10wt% THF. Absorption capacity of the mixture solution was also estimated. Based on the results, we found that mixture solution containing THF had higher absorption rate and $CO_2$ loading capacity compared to PEGDME at $25^{\circ}C$.
본 연구에서는 지구 온난화 연소폐가스를 모델로 한 $CO_2$-$N_2$혼합 기체의 화학흡수법에 의한 기체 분리 실험을 행하였다. 반회분식 기포부상 반응 장치를 이용하여 최적흡수액의 조건을 탐색하였고, 충진 흡수탑을 이용하여 흡수 속도를 측정, 실험 결과를 이론적 예측값과 비교.분석하여 흡수현상에 대한 적절한 해석을 하고자 하였다. 본 실험에 사용한 흡수제는 Monoethanolamine(MEA)이었고, 대상 기체는 화력발전소의 연소배가스의 주요성분이 $N_2$79%, $CO_2$15%, $O_2$4%인바, $N_2$: $CO_2$가 몰비 85:15의 비율인 모델가스를 혼합기체로 사용하였다. 실험조건하에서 $CO_2$loading과 $CO_2$제거율을 측정하였고, 흡수속도를 구하기 위하여 Enhancement factor를 도입하고 Film 모델과 Higbie 모델을 적용하였다. 흡수액의 최적농도는 4-5 M인 것으로 나타났으며. Higbie model에 의한 흡수속도 예측은 실측치와 잘 일치하여 연소폐가스 중의 고농도 $CO_2$가스의 흡수에 적용이 가능한 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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