Journal of the Korean Society of Radiology (한국방사선학회논문지)

The Korean Society of Radiology (한국방사선학회)
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Evaluating Activation for 50 MeV Cyclotron Irradiation Service using Monte Carlo Method and Inventory Code

50 MeV 사이클로트론 조사 서비스로 인한 방사화 평가

  • Kim, Sangrok (Radiation Safety Section, Korea Institute of Radiological and Medical Sciences) ;
  • Kim, Gi-sub (Radiation Safety Section, Korea Institute of Radiological and Medical Sciences) ;
  • Heo, Jaeseung (Radiation Safety Section, Korea Institute of Radiological and Medical Sciences) ;
  • Ahn, Yunjin (Radiation Safety Section, Korea Institute of Radiological and Medical Sciences)
  • 김상록 (한국원자력의학원 방사선안전관리팀) ;
  • 김기섭 (한국원자력의학원 방사선안전관리팀) ;
  • 허재승 (한국원자력의학원 방사선안전관리팀) ;
  • 안윤진 (한국원자력의학원 방사선안전관리팀)
  • Received : 2021.06.29
  • Accepted : 2021.08.31
  • Published : 2021.08.31
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Abstract

Korea Institute of Radiological and Medical Sciences has provided various beam irradiation services to researchers using a 50 MeV cyclotron beam line. In particular, since the neutron beam service uses the nuclear reaction between protons and beryllium, the possibility of activation of the irradiated sample increases by using a high current. In this study, MCNP 6.2 and FISPACT-II 4.0 were used to evaluate the possible activation during the 35 MeV 20 ㎂ neutron beam service, which is preferred by the researchers. As a result of the calculation, if the iron, copper, and tungsten samples were irradiated for more than 1 hour, long-lived radioisotopes were produced and their radioactivity exceeded the standard level for self-disposal. Under the conditions of 2 hours of daily irradiation, no activation occurred in the building materials, and the internal exposure of workers due to air activation inside the irradiation room was very insignificant. And when this air was discharged to environment, the radioactivity including this air was also satisfied the emission standard.

한국원자력의학원에서는 50 MeV 사이클로트론의 빔 라인을 이용하여 연구자들에게 다양한 빔 조사 서비스를 수행하고 있다. 특히 중성자 빔 서비스는 양성자와 베릴륨의 핵반응을 이용하기 때문에 높은 전류를 사용하므로 조사 시료의 방사화 가능성이 높아진다. 본 연구에서는 연구자들이 선호하는 35 MeV 20 ㎂ 중성자 빔 서비스에 의해 발생 가능한 방사화에 대해 MCNP 6.2와 FISPACT-II 4.0을 이용해 평가했다. 평가결과 철, 구리, 텅스텐 시료는 1시간 이상 조사하는 경우 장반감기 핵종이 생성되는 방사화가 발생하여 자체처분농도를 초과했다. 매일 2시간 사용 조건에서 건축물에 대한 방사화는 발생하지 않았고 조사실 내부 공기의 방사화로 인한 종사자의 내부피폭은 매우 미비했고, 이 공기를 배기하는 경우 배출기준도 만족했다.

Keywords

Ⅰ. INTRODUCTION

고 에너지 가속기는 의료, 산업, 연구 등 다양한 분야에서 사용되고 있다. 선형가속기는 병원에서 암을 치료하는 대표적인 기기로 사용되고, 비파괴검사 현장에서는 대형기기에 대한 방사선원으로 사용된다. 특히 전자 대신 양성자를 가속하는 고에너지 양성자 가속기는 가속된 양성자가 갖는 성질로 인해 최근 그 사용의 폭이 넓어지고 있다. PTCOG(Particle Therapy Co-Operative Group)에 의하면 2021년 7월 기준 전 세계적으로 110개의 입자가속기가 환자 치료에 사용 중이며, 38개가 설치중이다[1].

국내 의료 분야의 경우 2007년 국립암센터에서 양성자 가속기를 이용한 암 치료를 시작하여 2021 년 기준 2대의 양성자가속기가 운영 중이며, 연세의료원과 서울대병원에서 각각 2022년과 2025년 운전을 목적으로 설치중이다[1, 2]. 입자가속기를 이용한 암의 치료는 X-ray를 이용하던 기존 선형가속기에 비해 정상조직에 대한 피폭량을 획기적으로 감소시켜준다[2, 3].

고 에너지로 가속된 입자는 물질과 반응하여 2차 방사선을 생성하며, 이때 생성되는 대표적인 방사선이 중성자와 X-ray이다. 고 에너지 가속기의 차폐 설계를 위해 2차 방사선으로 생성되는 중성자와 X-ray에 대한 선량 및 에너지에 대한 연구는 전산모사를 이용한 계산[4-8]이나 실측[9]으로 진행되어왔다. 특히 고 에너지 가속기에 의해 생성된 2차 방사선 중 중성자는 주변 물질과 핵반응을 일으키며, 핵반응의 결과로 생성된 물질이 방사성동위원소일 경우 이 현상을 방사화(Activation)라고 부른다. 이 현상은 고 에너지 양성자 가속기[10, 11] 뿐 아니라 전자를 가속하는 선형가속기[12]에서도 일어나는 것으로 알려져 있다.

타겟으로 사용된 물질 또는 시설물을 구성하는 물질이 고 에너지 가속기에서 발생한 중성자에 의해 방사화되어 법에서 정한 기준보다 큰 방사능을 갖게 된다면, 이 물질은 방사성 폐기물로 관리되어야 한다. 동시에 조사실의 실내 공기가 방사화 된다면 이 공기는 조사실을 출입하는 작업자에 대한 내부 피폭원으로 작용하여 피폭에 기여하며, 이 공기가 사업소 외부로 배출되는 경우 공기 중 방사능농도가 배출관리기준을 만족하는지 확인해야 한다.

본 연구에서는 국내 연구자들에게 빔 조사 서비스를 제공하는 한국원자력의학원 50 MeV 사이클로트론 조사실의 중성자 생성 특성을 계산하고, 이로 인한 타겟, 시설물 및 조사실 공기의 방사화를 평가하여 조사 계획 시점에서 타겟, 시설물 및 조사실 공기의 방사화 여부를 판단할 수 있는 기초자료를 만들고, 차후 조사서비스로 인해 생성된 방사화 폐기물의 처분을 위한 실측작업의 기초자료를 만들고자 한다.

Ⅱ. MATERIAL AND METHODS

1. 입자 수송 해석

MCNP(Monte Carlo N-Particle) 수송 코드는 미국 로스앨러모스 국립연구소에서 개발한 범용 방사선수송 코드로[14], 입자 수송 해석을 위해 가장 흔히 사용되고 있다. 본 연구에서는 고 에너지 가속기에 의해 만들어진 양성자가 타겟 또는 시설물과 충돌하여 발생하는 중성자의 플럭스(Flux) 및 에너지 분포를 계산하기 위해 MCNP 6.2를 사용했다.

한국원자력의학원에서 운영하는 50 MeV 사이클로트론은 한 개의 빔 라인을 조사실로 연장하여 연구자에게 양성자선, 중성자선, 알파선을 제공한다. 특히 중성자선을 제공하는 경우에는 양성자와 베릴륨의 핵반응을 이용하여 생성된 중성자를 제공하며, 중성자와 베릴륨의 핵반응 단면적이 매우 작기 때문에 다른 빔을 제공하는 경우보다 훨씬 높은 빔 전류를 이용하여 중성자를 생성한다. 즉, 중성자선를 제공할 경우 가장 많은 중성자가 발생한다. 따라서 이 연구에서는 중성자선의 제공 상황을 가정하여 모든 계산을 수행했다. 중성자선을 제공하는 경우 사용자가 선호하는 빔의 특성은 Table 1와 같다. 베릴륨 타겟과 시료와의 거리는 시료의 크기에 따라 달라지므로, 대형 시료 조사를 가정하여 보수적인 평가를 위해 양성자의 진행방향으로 베릴륨 타겟을 20 cm 지난 지점의 중성자 플럭스와 에너지 분포를 계산에 사용했다.

Table 1. Characteristics of proton beam produced by 50 MeV cyclotron using in this study

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조사실을 구성하는 물질 및 공기의 방사화를 효율적으로 평가하기 위해 조사실 내부를 격자 모양으로 구분하였다. 격자의 크기가 작을수록 더 정확한 평가가 가능한 동시에 계산을 위한 시간은 증가한다. 조사실은 Fig. 1과 같이 조사실 하부 및 갠트리 뒷면에 기기의 가동 및 정비를 위한 공간이 있는 구조이다. 이 연구에서는 에너지 분포를 구하기 위한 격자의 한 변의 길이가 2-3m 정도인 육면체로 만들기 위해 조사실 내부를 조사실 하부, 조사실, 조사실 상부로 구분하였고, Fig. 2과 같이 이를 각각 6개, 12개, 9개로 분할했다.

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Fig. 1. View of the irradiation room (a) and cross-section (b)

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Fig. 2. Divided space of irradiation room. (a) is the space under the room for maintaining the gantry structure, (b) is the irradiation room, and (c) is the upper space of the room. The numbers beginning the character ‘f’ are tally numbers for MCNP calculations. The unit is mm.

벽면에 입사된 중성자가 되튀어나는 경우 입사된 두께만큼 튀어나와야 하므로, 벽면에 의한 차폐 효과도 증가한다. 입사방향 180°로 되튀어 나오는 경우 두께의 2배가 차폐체내 이동거리이며, 45°로 입사 및 되튀어 나오는 경우 두께의 2.88배가 이동 거리이다. 따라서 특정 깊이 이상 입사된 중성자는 조사실 내의 플럭스 및 에너지 분포에 영향을 미칠 가능성이 매우 적으므로 빠른 계산을 위해 벽면의 두께는 1m로 설정했다. 또한 Fig. 2-(b)의 f144 구역의 사선으로 된 구조물은 빠른 계산을 위해 직각으로 표현했다.

베릴륨 타겟은 바닥으로부터 2.7m 지점에 위치하고, 양성자의 조사방향은 위에서 아래 방향이다.

2. 방사화 해석

FISPACT-II 4.0은 영국 UKAEA(UK Atomic Energy Authority)에서 개발한 방사화 해석 코드이며[15], MCNP 계산결과로 구한 중성자 플럭스와 에너지 분포를 입력하여 물질의 방사화 및 냉각 시간에 따른 잔류물질의 변화 평가에 사용했다. 조사대상의 방사화 평가에서는 철, 구리, 알루미늄, 텅스텐을 대표시료로 선정하여 평가했고 조사 시간은 조사 서비스 운용 경험에 의해 일상적인 조사상황을 가정한 15초, 1분, 5분과, 최악조건을 가정한 1h, 8h으로 설정했고, 냉각시간은 10분, 1시간, 1일, 7 일, 30일, 60일, 90일, 120일, 180일, 1년, 3년, 6년, 10년으로 설정했다.

자체처분 허용농도는 방사성핵종 i의 자체처분허용농도(CL,i)와 방사성핵종 i의 방사능농도(Ci)의 비율이 1보다 작은 경우 만족하며, 다수의 방사성핵종이 혼합되어 있는 경우에는 다음 식[16]을 이용하여 모든 핵종의 분율의 합이 1보다 작아야 한다.

\(\sum_{i} \frac{C_{i}}{C_{L, i}}<1\)       (1)

입자 수송 해석과 방사화 해석에 사용된 물질은 McConn, R. J et. al.[13]의 연구결과를 사용했으며, 그중 혼합물의 성분은 Table 2와 같다.

Table 2. Chemical composition of materials

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Ⅲ. RESULT

1. 타겟 주변의 중성자 플럭스 및 에너지 분포

35 MeV, 20 μA의 양성자를 10.5 mm 두께의 베릴륨 타겟에 조사하는 상황을 MCNP 6.2를 이용하여 계산한 결과 타겟 20 cm 앞에서의 중성자 플럭스는 9.35×108 cm-2·s-1, 에너지 분포 Fig. 3과 같았다. Fig. 3과 같이 에너지 분포에서는 두 개의 피크가 관찰되었고, 첫 번째 피크의 에너지 범위는 5-7 MeV, 두 번째 피크의 에너지 범위는 21-22 MeV 였다. 두 피크는 10 MeV를 기준으로 구분되었다.

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Fig. 3. Neutron energy spectrum produced by the interaction of 35 MeV protons and a 10.5 mm thick beryllium target.

2. 조사실 내부의 중성자 플럭스 및 에너지 분포

격자 형태로 구분된 조사실 내부의 중성자 플럭스는 Fig. 4와 같이 타겟 앞면인 f164가 가장 높았으며, 타겟 뒷부분인 f344가 뒤를 이었다. 중성자 플럭스가 가장 높은 f164의 중성자 스펙트럼은 Fig. 5와 같다.

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Fig. 4. Neutron flux in divided space inside the irradiation room.

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Fig. 5. Neutron energy spectrum in tally No. f164 in the irradiation room.

3. 조사 시료의 방사화 평가

3.1. 철 시료의 일상적인 조사실험 평가

조사 시료가 철(밀도 7.87 g·cm-3, 질량 1g)인 경우 MCNP 6.2 tally 4를 이용하여 구한 중성자 플럭스 및 에너지 분포에 의해 15초 조사 직후 생성된 모든 방사화 생성물의 총 방사능은 1.0614×103 Bq 이며, 이 때 생성된 모든 핵종은 Table 3과 같다. 3H 을 비롯한 16개의 방사성 핵종이 생성되었고 52V, 55Cr, 56Mn, 57Mn, 58Mn, 53Fe, 53mFe가 자체처분농도 [16]를 초과했다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 7.30×103이었고 7일이 경과하면 Table 4와 같이 7.31×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 방사화 생성물 중 방사능이 높은 54Mn, 56Mn를 대표 핵종으로 선별하여 비방사능을 추적한 결과는 Fig. 6-(a)과 같다. 조사시간이 1분인 경우 장반감기 핵종 54Mn(반감기 2.697×107 s)의 조사 직후 방사능은 자체처분농도 기준인 1×10-1 Bq·g-1을 넘으며, 모든 핵종에 대한 분율의 합은 2.40×104이며, 3 년 후 2.44×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 조사시간이 5분인 경우 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 7.30×104이며, 6년 후 1.02×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 이때 분율의 99%는 54Mn에 의한 것이었다.

Table 3. Inventory calculation results for a steel immediately after irradiation for 15 s and the evaluation of permission for self-disposal. Nuclide not specified in the regulations are indicated in parentheses, and 0.1 Bq·g-1 is applied

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Table 4. Inventory calculation results for a steel 1 day and 7 days later after irradiation for 15 s, and the evaluation of permission for self-disposal.

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Fig. 6. Inventory calculation results to trace the specific activities of nuclides produced by irradiating a steel for some minutes (a), 1 hour (b), and 8 hours (c); a copper for some minutes (d), 1 hour (e), and 8 hours (f); a aluminum for 15 seconds (g), 1 minutes (h), 5 minutes (i), 1 hour (j), and 8 hours (k); a tungsten for some minutes (l), 1 hour (m), and 8 hours (n).

3.2. 철 시료의 최악조건 평가

Fig. 6-(b)과 같이 54Mn(반감기 2.697×107 s)의 조사 직후 방사능이 자체처분농도 기준인 1×10-1 Bq·g-1을 넘었다. 55Fe(반감기 8.631×107 s)도 조사 직후 비방사능이 4.03×101 Bq·g-1으로 계산되었으나, 자체처분농도 1×103 Bq·g-1보다 낮았다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 1.55×105이며 10 년 후 2.79×10-2로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다.

Fig. 6-(c)과 같이 조사시간을 8시간까지 늘린 경우 54Mn는 물론 51Cr(반감기 2.394×106 s), 52Mn(반감기 4.834×105 s)의 방사능도 자체처분농도인 1×102 Bq·g-1, 1×100 B·g-1를 초과했다. 그러나 51Cr과 56Mn 은 각각 1개월 및 2개월 후 자체처분농도 이하로 감쇠되었다. 조사 직후 55Fe(반감기 8.631×107 s) 의농도도 크게 계산되었으나 자체처분농도가 1×103 Bq·g-1에 불과했다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 1.78×105이며 10년 후 2.90×10-2로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다.

3.3. 구리 시료의 일상적인 조사실험 평가

조사 시료가 구리(밀도 8.96 g·cm-3, 질량 1g) 인경우 15초 조사 직후 생성된 모든 방사화 생성물 의총 방사능은 1.87332×104 Bq이었으며, 방사능이 1 Bq·g-1 이상인 핵종은 62Cu, 62Co, 60mCo, 66Cu, 64Cu, 62mCo, 63Co, 61Co, 65Ni, 58mCo로 총 10종이였다. 그러나 각 핵종의 반감기가 짧아 7일 경과 후 모든 핵종의 방사능이 1 Bq·g-1 이하가 되었다.

대표 핵종은 62Cu(반감기 5.850×102 s)와 64Cu(반감기 6.572×104 s)이며, 이 두 선원의 조사 후 경과 시간에 따른 방사능의 변화는 Fig. 6-(d)와 같다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 1.78×105이며 7일 후 3.07×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다.

조사시간이 1분인 경우 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 6.88×105이었으며, 30일 후 2.55×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 이때 59Fe, 58Co, 60Co에 의한 분율이 각각 41%, 40%, 18%였다.

조사시간이 5분인 경우 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 2.95×106이며, 1년 후 9.87×10-1로감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 이때 58Co, 60Co에 의한 분율이 각각 15%, 80%였다.

3.4. 구리 시료의 최악조건 평가

Fig. 6-(e)과 같이 조사시간이 1시간인 경우 59Fe (반감기 3.844×106 s, 자체처분농도 1×100 Bq·g-1), 58Co(반감기 6.122×106 s, 자체처분농도 1×100 Bq·g-1), 60Co(반감기 1.663×108 s, 자체처분농도 1×10-1 Bq·g-1)이 자체처분농도 기준을 초과했으며, 시간이 경과해도 방사능이 자체처분농도 기준 이하로 감쇠되지 않았다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 9.66×106으며 10년 후에도 3.00×100 으로 유지되어 자체처분 허용농도를 만족하지 못했다. 이때 분율의 99.9%는 60Co에 의한 것이었다.

조사시간을 8시간까지 늘린 경우 Fig. 6-(f)과 같이 자체처분농도를 초과하는 추가핵종은 없었으며, 위에서 언급했던 핵종들의 방사능이 전체적으로 증가했다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 9.64×106으며 10년 후에도 2.27×101으로 유지되어 자체처분 허용농도를 만족하지 못했다.

3.5. 알루미늄 시료의 일상적인 조사실험 평가

조사 시료가 알루미늄(밀도 2.7 g·cm-3, 질량 1g) 인 경우 앞 계산과 동일한 조건에서 15초 조사 직후 생성된 모든 방사화 생성물의 총 방사능은 8.0665×104 Bq이었으며, 방사능이 1 Bq·g-1 이상인 핵종은 26mAl, 27Mg, 20F, 25Na, 23Ne, 28Al, 25Al, 24Na 로 총 8종이였다. 그러나 각 핵종의 반감기가 짧아 7일 경과 후 모든 핵종의 방사능이 1 Bq·g-1 이하가 되었다. 대표 핵종은 26mAl(반감기 6.345×100 s), 27Mg(반감기 5.675×102 s), 24Na(반감기 5.385×104 s) 이며, 조사 후 경과시간에 따른 방사능의 변화는 Fig. 6-(g)와 같다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 8.07×105이고, 7일 후 9.28×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 조사시간이 1분인 경우 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 1.48×106이었으며, 7일 후 1.75×10-3로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 조사시간이 5분인 경우 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 3.18×106이며, 30일 후 8.61×10-3로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 조사시간이 1분 및 5분인 경우 대표핵종 26mAl, 27Mg, 24Na의 방사능 변화는 Fig. 6-(h) 및 Fig. 6-(i)와 같다. 조사시간이 5분 이하인 경우 조사 1일 이후에는 24Na만 자체처분 허용농도를 초과했다.

3.6. 알루미늄 시료의 최악조건 평가

Fig. 6-(j)과 같이 조사시간이 1시간인 경우 28Al (반감기 1.345×102 s, 규정에서 자체처분농도 미지정 핵종으로 1×10-1 Bq·g-1 적용)이 조사 직후 자체처분농도를 초과하는 것으로 계산되었으나, 하루 뒤에는 자체처분농도 이하로 감소하였다. 24Na(반감기 5.385×104 s, 자체처분농도 1×100 Bq·g-1)도 30 일 뒤에는 자체처분농도 이하로 감소하였다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 8.09×106으며 30일 후 1.03×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다.

조사시간을 8시간까지 늘린 경우 Fig. 6-(k)과 같이 자체처분농도를 초과하는 추가핵종은 없었으며, 위에서 언급했던 핵종들의 방사능이 전체적으로 증가했다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 8.27×106으며 30일 후 8.26×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다.

3.7. 텅스텐 시료의 일상적인 조사실험 평가

조사 시료가 텅스텐(밀도 19.725 g·cm-3, 질량 1g) 인 경우 15초 조사 직후 생성된 모든 방사화 생성물의 총 방사능은 1.74382×105 Bq이었으며, 방사능이 1 Bq·g-1 이상인 핵종은 183mW, 185mW, 182mTa, 179W, 179mW, 179mHf, 186Ta, 185Ta, 182nTa, 183Hf, 187W, 184Ta 등 총 12종이였다. 그러나 각 핵종의 반감기가 짧아 7일 경과 후 모든 핵종의 방사능은 1 Bq·g-1 이하가 되었다. 조사시간이 15초인 경우 대표 핵종은 179W(반감기 2.223×103 s), 183Ta(반감기 4.398×105 s)이지만 조사시간이 1분 또는 5분으로 증가한 이후에는 반감기가 긴 179Ta(반감기 5.080×107 s), 182Ta(반감기 9.910×106 s), 181W(반감기 1.045×107 s)가 대표핵종이 되었다. 조사 후 경과 시간에 따른 방사능의 변화는 Fig. 6-(l)과 같다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 1.74×106이고, 30일 후 2.73×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 조사시간이 1분인 경우 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 2.52×106이었으며, 60일 후 5.90×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 조사시간이 5분인 경우 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 3.31×106이며, 3년 후 2.52×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다. 이때 분율의 97%는 179Ta에 의한 것이었다.

3.8 텅스텐 시료의 최악조건 평가

Fig. 6-(m)과 같이 조사시간이 1시간인 경우 조사 시간이 짧은 상황에서는 문제되지 않았던 장반감기 핵종 181W(반감기 1.045×107 s, 자체처분농도 1×101 Bq·g-1)과 182Ta(반감기 9.910×106 s, 자체처분농도 1×10-1 Bq·g-1)이 자체처분농도를 초과했으며, 시간이 경과해도 방사능이 자체처분농도 기준 이하로 감쇠되지 않았다. 182Ta는 182mTa을 경유하여 생성되는 특성 때문에 경과시간 1일 이후부터 관찰되었다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 3.75×106으며 6년 후 8.17×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다.

조사시간을 8시간까지 늘린 경우 Fig. 6-(n)과 같이 자체처분농도를 초과하는 추가핵종은 없었으며, 위에서 언급했던 핵종들의 방사능이 전체적으로 증가했다. 조사 직후 모든 핵종에 대한 분율의 합은 3.86×106으며 10년 후 9.55×10-1로 감소하여 자체처분 허용농도를 만족했다.

4. 조사실에 대한 방사화 평가

4.1. 시설 구성성분에 대한 방사화 평가

조사실 하부, 조사실, 조사실 상부를 각각 6개, 12개, 9개의 육면체로 분할하여 가장 높은 중성자 플럭스가 계산된 f164의 중성자 플럭스와 에너지 분포를 이용하여 건축 구조물의 대표적인 재질인 콘크리트와 철에 대한 방사화를 평가했다. 조사 시간은 2시간으로 가정했으며, 조사 직후, 1분 후, 10 분 후, 1시간 후, 4시간 후, 24시간 후 방사화 생성물의 비방사능을 계산했다.

조사 대상이 콘크리트인 경우에는 조사 전 콘크리트에 포함된 40K 3.143×10-01 Bq, 48Ca 5.001×10-10 Bq이 포함되어 있었으며 조사 직후부터 24시간 후까지 40K과 48Ca의 방사능의 변화가 없었고 새로 생성된 방사성핵종도 없었다.

불순물로 인한 방사화를 고려하고자 조사 대상이 철인 경우는 순수 철이 아닌 구조용 형강(표준번호 KS D 3861, 표준명 건축 구조용 압연 강재)을선정했고, 이 형강은 철 외에 C 0.24%, P 0.05%, S 0.05%가 포함된 것으로 입력했으나 방사화가 발생하지 않았다.

4.2. 조사실 공기의 방사화

가장 높은 중성자 플럭스가 계산된 f164의 중성자 플럭스와 에너지 분포를 이용하여 공기에 대한 방사화를 평가했다. 조사시간은 2시간으로 가정했으며, 조사 직후, 1분 후, 10분 후, 1시간 후, 4시간 후, 24 시간 후 방사화 생성물의 비방사능을 계산했다. 계산 결과 조사 직후 14C 1.182×10-07 Bq·g-1만 생성되었고, 14C에 의한 내부피폭이 6.853×10-16 Sv로 계산되었다. 이 값은 1분, 10분, 1시간, 4시간, 24시간이 경과해도 결과는 유사했다. 또한 조사 직후 조사실 내부 공기 중 14C 농도는 1.42×10-4 Bq·m-3였다.

Ⅳ. DISCUSSION

고 에너지 가속기의 설치 및 운영이 증가함에 따라 다양한 논문에서 조사실에서 발생하는 방사선의 종류 및 에너지 분포를 계산하거나 실측하여 조사실 내부에서 중성자가 발생함을 확인했고, 이렇게 발생한 중성자는 조사대상 및 조사실을 구성하는 물질을 방사화시킨다.

이에 본 연구에서는 원자력의학원에서 운영하는 사이클로트론 빔 조사 서비스 과정에서 발생 가능한 방사화를 예측하고자, 빔 조사에서 발생하는 중성자 특성을 계산하고, 조사 대상, 조사실 구성물질 및 조사실 공기에 대한 방사화 특성을 평가하였다.

계산결과 Fig. 3과 같이 35 MeV 양성자에 의해 발생하는 빔 조사방향 정면의 중성자 에너지 분포에서 두 개의 피크가 관찰되었고, 이는 기존 연구 결과[7, 9]와 유사했다. Zheng et. al.[7]은 전산모사를 이용하여 계산했기 때문에 본 연구와 동일하게 두 개의 피크를 계산했고, Howel et. al.[9]은 실측 실험이었기 때문에 산란에 의한 열중성자 피크가 추가되어 3 개의 피크를 측정했다.

방사화 가능성이 높은 철, 구리, 알루미늄, 텅스텐을 대표 조사대상으로 선정하여 조사시간에 따른 방사화폐기물 발생가능성을 평가한 결과, 일반적인 조사상황인 조사시간 15초, 1분, 5분인 경우 조사 직후 방사화에 의해 시료의 방사능이 자체처분농도 이상인 경우는 있지만, 1개월 동안 보관하는 경우 모든 시료가 자체처분농도 이하로 낮아졌다. 그러나 최악상황을 가정하여 조사시간을 1시간 및 8시간으로 계산한 경우 알루미늄을 제외한 철, 구리, 텅스텐에서는 1개월이 지나도 자체처분농도를 초과하는 방사화가 발생하였다.

Table 5에서 정리한 것과 같이 철, 구리, 텅스텐이 포함된 시료는 1시간 이상 조사하는 경우 장반감기 핵종이 생성되는 방사화가 발생함을 확인했다. 따라서 중성자 빔 조사 서비스 시 조사 조건에 따라 조사 후 시료의 처분 방법을 사전에 예측할 수 있게 되었다.

Table 5. Characteristics of radioactive waste generation according to irradiation conditions

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35 MeV 20 μA에서 매일 2시간 가동조건으로 계산한 본 연구에서는 콘크리트 건축물과 구조용 철근에서 방사화가 발생하지 않는 다고 평가했고, Lee et. al.[12] 역시 9 MeV 0.1 mA에서 2, 000시간 연속 가동한 경우 콘크리트 건축물의 방사화가 발생하지 않는다고 밝혔다. 반면 18 MeV 80 μA에서 매일 4시간 가동조건으로 계산한 Martinez-Serrano et. al.[17]와 12 MeV 60 μA에서 매일 7시간 가동조건으로 계산한 Matsumura et. al.[18]은 콘크리트 건축물의 방사화가 발생한다고 평가했다. 지금까지 계산 결과와 위 사례를 비교해보면 방사화 여부는 장반감기핵종이 기준 이상으로 생성되는 순간 문제가 되기 때문에 핵반응의 문턱값을 넘는 조사 상황이라면 전류 값과 가동시간이 방사화 여부를 결정짓는 중요한 요소가 된다고 판단된다.

McGinley P. H. et. al.[19]은 25 MeV와 45 MeV를 이용한 의료용 가속기 시설의 내부 공기 방사화로 13N과 15O가 발생함을 측정하였고, C. Birattari et. al.[20]은 20 MeV 100 μA 중양자 가속기 시설의 경우 13N, 15O, 16N, 37S, 40Cl, 41Ar의 발생 가능성을 주장했다. 그리고 D. G. Jang et. al.[21]은 FLUKA 전산모사를 이용해 16.5 MeV 60 μA 사이클로트론에 의해 11C, 14C, 41Ar이 발생한다고 평가했다.

반면 이번 연구에서 조사실 내부 공기는 14C만 발생하였다. 이전 연구[19-21]에서 측정 및 계산에 사용된 정확한 중성자 에너지 스펙트럼과 플럭스를 제공하고 있지 않아 정확한 비교는 불가능하지만, Fig. 5에서 보는 것과 같이 f164 구역의 에너지별 플럭스가 수 cm-1·s-1이고 전에너지 플럭스도 172 cm-1·s-1에 불과하므로 방사화단면적이 가장 큰 14N(n, p)14C 반응만 계산된 것으로 추정된다.

생성된 14C로 인한 내부피폭이 6.853×10-16 Sv이며, 이 값은 시간 경과와 무관하게 유사했다. 이는 14C의 반감기가 5, 730년으로 매우 길기 때문이다. 연간 250회 조사 서비스를 제공한 경우에도 작업자의 내부피폭은 1.713×10-13 Sv에 불과했다. 이는 조사 직후 조사실 내부의 공간선량이 수 십 μSv·h-1에이르는 것을 감안하면 매우 작은 양이다.

조사 직후 조사실 내부 공기의 14C 농도는 1.42×10-4 Bq·m-3이며, 이 공기가 그대로 배출되는 경우에도 14C의 배기중의 배출관리기준 1×102 Bq·m-3을 만족한다.

Ⅴ. CONCLUSION

본 연구에서는 MCNP 6.2와 FISPACT-II 4.0을 이용하여 원자력의학원에서 운영하는 사이클로트론 빔 조사 서비스 과정에서 발생하는 방사화를 계산하여 조사 대상이 방사화되는 조사 조건을 확인했고, 빔 조사 서비스로 인해 조사실을 구성하는 건축물은 방사화되지 않음을 증명했다. 동시에 조사실 내부 공기의 방사화로 인한 내부피폭량을 평가하고, 이 공기의 배기가 배출기준을 만족함을 확인했다.

가속기에 의한 방사화 현상은 암 치료용 선형가속기의 보급과 함께 연구되었다[22]. 반면 사이클로트론으로 대표되는 고 에너지 양성자 가속기는 FDG 사용의 폭발적인 증가와 함께 10여 년 전에 다수가 도입되어 2021년 7월 기준 대부분 사용 중이며 아직 기기 폐기의 사례가 없어 방사화에 대한 연구가 충분하지 않다. 일부 연구[10-12]에서는 18 MeV 이하의 선형가속기, FDG 생산용 타겟, 사이클로트론 표적집합체에 대한 방사화를 평가한 사례가 있지만, FDG 생산용 사이클로트론에서 사용하는 에너지를 초과하는 고 에너지 가속기의 방사화를 평가한 것은 본 연구 외에 찾을 수 없었다. 특히 본 연구는 최대 에너지를 사용한 보수적인 평가가 아니라 빔 조사 서비스에서 선호되는 실질적인 가동조건에서 방사화를 평가했기 때문에 현실적인 상황과 더욱 유사한 결과를 도출했다. 따라서 본연구 결과는 조사 서비스 의뢰 시점에서 타겟의 방사화 여부 및 방사화 폐기물 발생여부를 사전에 판단하여 조사 후 표적의 처분절차를 결정할 수 있으며, 현재 보관중인 방사화폐기물의 처분을 위한 방사능 실측 조건 설정에 즉시 적용될 것이다.

다만 차후에는 조사실 내부를 개념적으로 구획한 격자를 더 작게 설정하여 조사실 내부의 건축구조물과 공기에 대한 방사화 평가를 더 세분하여 평가할 필요가 있으며, 선호되는 에너지 뿐 아니라 운영 가능한 최대 에너지를 이용한 평가 역시 필요하다고 판단된다.

Acknowledgement

이 연구는 과학기술정보통신부 한국원자력의학원 연구운영비지원사업의 지원을 받아 수행하였음. (No.50422-2021)

References

  1. https://ptcog.ch/
  2. S. G. Choi, "Literature review of clinical usefulenss of heavy ion particle as an nuw advanced cancer therapy", Journal of Radiological Science and Technology, Vol. 42, No. 6, pp. 413-422, 2019. https://doi.org/10.17946/JRST.2019.42.6.413
  3. G. S. Song, J. R. Bae, J. K. Kim, "A comparison for treatment planning of tomotherapy and proton therapy in prostate cancer", Journal of radiological science and technology, Vol. 31, No. 1, pp. 31-38, 2013.
  4. A. Stefano, B. Claudio, C. Marcello, S. Marco, T. Giampiero, "Secondary neutron and photon dose in proton therapy", Radiotherapy and Oncology, Vol. 48, pp. 293-305, 1998. https://doi.org/10.1016/S0167-8140(98)00049-8
  5. B. H. Kim, J. S. Kim, J. L. Kim, Y. S. Kim, T. G. Yang, M. Y. Lee, "Determination of the neutron fluence spectra in the neutron therapy room of KIRAMS", Radiation Protection Dosimetry, Vol. 126, No. 1-4, pp. 384-389, 2007. https://doi.org/10.1093/rpd/ncm079
  6. Y. Zheng, J. Fontenot, P. Taddei, D. Mirkovic, W. Newhauser, "Monte Carlo simulation of neutron spectral fluence, radiation weighting factor and ambient dose equivalent for a passively scattered proton therapy unit", Physics in Medicine and Biology, Vol. 53, pp. 187-201, 2008. https://doi.org/10.1088/0031-9155/53/1/013
  7. Y. Zheng, W. Newhauser, E. Klein, D. Low, "Monte Carlo simulation of the neutron spectral fluence and dose equivalent for use in shielding a proton therapy vault", Physics in Medicine & Biology, Vol. 54, No. 22, pp. 6943-6957, 2009. https://doi.org/10.1088/0031-9155/54/22/013
  8. S. I. Bae, J. H. Kim, "Study on effective shielding of secondary radiation generated by high energy proton accelerator", Journal of Radiological Science and Technology, Vol. 43, No. 5, pp. 383-388, 2020. https://doi.org/10.17946/JRST.2020.43.5.383
  9. R. M. Howell, E. A. Burgett, "Secondary neutron spectrum for 250-MeV passively scattered proton therapy: Measurement with an extended-range Bonner sphere system", Medical Physics, Vol. 41, No. 9, pp. 0921041-0921048, 2014. https://doi.org/10.1118/1.4892929
  10. B. S. Kang, "An activation analysis of target("used H218O") for 18FDG synthesis", Journal of the Korean Society of Radiology, Vol. 7, No. 3, pp. 213-210, 2013. https://doi.org/10.7742/jksr.2013.7.3.213
  11. S. Y. Hwang, Y. J. Kim, S. W. Lee, "Evaluation of residual radioactivity and dose rate of a target assembly in and IBA cyclotron", Journal of Radiological Science and Technology, Vol. 39, No. 4, pp.643-649, 2016. https://doi.org/10.17946/JRST.2016.39.4.22
  12. C. H. Lee, J. O. Kim, Y. J. Lee, C. H. Jeon, J. E. Lee, B. I. Min, "A study on activation characteristics generated by 9 MeV electron linear accelerator for container security inspection", Journal of the Korean Society of Radiology, Vol. 14, No. 5, pp. 563-575, 2020. https://doi.org/10.7742/JKSR.2020.14.5.563
  13. McConn, R. J., Gesh, C. J., Pagh, R. T., Rucker, R. A. Williams III, R., Compendium of material composition data for radiation transport modeling (No. PNNL-15870 Rev. 1), Pacific Northwest National Lab.(PNNL), Richland, WA (United States), 2011.
  14. NANL, MCNP6TM User's manual code version 6.1.1beta, Los Alamos National Laboratory, LA-CP-14-00745, Rev. 0, 2014.
  15. UKAEA, FISPACT-II User manual, UK Atomic Energy Authority, UKAEA-R(18)001, 2018.
  16. NSSC, Regulations on radioactive waste classification and self-disposal standards, Nuclear Safety and Security Commission, 2020.
  17. J. J. Martinez-Serrano, A. D. D. L. Rios, "Prediction of neutron induced radioactivity in the concrete walls of a PET cyclotron vault room with MCNPX", Medical physics, Vol. 37, No. 11, pp. 6015-6021, 2010. https://doi.org/10.1118/1.3505919
  18. H. Matsumura, A. Toyoda, K. Masumoto, G. Yoshida, T. Yagishita, T. Nakabayashi, H. Sasaki, K. Matsumura, Y. Yamaya, Y. Miyazaki, "In-situ determination of residual specific activity in activated concrete walls of a PET-cyclotron room", In Journal of Physics: Conference Series, Vol. 1046, No. 1, p. 012016, 2018. https://doi.org/10.1088/1742-6596/1046/1/012016
  19. McGinley, P. H., White Jr, T. A., "Air activation produced by high-energy medical accelerators", Medical physics, Vol. 10, No. 6, p. 796-800, 1983 https://doi.org/10.1118/1.595358
  20. Birattari, C., Bonardi, M., Ferrari, A., Silari, M., "Neutron activation of air by a biomedical cyclotron and an assessment of dose to neighbourhood populations", Radiation protection dosimetry, Vol. 14, No. 4, p. 311-319, 1986 https://doi.org/10.1093/oxfordjournals.rpd.a079662
  21. Jang, D. G., Kang, S., Kim, C., Kim, J., "Analysis of Air Activation in PET Cyclotron Facility", Journal of the Korean Society of Radiology, Vol. 10, No. 7, p. 489-494, 2016 https://doi.org/10.7742/jksr.2016.10.7.489
  22. A. Zanini, E. Durisi, F. Fasolo, C. Ongaro, L. Visca, U. Nastasi, K. W. Burn, G. Scielzo, J. O. Adler, J. R. M. Annand, G. Rosner, "Monte Carlo simulation of the photoneutron field in linac radiotherapy treatments with different collimation systems", Physics in Medicine & Biology, Vol. 49, No. 4, pp. 571-582, 2004. https://doi.org/10.1088/0031-9155/49/4/008