Korean Journal of Remote Sensing (대한원격탐사학회지)

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Long-term Trend Analysis of NOx and SOx over in East Asia Using OMI Satellite Data and National Emission Inventories (2005-2015)

OMI 위성 자료와 국가 배출량 자료를 활용한 동아시아의 NOx, SOx 변화 장기 분석(2005-2015)

  • Seo, Jeonghyeon (Research Fellow, Environmental Satellite Center, Climate and Air Quality Research Department, National Institute of Environmental Research) ;
  • Yoon, Jongmin (Senior Researcher, Environmental Satellite Center, Climate and Air Quality Research Department, National Institute of Environmental Research) ;
  • Choo, Gyo-Hwang (Research Fellow, Environmental Satellite Center, Climate and Air Quality Research Department, National Institute of Environmental Research) ;
  • Kim, Deok-rae (Researcher, Environmental Satellite Center, Climate and Air Quality Research Department, National Institute of Environmental Research) ;
  • Lee, Dong-Won (Director, Environmental Satellite Center, Climate and Air Quality Research Department, National Institute of Environmental Research)
  • 서정현 (국립환경과학원 기후대기연구부 환경위성센터 전문위원) ;
  • 윤종민 (국립환경과학원 기후대기연구부 환경위성센터 연구관) ;
  • 추교황 (국립환경과학원 기후대기연구부 환경위성센터 전문위원) ;
  • 김덕래 (국립환경과학원 기후대기연구부 환경위성센터 연구사) ;
  • 이동원 (국립환경과학원 기후대기연구부 환경위성센터 센터장)
  • Received : 2020.02.24
  • Accepted : 2020.03.17
  • Published : 2020.04.30
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Abstract

Data from the Ozone Monitoring Instrument (OMI) satellite and national emission inventories were used in this study to analyze air quality in East Asia and estimate the impact of domestic and foreign emissions on South Korea's air quality, based on which future emissions were predicted. The concentration trends of nitrogen dioxide (NO2) and sulfur dioxide (SO2) in East Asia from 2005 to 2015 showed that both substances were highest in North East China (NEC), followed by South East China (SEC) and Seoul Metropolitan Area (SMA). The average SO2 concentration was 1.63 times higher in NEC than in SMA. Analysis on the ratios of NO2/SO2 and NOx/SOx provides an indirect picture of the effect of transboundary air pollutants on atmospheric composition in Korea. The concentration ratio of NO2/SO2 in all study areas peaked in 2013 and SMA's emission ratio of NOx/SOx increased in 2015 by over 22% from 2013. Despite the reduction in domestic emissions, the concentration-to-emission ratios (NO2/NOx, SO2/SOx) rose gradually, which implies that other factors besides domestic emissions (e.g., foreign sources, lifetime, etc.) influence air quality in SMA. We estimated future emissions of NOx and SOx in SMA to be 296.2 and 39.0 ktons in 2025 and 284.4 and 33.8 ktons in 2035, respectively. Application of the inter-comparison techniques of this study to the data from the Geostationary Environment Monitoring Instrument (GEMS) is expected to provide concrete information which can be used to improve national emission inventories and figure out factors and sources that affect domestic air quality.

동아시아 지역은 최근 인구급증과 경제성장으로 인해 화석연료의 사용이 증가함에 따라 이로 인한 대기오염물질 배출이 증가하여 대기질이 점차 악화되고 있다. 본 연구에서는 OMI (Ozone Monitoring Instrument) 위성 자료와 국가 대기오염물질 배출량 자료(National Emission Inventory)를 활용하여 동아시아의 대기현황 및 우리나라의 대기질에 국내외 배출량이 미치는 영향을 분석하고 이를 기반으로 미래 배출량을 추정하였다. 2005년부터 2015년까지 동아시아의 NO2, SO2 농도를 분석한 결과, 두 물질 모두 NEC (North East China), SEC(South East China), SMA (Seoul Metropolitan Area) 순으로 높았다. SO2는 우리나라와 중국의 편차가 크게 나타나NEC 지역은 SMA보다 1.63배 높았다. 농도비와 배출비 분석을 통해 국외 배출원이 우리나라 대기환경에 미치는 영향을 간접적으로 파악할 수 있었는데, NO2/SO2 농도비는 우리나라와 중국 모두 2013년에 가장 높았고, SMA의 NOx/SOx 배출비는 2013년 이후 22% 이상 증가했다. 국내 배출량은 지속적으로 감소했으나 농도-배출량 비율(NO2/NOx, SO2/SOx)은 점차 증가하는 것으로 분석되었으며, 이는 곧 국내 배출량 외에 다른 요인(국외 배출원, 체류시간 변화 등)이 우리나라 수도권의 대기질에 영향을 주고 있다는 것으로 해석된다. SMA의 미래 배출량은 2025년에 NOx, SOx가 각각 296.2, 39.0 kton, 2035년에는 284.4, 33.8 kton 만큼 배출될 것으로 예측되었다. 본 연구에서는 공간적 제약을 받지 않는 위성자료의 장점을 이용하여 농도와 배출량 사이의 유의미한 결과를 도출하였으며, 이 연구에서 사용된 위성관측 농도와 배출량 간의 상호비교 분석방법론과 GEMS(Geostationary Environment Monitoring Spectrometer) 위성 산출물을 활용하여, 향후 국내 대기질 영향요인을 파악하기 위한 국외 발 대기오염물질 기여도 분석과 배출 인벤토리 보완을 위한 기초 자료를 제시할 수 있을 것으로 기대한다.

Keywords

1.서론

이산화질소(NO2)와 이산화황(SO2)은 체류시간이 각각 4-24시간(Beirle et al., 2011; Seinfeld and Pandis, 2016), 1-3일(Lee et al., 2011; Seinfeld and Pandis, 2016) 정도인 단기체류 대기오염물질로, 인위적·자연적 배출원 모두에서 발생한다. 그 중 NO2는 주로 도로 이동오염원(승용차, 화물차, 버스 등), 비도로 이동오염원(철도, 선박, 건설장비 등), 바이오매스 연소, 토양 중 박테리아에 의해 배출된다(Vinken et al., 2014a; US EPA, 2019). SO2의 경우, 황 성분이 다량 함유된 연료를 사용하는 에너지산업 연소(발전), 생산공정, 제조업 연소, 이동오염원에서 배출되며, 또한 바이오매스 연소와 화산 분출 시에도 배출된다(Krotkov et al., 2016; US EPA, 2019). 이러한 경로를 통해 Planetary Boundary Layer (PBL) 내로 배출된 NO2, SO2는 화학반응에 의해 질산염(NO2 + Oxidants→ NO3–), 황산염(SO2 + Oxidants → SO42– ), 대류권 오존(NO2 + O2 + hν → NO + O3)을 생성하는 전구체 역할을 하게 된다(Chin et al., 2000; Seinfeld and Pandis, 2016;Kim, 2017). 이 때 생성된 질산염과 황산염은 PM2.5 생성에 기여한다(Kim, 2017; Zheng et al., 2018).

World Health Organization (WHO)에 따르면 2016년 전세계 인구의 단 9% 만이 깨끗한 공기 속에서 생활하였고, 도시에 거주하는 인구의 절반 이상이 WHO 권고기준의 최소 2.5배에 달하는 대기오염에 노출되었다. 그로 인한 사망자수는 2016년 기준 약 7백만 명에 이르며, 우리나라와 중국은 인구 10만명 당 각각 20.5명, 103명의 대기오염 피해 사망자가 발생한 것으로 추정된다(WHO, 2018). 이처럼 NO2, SO2, PM2.5와 같은 대기오염물질은 천식, 기관지염 발생을 증가시키고 폐 기능 저하를 가져올 수 있으며, 특히 노약계층 일수록 더욱 민감하게 반응한다(Liu et al., 2015; Hong et al., 2016; Kamarehieet al., 2017; US EPA, 2019).

동아시아 지역은 최근 급속한 인구 증가와 경제성장으로 인해 화석연료의 사용이 증가했으며 이에 따른 NOx, SOx와 같은 대기오염물질 배출 및 NO2, SO2 농도 또한 증가했다(Calkins et al., 2016; Krotkov et al., 2016;Levelt et al., 2018). Cofala et al.(2012)에 따르면 동아시아의 SO2, NOx 배출량이 전구 배출량에 기여하는 비율은 각각 36%, 29% 이며, 이는 미국이나 유럽보다도 훨씬 높은 수준이다. 이렇게 동아시아 지역에서 배출된 물질은 인접지역 뿐만 아니라 풍하 방향에 있는 거리가 먼 지역까지 이동하여 대기질에 영향을 줄 수 있다(Cayetano etal., 2011; Kajino et al., 2013; Qu et al., 2016). 우리나라와 중국, 일본은 이러한 문제를 일찍이 인식하고, 1995년 장거리 월경성 대기오염물질(Long-range Transboundary Air Pollutants, LTP)에 관한 3국 협력체제를 구축하여 대기오염 완화를 위한 노력을 기울이고 있다. 그러나 이러한 대기오염 개선 정책들의 실질적 효과를 분석한 연구는 아직 부족한 실정이다.

대기오염 완화정책의 효과를 판단하기 위해서는 정책 시행 전후의 배출량을 비교하는 것이 가장 정확한 방법이다. 그러나, 대기오염물질 배출량 산정방법론은 국가에 따라 그 방법이 상이하므로, 각 국가에서 발표한 배출량을 직접적으로 비교하는 것에는 한계가 존재한다. 따라서, 위성자료와 같이 시공간적 제약성이 낮은 자료를 사용하는 것이 광범위한 공간분포 분석에 적절하다고 판단된다. 위성자료를 활용한 대기오염물질 배출분석은 다수의 선행연구에서 그 타당성을 입증한 바 있다(Martin et al., 2004; Vinken et al., 2014a; Vinken et al., 2014b; Calkins et al., 2016; Liu et al., 2016; Levelt et al., 2018).

이에 본 연구에서는 Ozone Monitoring Instrument(OMI) 위성자료와 한국과 중국의 대기오염물질 배출량 자료를 활용하여, 2005년부터 2015년까지 동아시아지역을 대상으로 NO2, SO2농도의 시공간 분포와 대기오염물질(NOx, SOx) 배출량 변화를 분석하였다. 추가적으로, NO2/SO2 농도비(Ratio Of nitrogen dioxide to sulfur dioxide Concentration, ROC) 및 NOx/SOx 배출비(Ratio Of nitrogen oxidesto sulfur oxides Emissions, ROE) 변화를 분석하여 국내외 배출량이 우리나라 대기질에 미치는 영향을 파악했다. 이와 같은 농도비나 배출비 분석방법을 활용한 연구는 Li et al. (2010)와 McLaren et al.(2012)에서도 찾아볼 수 있다. Li et al. (2010)은 중국의 SO2 배출량 감축대책의 효과를 모니터링 하기 위해 OMI 위성자료를 이용하여 SO2/NO2 농도비와 배출정보를 활용했고, McLaren et al. (2012)은 선박에서 배출되는 황을 규제하기 위한 정책의 효과를 예측하기 위해 DOAS(Differential Optical Absorption Spectroscopy)로 측정한 NO2/SO2 비율과 배출량 자료(NO, NO2, SO2)를 이용한 NOx/SO2 비율을 활용했다. 위성산출 농도와 배출 인벤토리의 변화 추이와 더불어 농도비와 배출비에 대한 분석을 추가 수행한 것은, 중국의 대기오염 감축정책에 따른 중국지역의 SOx 배출량과 SO2 농도의 감소가 예상되었기 때문이다. 에너지산업 연소시설과 같이 NOx와 SOx를 동시에 다량 배출하는 오염원의 경우, NOx/SOx 배출비를 분석함으로써 해당 배출원의 SOx 저감효과를 판단할 수 있다. 또한 ROC와 ROE 사이의 상호비교 및 NO2/NOx, SO2/SOx 변동성 분석을 통해 우리나라 수도권의 대기질과 국내외 배출량 사이의 연관성 및 미래 배출량을 추정하였다.

2. 연구자료 및 방법

1) 대상 영역

본 연구는 우리나라의 대기질 분석과 국외 오염물질 여부를 판단하는 것이 목적이므로, 우리나라와 중국 동부가 포함된 동아시아 영역(20-45°N, 110-135°E)을 분석대상영역으로 선정하였다(Fig. 1). 또한 동아시아 내에서도 상대적으로 NO2 농도가 높은 3개의 지역을 선정하여 시계열 분석을 수행하였다. 선정된 3개의 지역은 Seoul Metropolitan Area (SMA), North East China (NEC),South East China (SEC) 로 명명하였다. 우리나라의 서울시(Seoul), 인천시(Incheon), 경기도(Gyeonggi)를 포함한 수도권 지역을 SMA, 중국의 베이징시(Beijing), 톈진시(Tianjin), 허베이성(Hebei), 산둥성(Shandong), 허난성(Henan), 산시성(Shanxi)이 포함된 지역을 NEC, 상하이시(Shanghai)와 장쑤성(Jiangsu)이 포함된 지역을 SEC로 분류하였다(Table 1)

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Fig. 1. Spatialdistribution ofOMI NO2 vertical columndensityin 2007 [1015 molecules/cm2]. Map of study areas:Seoul Metropolitan Area in blue box (1: Seoul, 2:Incheon), North East China in red box (3: Beijing, 4:Tianjin) and South East China in yellow box (5:Shanghai).

Table 1. Geolocation of the study areas, which are divided into three regions: SMA (including Seoul) in Korea, NEC (including Beijing) and SEC (including Shanghai) in China

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2) 자료 및 분석방법

본 연구에서는 대류권 NO2, PBL (Planetary Boundary Layer) SO2농도 분석을 위한 OMI 위성자료와 대기오염물질(NOx, SOx) 배출량 추이 분석을 위한 한국과 중국의 국가 대기오염물질 배출량 통계를 사용하였다

(1) OMI 관측자료

OMI는 NASA(NationalAeronautics SpaceAdministration)의 EOS-Aura 위성에 탑재되어 2004년에 발사되었으며,극궤도 위성으로서 약 13시45분(local time)에 적도를 지나 24시간 동안 전 지구를 관측할 수 있는 센서이다. OMI센서는 270-500 nm 파장대에 대하여 0.5 nm 의 분해능을 가지며, 약 2,600 km의 Swath, 그리고 직하점에서 약 13(24 km2의 공간해상도를 가지고 있다. OMI는 이러한 특성을 이용하여 전지구의 대기 중 오존, 에어로졸, 구름, NO2,SO2, HCHO, BrO, OClO 등의 미량기체를 관측한다(Streets et al., 2013; Levelt et al., 2018).

위성자료는 2005년1월1일부터 2015년12월31일까지 OMI 로부터 산출되는 Level 2.0 OMNO2 Version 3 (NO2) 의 대류권 NO2 수직 칼럼 농도(NO2 VCD)와 OMSO2Version 3 (SO2)의 PBL SO2 수직칼럼 농도(PBL SO2VCD)를 사용하였다(Boersma et al., 2002; Krueger et al., 2002; Liet al., 2006; Li et al., 2013; Krotkov et al., 2017; Krotkov et al.,2018). 분석에 사용한 자료는 NASA에서 제공하는 Level 2.0 자료를 이용하여, 월별 NO2, SO2 자료의 0.25°×0.25°의 격자(grid) 자료를 생산하였다. Quality Control (QC) 을 위하여, 우선 각 화소(pixel)에 대하여 대류권 NO2VCD와 PBL SO2 VCD가 0.0 molecules/cm2 이상이고,Cloud fraction이 30% 미만인 자료를 추출하였다(Bucselaet al., 2013). 그리고 추출된 자료 중에서 95% 신뢰구간에 해당하는 표준편차 2배 이내(μ±2σ)의 자료를 산술 평균하여 월별 격자자료를 생산하였다.

Fig. 2(a)에서 25°N, 110°E-37°N, 135°E에 걸쳐 긴 띠의 형상을 하고 있는 고농도 SO2 signal을볼수 있는데,이는 Ethiopia의 Dalaffilla 화산분출(2008.11.4.-11.6.)에 의한 것이다. 화산폭발 당시 분출된 화산재나 SO2가 장거리 수송에 의해 거리가 먼 국가까지 이동한다는 연구가 발표된 바 있다(Khattak et al., 2014; Schmidt et al., 2015;Hoffmann et al., 2016). 실제로 2008년 11월에 발생한Dalaffilla 화산분출은 인도, 중국을 거쳐 우리나라에도 영향을 미친 것으로 파악되었으며, 당시 SO2의 농도는 최대 6 Doubson Unit (DU)까지 증가했다(Mallik et al.,2013). 본 연구의 범위는 자연적, 인위적 배출원으로부터 발생한 NO2, SO2를 분석하는 것이므로, 화산활동과 같은 특이현상에 의한 고농도는 분석오차나 판단오류의 원인이 될 수 있기 때문에 자료의 QC 과정이 반드시 선행되어야 한다. OMI 위성 자료를 사용한 다른 선행연구들에서도 자료의 품질 관리를 위해 row anomaly,cloud fraction, solar zenith angle과 같이 error를 발생시킬 수 있는 요인들을 고려하여 정제된 데이터를 분석에 사용하고 있다(Bucsela et al., 2013; Steets et al., 2013; Krotkovet al., 2016; Liu et al., 2016). QC 과정을 통해 최종적으로 Fig. 2(b), (d)와 같이 이상치(Outlier)가 제거된 자료를 분석에 사용하였다.

이러한 과정을 통해 연평균 및 월평균 농도를 계산하였으며, 이때 각 픽셀 당 평균 146개의 데이터를 사용했다(Fig. S3). OMI는 2007년 6월부터 발생한 row anomaly로 인해 데이터의 양이 풍부하지 못하다는 한계가 있지만(http://www.knmi.nl/omi/research/product/rowanomalybackground.php), 위성자료와 배출 인벤토리와의 비교검증을 위해 사용할 수 있는 자료 중 최적의 위성이라고 판단되어 OMI 자료를 채택하였다. 본 연구에서 사용한 OMNO2, OMSO2 자료는 NASA Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center (GES DISC, https://disc.gsfc.nasa.gov/)에서 다운로드 받을 수 있다. NO2와 SO2 원자료의 단위가 각각 molecules/cm2와 Dobson Unit으로 상이하여, PBL SO2 VCD 농도를 DU에서 molecules/cm2으로 환산(1 DU= 2.69×1016 molecules/cm2)하여 사용하였다(https://SO2.gsfc.nasa.gov/Documentation/OMSO2Readme_V111.pdf).

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Fig. 2. Comparison between raw and quality controlled OMI data (November 2008). Raw data of (a) OMI PBL SO2 and (c) OMI tropospheric NO2. Monthly average of (b) OMI PBLSO2 and (d) OMI tropospheric NO2 after QC(cloud fraction < 0.3, 95% confidence interval).

(2) 국가 배출량 자료

우리나라의 대기오염물질 배출량 자료(National Emission Inventory, NEI)는 국립환경과학원에서 제공하는대기정책지원시스템(CleanAir Policy Support System,CAPSS)을 이용하였다. CAPSS는 대기오염물질 배출목록(Air Pollutants Emission Inventory)에 근거하여 점, 면오염원과 같은 고정오염원과 이동오염원에서 배출되는 8가지 대기오염물질(CO, NOx, SOx, TSP, PM10, PM2.5,VOC, NH3)을 산정하여 국가 대기오염물질 배출량서비스를 제공하고 있다(http://airemiss.nier.go.kr/mbshome/mbs/airemiss/index.do). CAPSS에서 제공하는 자료는 연간 배출량으로, 이 연구에서는 서울, 인천, 경기의 2005-2015년까지의 NOx와 SOx 배출량을 사용하였다. 중국의 대기오염물질 배출량 자료는 중국 통계청에서 발간하는 중국통계연보(China Statistical Yearbook)에발표된 대기오염물질 배출통계를 사용하였다(NBS,2006-2016). 중국은 SO2, NO2, Smoke and Dust 배출량을 공개하고 있어, 이 연구에서는 한국과 동일한 기간 동안의 분석을 위하여 2005-2015년의 SO2 배출자료를 사용하였고, NO2의 경우는 2011년 이후의 자료만 공개되어 있어 2011-2015년 동안의 자료를 사용했다.

현재 우리나라와 중국의 NEI는 다소 긴 산정기간(2-3년)을 거쳐 발표되고 있고, 연간 배출량만을 제공하고 있어 월별·계절별 배출량을 파악하기 어렵다. 또한 배출계수가 아직 개발되지 않았거나 활동도 자료를 확보하기 어려워 산정하지 못하고 있는 미산정 배출원, 대기오염 방지시설이 면제된 사업장, 그리고 측정수치를 조작하거나 허위 신고 등에 의한 누락 배출량 등으로 인해, NEI가 실제 배출량을 모두 반영하지 못한다는 한계를 가지고 있다. 대기질 예보나 대기환경정책의 효과를 분석하기 위해서는 최신의 자료인 실용 인벤토리(working inventory) 자료를 확보하는 것이 중요하다. 이러한 관점에서 위성자료를 기반으로 한 하향식(topdown) 배출량을 추정하는 방법은 working inventory를 산정하는 데에 도움을 줄 수 있으며, 앞서 언급한 기존의 배출 인벤토리가 가지는 단점을 보완하는 데에 활용될 수 있다.

본 연구에서는 우리나라 수도권 지역의 대기질에 미치는 국내 배출 및 국외 유입 대기오염물질의 영향을 분석하고 미래 배출량을 추정하기 위해, 2005년부터 2015년까지의 농도, 배출량, ROC, ROE, NO2/NOx, SO2/SOx 변화추이를 파악하고 상호비교 분석을 수행했다. 미래배출량 추정을 위해서 OMI NO2, SO2 자료와 선형회귀 분석법을 이용하여 미래 수도권의 NO2, SO2 농도를 추정하고, 이를 바탕으로 ROC를 산정했다. 그 다음, ROC와 배출량(NOx, SOx)과의 상관관계를 분석하여 미래 배출량을 예측하는 데에 활용했다. 이 방법은 위성에서 관측한 NO2와 SO2의 선형적 변화 경향과 NO2/NOx, SO2/SOx에 영향을 미치는 대상물질의 체류시간(lifetime) 및 기상·기후조건의 과거 변화 경향이 근미래에도 유지된다는 전제조건 하에서 수행되었다

3. 연구결과 및 분석

1) NO2, SO2시공간적 분포 특성

2005년부터 2015년까지의 NO2 지역평균 농도는 NEC, SEC, SMA 순으로 높게 나타났으며(Table 2), 세 지역 모두 2011년에 최고, 2015년에 최저로 나타났다. 중국의 Beijing, Tianjin, Tangshan, Shijiazhuang, Xingtai,Handan, Hebei, Zhengzhou, Liaocheng, Jining, Jinan, Zibo,Shanghai, Nanjing, 그 리 고 한국의 Seoul, Incheon,Gyeonggi 와 같은 각 지역별 주요 도시에서 NO2 농도가 높게 나타났다. SMA와 SEC 지역의 NO2 농도는 일부 기간(2006-2007, 2009-2011)을 제외하고 2005년부터 2015년까지 전체적으로 감소 추세를 보였다. NEC는 2005-2007년 동안 NO2 농도가 증가하고, 이후의 변동경향은 SMA, SEC와 동일하게 나타났다(Fig. 4). NO2 농도가 가장 높았던 2011년을 기준으로 2011년 전후 기간 동안의 농도 변화율을 분석한 결과, 2005-2011년에는 세 지역 모두 증가했고, 2011-2015년에는 모두 감소했다. 특히 NEC 지역에서 가장 많이 증가했고(+41.1%), 감소 폭 또한 가장 큰 것으로(-39.2%) 나타났다(Table 2).

Table 2. Change in concentrations, standard deviations, and percentages of NO2 and SO2 over each period. NO2 and SO2 concentrations were the highest in NEC throughout the entire period. Both NO2 and SO2 concentrations increased from 2005 to 2011: NO2 showed the biggest rise in the NEC (+41.1%) and SO2 in (+22.7%). In 2005-2015,percentages of both NO2 and SO2 declined the all study areas – the largest drop found in SEC (-28.2%) for NO2 and in NEC (-35.6%) for SO2

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SO2 연평균 농도는 NO2와 마찬가지로 NEC, SEC,SMA 순으로 높게 나타났다(Table 2). SO2는 NO2에 비해 지역간 농도차가 크게 나타났으며, Fig. 3(d)-(f)에서 볼 수 있듯이 특히 우리나라의 SMA 지역과 중국의 NEC 지역의 차이가 극명하게 나타났다. NEC의 2005-2015년의 평균 SO2농도는 23.3 molecules/cm2으로 SMA에 비해 1.63배 높은 것으로 분석되었다. 11년 간의 SO2의 증감추이는 NO2와 유사한 경향을 보이지만 최고, 최젓값이 나타난 연도는 다르다. NEC와 SEC의 SO2 농도는 2007년에 최고, 2015년에 최저로 나타났고, SMA는 2011년에 최고, 2009년에 최저로 나타났다(Fig. 4). 2005-2011년에는 SMA에서 SO2가 가장 많이 증가하였고(+22.7%),2011-2015년에는 NEC에서 가장 많이 감소한 것으로 분석되었다(-40.5%) (Table 2). 중국의SO2와 NO2가 각각 2007, 2011년에 최대치를 보이는 점, Beijing이 포함된 NEC 지역에서 NO2의 증가가 두드러지는 점, 2008년 전후에 SO2 NO2 농도가 일시적으로 감소했다가 2011년 부근에는 다시 회복세를 보이는 점, 그리고 두 물질 모두 2012년부터 감소추이가 나타내는 등, 이 연구의 분석결과는 선행연구결과와 유사하게 나타났다(Krotkovet al., 2016; Souri et al., 2017).

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Fig. 3. Spatial distribution of tropospheric NO2 vertical column density [1015 molecules/cm2] and PBL SO2 vertical column density [Dobson unit] from OMI. OMI tropospheric NO2 annual means (a-c) in 2005, 2011 and 2015, respectively,and OMI planetary boundary layer SO2 annual means (d-f) over the same period. NO2 and SO2 concentrations increased from 2005 to 2010 and then declined until 2015, especially in the North East China region.

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Fig. 4. Variation of annual mean NO2 and SO2 over East-Asia from 2005 to 2015. The error bars indicate standard deviation. The top figures are OMI NO2 (left) and SO2 (right) in SMA, the mid figures are those in NEC, and the bottoms are those in SEC. The x-axis is time and the y-axis presents OMI NO2 or SO2 annual mean concentration [1015 molecules/cm2yr–1]. During the study period (2005-2015), the highest average concentrations of NO2 and SO2 were found in NEC.

2) NO2/SO2 농도비율 변화

NO2 VCD와 PBL SO2 VCD자료를 사용하여 ROC(NO2/SO2)를 산정한 결과, SMA는 +0.32 ~ +0.38, NEC는 +0.25 ~ +0.40, SEC는 +0.35 ~ +0.47의 범위 내에서 지속적인 변동을 보였으며, NEC지역에서 ROC의 변화폭이 가장 큰 것으로 나타났다(Fig. 5). 세 지역 모두 2013년에 ROC 수치가 가장 높게 나타났으며, 지역별로는 SEC, NEC, SMA 순으로 높았다. ROC를 증가시키는 주원인은 NO2의 증가나 SO2 감소인데, SMA와 SEC는 SO2 감소, NEC는 NO2 증가에 의해 ROC가 높게 나타난 것으로 분석되었다. 2005년부터 2015년까지의 ROC 공간분포는 Fig. S1에서도 확인할 수 있다.

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Fig. 5. RatiosofnitrogendioxidetosulfurdioxideConcentrations(ROC) from 2005 to 2015. Overall, ROC are high in the order of SEC, SMA, and NEC, except few years. Thedifferencesamongthethreeregionsnarrowedgradually

2005년 대비 ROC (NO2/SO2)의 변화를 분석한 결과,NEC 지역에서 가장 큰 변화를 보였고 SMA 지역에서는 소폭의 변동을 보였다(Fig. 6(c)). NEC에서는 2010-2011년, 2013-2015년을 제외하고 분석기간 전체 11년 동안 ROC가 증가했다. 2010-2011년 ROC의 감소원인은 2008 베이징 올림픽을 대비해 중국에서 실시한 대기오염완화정책의 효과로 2007년 이후부터 감소하던 SO2 농도가 일시적인 중국의 경기회복효과로 2010-2011년에 급증했기 때문이다(Fig. 6(b)) (Lin et al., 2012; Wang etal, 2014; Krotkov et al., 2016). 2013년 이후 ROC가 감소한 것은 중국의 경제성장 둔화와 화력발전소 폐쇄로 인해 배출량이 감소하여 NO2, SO2 농도가 감소했기 때문인 것으로 분석되었다(Lin et al., 2012; Wang et al., 2014;Krotkov et al., 2016). SEC 지역의 ROC는 2013년까지는 2005년 대비 증가하는 추세를 보이다가 2013년부터 감소했으며, 이는 2013년 이후 SEC지역의 SO2는 변화가 거의 없고, 중국정부의 대기오염 완화정책에 의한 NOx 배출량 감소효과가 NO2농도 감소로 이어진 것으로 파악된다(Fig. 6(a)-(c)) (Wang et al., 2014; Krotkov et al., 2016;Moon et al., 2018; Sun et al., 2018). SMA 지역의 2005년 대비 ROC (NO2/SO2)는 2006년과 2011년을 제외한 기간 동안 ±6% 이내에서 변동을 보였다.

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Fig. 6. Percentchangesince2005(NO2 andSO2:concentrations;NOx and SOx: emissions). (a) Percent change of NO2 and NOx,(b) percent change of SO2 and SOx, and (c) percent change of NO2/SO2 and NOx/SOx ratio. The filled triangles represent variation of emissions and ROE in SMA. The white shapes represent variation of concentrations andROC in each region (triangle: SMA, square: NEC, circle:SEC). Compared to 2005, both concentrations andemissionsdecreasedin2015,whileROEinSMAandROCin NEC increased.

3) 위성관측 농도-배출 인벤토리 간 비교분석 및 미래 배출량 추정

우리나라는 2005-2015년에 NOx를 1,126 kton/year,SOx를 402 kton/year 배출했고(CAPSS, 2019), 중국은 같은 기간 동안 NO2와 SO2를 각각 21,800 kton/year, 2,231kton/year을 배출했다(NBS, 2006-2016) (Fig. S2). 중국에서 발표하는 대기오염물질 배출량은 주로 산업부문만을 대상으로 산정하는 반면에, 우리나라는 산업분야는 물론 도로 이동오염원과 비도로 이동오염원, 폐기물처리, 농업, 비산먼지, 생물성 연소 등 다양한 배출원을 모두 고려한다.

이처럼 각 국가별로 배출량을 산정하는 방법론이 상이하기 때문에, 국가간의 배출량을 직접적으로 비교하는 것에는 한계가 존재한다. 따라서 본 연구에서는 위성에서 관측된 농도가 배출량을 잘 모사하는 특성을 이용하여, 위성으로 관측한 대기 중 오염물질 농도를 분석함으로써 배출량의 변화를 추정하고자 하였다. 위성관측농도와 배출량을 이용하여 ROC, NO2/NOx 및 SO2/SOx 변화를 분석하여 미래배출량을 예측하고자 했으며, 다만, 중국의 배출통계가 지역별로 세분화 되어 있지 않기 때문에 SEC와 NEC를 제외한 SMA 지역에 한해 배출자료를 이용한 ROE 분석과 미래 배출량 전망을 수행했다.

SMA 지역의 2005년 대비 ROE (NOx/SOx) 변화를 분석한 결과, 2005년부터 2013년까지는 ±10% 이내의 변화를 보이다가 2013년 이후부터 큰 폭(+22%, +28%)으로 증가했으며(Fig. 6(c)), 그 원인은 SOx 배출량 감소에 의한 것으로 파악되었다(Fig. 6(b)). 배출량 저감이 대기 질 개선에 미치는 영향을 파악하기 위해 위성 관측 농도와 배출 인벤토리 간 비교분석을 수행한 결과는 Fig. 7과같이 나타났다. NO2/NOx, SO2/SOx 분석은 단위 배출량 당 농도가 얼마나 변하는지를 파악하기 위한 방법이며,만약 대기 중으로 배출된 NOx와 SOx가 NO2, SO2 농도에 직접적인 영향을 미치며 외부 유입이나 기상조건 등의 변화가 없다고 가정할 경우, NO2/NOx, SO2/SOx 분석 결과값은 기울기 변화 없이 일정하게 유지되어야 한다. 하지만 Fig. 7에서 보다시피 2005년에서 2015년으로 갈수록 농도-배출량 비가 증가하고 있으며, 이는 국내 배출량 외에 다른 인자가 SMA의 NO2, SO2 농도에 영향을 주고 있다는 것을 의미한다. SMA 지역에서 2005년부터 2015년까지 SOx 배출량은 39% (21 kton), NOx 배출량은21% (80 kton) 나 감소했음에도 불구하고 상대적으로 대기질 개선에 영향을 미치지 못한 것은 SO2, NO2의 국외유입 가능성과 기상조건 변화 및 흡수량(sink) 감소에 의한 대기 중 체류시간 변화 등의 가능성을 생각해 볼 수 있다(Beirle et al., 2003; Lee et al., 2011; Shah et al., 2020).

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Fig. 7. Changes inNO2/NOxandSO2/SOx ratio[1015molecules/cm2yr–1kton–1] in Seoul Metropolitan Area. The blue and red shapes represent NO2/NOx and SO2/SOx. The ratio of concentration to emission slowly increased from 2005 to 2015.

우리나라 수도권 지역(SMA)의 NOx 와 SOx 배출량은 일시적으로 증가했던 시점(2006, 2007)을 제외하고 2005년 이후 지속적으로 감소한 것으로 나타났다(Fig. 6(a)-(b)). 이처럼 국내에서 배출되는 대기오염물질의 양이 감소하고 있음에도 불구하고, 2011년에 SMA 지역의 NO2,SO2 농도가 전체 분석기간 중 최곳값(Fig. 4(top))을 나타내는 것은 우리나라의 대기질이 국외 배출원에 의한 영향을 받고 있음을 시사한다.

우리나라 수도권의 NO2/NOx, SO2/SOx 변화 경향 및 ROC와 배출량의 상관관계를 분석하여 미래 배출량을 예측한 결과, 2025년에는 NOx와 SOx가 각각 296.2, 39.0kton, 2035년에는 각각 284.4, 33.8 kton 배출될 것으로 전망되었다. CAPSS 기반의 NEI는 배출원 미정의, 배출계수 미개발, 누락 배출원 미산정 등으로 인해 실제 배출량을 온전히 반영하지 못하는 한계를 가지고 있다. 이를 보완하기 위해 본 연구에서는 위성에서 관측된 농도자료를 활용하여 기존 배출원 및 누락 배출원에 의한 오염도를 파악하고자 했다. 국가미세먼지정보센터 에서는 실배출량과 NEI와의 오차를 줄이고 정확도를 향상시키기 위해 꾸준히 산정방법론을 개선하고 있기 때문에,미래 NEI는 이 연구에서 제시된 결과와 다소 차이가 있을 것으로 예상된다.

4.결론

본 연구에서는 2005년부터 2015년까지 동아시아 지역을 대상으로, OMI 위성자료와 국가 대기오염물질 배출 통계를 활용하여, NO2, SO2 농도와 NOx, SOx 배출추이를 분석하였다. 또한 위성관측 농도와 지상 배출량 간의 상호비교를 통해 우리나라 수도권의 대기질과 국내외 배출량 사이의 연관성을 분석하고자 하였다. 지역별 NO2와 SO2 평균농도는 NEC, SEC, SMA 순으로 높게 나타났으며, SO2 농도는 우리나라와 중국의 차이가 크지 않았던 NO2에 비해 국가별 편차가 큰 것으로 나타났다. ROC 분석 결과, NEC, SEC, SMA 순으로 변동범위가 크게 나타났다. 세 지역 모두 2013년에 ROC 가 가장 높았으며, 그 원인은 해당 지역의 NO2 농도 증가와 SO2 농도 감소로 나타났다. 중국의 NO2와 SO2가 2008-2009년에 감소한 것은 2008 중국 베이징 올림픽을 위해 실시한 중국의 대기개선정책의 효과로 파악되었으며, 2011년 이후 중국의 SO2 감소는 배출기준 강화, 탈황설비, 집진장치 설비 등 정책의 효과로 나타난 것으로 분석된다.

SMA 지역의 ROE는 2013년 이후 22% 이상 큰 폭으로 증가했으며, 그 원인은 SOx 배출량 감소인 것으로 파악됐다. NOx, SOx 배출량 변화가 대기 중 NO2, SO2 농도 감소에 미치는 영향을 파악하기 위해 NO2/NOx, SO2/SOx 변화를 분석한 결과, 전체 분석기간의 후반으로 갈수록 농도–배출량 비율이 증가했으며, 이는 국내 배출량 외에 다른 인자가 SMA의 NO2, SO2 농도에 영향을 주고 있다는 것을 의미한다. SMA에서 2005년부터 2015년까지 SOx는 39%, NOx는 21% 감소했음에도 불구하고 상대적으로 대기질 개선에 영향을 주지 못한 것은 SO2,NO2의 국외 유입과 기상조건 변화 및 흡수량 감소에 의한 대기 중 체류시간 변화 등을 그 원인으로 생각해 볼 수 있다. SMA 지역의 미래 배출량을 추정한 결과 2025년에는 NOx와 SOx가 296.2, 39.0 kton, 2035년에는 284.4,33.8 kton 만큼 배출될 것으로 예측되었다. 이 전망치는 배출량뿐만 아니라 농도와의 상관관계를 함께 고려했기 때문에 누락 배출원이 포함되어, 실제 미래 배출 통계는 이 연구에서 제시된 배출 전망치와 다소 차이가 있을 것으로 예상된다. 우리나라 수도권의 NOx, SOx 배출량은 지속적으로 감소하였으나, 2011년에 NO2, SO2 농도가 최곳값을 보이는 것은 우리나라의 대기질이 국내 배출원 뿐만 아니라 국외 배출원에 의한 영향을 받고 있다고 해석할 수 있다.

위성자료는 공간적 제약이 낮아 넓은 지역의 공간분포를 해석하는데 유리하고, 국가간의 배출량을 상호비교하기 위한 좋은 수단이다. 본 연구에서는 이러한 위성의 장점을 이용하여 농도와 배출량 사이의 유의미한 결과를 도출하였고, 국외 배출원이 국내 대기질에 영향을 미칠 수 있음을 확인하였다.

국립환경과학원에서는 동아시아 지역의 연속적 대기환경 감시를 위해 정지궤도 환경위성(Geostationary Environment Monitoring Spectrometer, GEMS)을 개발하여 2020년 2월 19일에 발사를 완료했다. GEMS는 서울을 기준으로 7 km (8 km 의 해상도를 가지며, 동아시아지역(-5-45°N, 75-145°E)을 1일 8회, 매시마다 30분 동안 관측한다. GEMS의 산출물은 IOT (In-Orbit Test) 기간이 종료되고 품질검증이 완료된 후 공개될 예정이다. 정지궤도 위성인 GEMS는 저궤도 위성인 OMI(13 km×24km) 대비 해상도가 약 6배 향상되고, 일 관측횟수가 1-2회에서 8회로 증가하여 우리나라 및 인접 국가들의 대기환경을 연속적으로 감시할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 이 연구에서 사용된 위성관측 자료(농도)와 지상관측 자료(배출량)의 상호비교 분석방법론과 GEMS 위성의 산출물을 활용하여, 국내 대기질 영향요인 분석을 위한 국외발 대기오염물질 기여도 분석과 배출량 자료보완을 위한 기초 자료를 제시할 수 있을 것으로 기대된다.

사사

이 연구는 환경부 국립환경과학원의 연구비(NIER2020-01-01-004) 지원으로 수행되었습니다

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