Occurrence Characteristics of Uranium and Radon-222 in Groundwater at ○○ Village, Yongin Area

용인 ○○마을 지하수내 우라늄 및 라돈-222의 산출특성

Abstract

The occurrence of natural radioactive materials such as uranium and radon-222 in groundwater was examined with hydrogeochemistry and geology at ○○ village in the Yongin area. Two rounds of 19 groundwater and 5 surface water sampling were collected for analysis. The range of pH value in groundwaters was 5.81 to 7.79 and the geochemical types of the groundwater were mostly Ca(Na)-HCO₃ and Ca(Na)-NO₃(Cl)-HCO₃. Uranium and radon-222 concentrations in the groundwater ranged from 0.06 to 411 μg/L and from 5.56 to 903 Bq/L, respectively. Two deep groundwaters used as common potable well-water sources exceeded the maximum contaminant levels of the uranium and radon-222 proposed by the United States Environmental Protection Agency (US EPA). Three groundwater samples from residential areas contained unsuitable levels of uranium, and 12 groundwater samples were unsuitable due to radon-222 concentrations. Radioactive materials in the unsuitable groundwater are naturally occurring in a Jurassic amphibole- and biotite-bearing granitic gneiss. High uranium and radon-222 groundwater concentrations were only observed in two common wells; the others showed no relationship between bedrock geology and groundwater geochemical constituents. With such high concentrations of naturally occurring radioactive materials in groundwater, the affected areas may extend tens of meters for uranium and even farther for radon-222. Therefore, we suggest the radon-222 and the uranium did not originate from the same source. Based on the distribution of radon-222 in the study area, zones of higher radon-222 concentrations may be the result of diffusion through cracks, joint, or faults. Surface radioactivity and uranium concentrations in the groundwater show a positive relationship, and the impact areas may extend for ~200m beyond the well in the case of wells containing high concentrations of uranium. The highest uranium and thorium concentrations in rock samples were detected in thorite and monazite.

본 연구에서는 용인지역 ○○마을 지하수내 우라늄 및 라돈-222와 같은 자연방사성물질의 산출과 이와 관련된 수리지화학 특성 및 지질과의 상관성을 알아보고자 하였다. 이를 위하여 지하수 19점, 지표수 5점을 2회에 걸쳐 채취하였다. 연구결과 지하수의 pH는 5.81~7.79의 범위를 보이며, 지하수의 화학적 유형은 Ca(Na)-HCO₃에서 Ca(Na)-NO₃(Cl)-HCO₃ 유형에 걸쳐 분포한다. 우라늄과 라돈-222의 함량은 각각 0.06~411 μg/L의 범위와 5.56~903 Bq/L의 범위를 보인다. 마을 공용음용수로 사용되었던 암반지하수 2점은 우라늄과 라돈-222의 함량이 미국 EPA 권고치를 초과하였으며, 마을 내 생활용수로 사용하는 지하수중 우라늄과 라돈-222가 각각 3점과 12점에서 미국 EPA 권고치를 초과하였다. 초과한 지하수의 분포지역 지질은 중생대 쥬라기의 편마암상 각섬석-흑운모화강암이다. 우라늄과 라돈의 고함량 산출의 상관성을 보인 지하수는 마을 음용수로 사용되어온 심부지하수 2점에 국한되며, 다른 지하수에서는 특별한 상관성을 보이지 않는다. 지하수내 고함량 우라늄의 영향 범위는 지하수공 주변 수십 m 이내로 한정되는 것으로 보이며, 불활성 기체인 라돈의 고함량 범위는 보다 넓은 범위이므로 우라늄과 기원이 서로 상이하거나, 만약 동일한 기원이라면 암반의 단열대 등을 통한 확산이 비교적 넓게 진행된 것으로 보아야 할 것이다. 지표방사능 세기와 우라늄의 산출의 상관성도 대체로 일치함을 보여, 주변 최대 200 m 정도까지 고함량 우라늄의 영향범위로 추정된다. 암석 내 우라늄과 토륨은 토라이트와 모나자이트 광물에서 높은 검출을 보인다.

서 론

지하수내 라돈-222와 우라늄은 인체 유해성과 관련하여 많은 주목을 받고 있는 자연방사성 물질로서 우리나라 환경부에서는 미국 및 캐나다 등과 같은 선진국에서 제안하고 있는 먹는물 수질기준에 준하는 기준을 설정하여 관리하려는 노력을 꾸준히 진행하고 있다(Jeong et al., 2013; Ju et al., 2013, Kim et al., 2014). 특히, 우라늄은 주로 화강암 지역에 많이 분포하고 있는 것으로 알려져 있으며, 중금속의 일종으로 일정량 이상을 장기간 음용할 경우 신장 독성을 보이는 것으로 알려져 있기 때문에 이에 대한 대책을 마련하기 위해 전국에 걸친 자연방사성물질 농도 및 고농도 분포지역에 대한 중·장기적 모니터링을 진행해오고 있다(NIER, 2009; Jeong et al., 2013; Ju et al., 2013; Kim et al., 2014). 환경부에서는 자연방사성물질인 우라늄에 대한 대책의 일환으로 먹는샘물 및 샘물(먹는 샘물의 원수)등의 수질기준에 우라늄을 추가하는 것을 주요 내용으로 하는 ‘먹는물 수질기준 및 감시 등에 관한 규칙’ 개정안을 2015년 5월 입법 예고하였다(Ministry of Environment, 2015). 우라늄 수질기준 적용대상은 지하수를 원수로 사용하고 있는 먹는샘물, 샘물, 먹는염지하수, 먹는물 공동시설이 이에 해당되었으며 우라늄 수질기준은 세계보건기구(WHO) 권고치 및 미국의 수질기준 등과 같은 30 ug/L로 결정되었다.

국내에서 음용수로 사용되고 있는 지하수 중 라돈-222와 우라늄 농도는 1990년대 처음 보고되었으며 이후로 환경부 주관으로 전국에 걸친 자연방사성물질 정밀실태조사가 수행되고 있다(Han and Park, 1996; NIER, 2009, Jeong et al., 2013; Kim et al., 2014). 지금까지의 자연방사성물질 정밀실태조사 결과에 의하면 지하수를 원수로 사용하고 있는 시설 즉 마을상수도, 간이급수시설, 민방위비상용급수시설 등에서 미국 EPA (Environmental Protection Agency)에서 권고하고 있는 라돈 4,000 pCi/L (148 Bq/L)와 우라늄 30 ug/L 농도를 초과하는 시설이 다수 존재하는 것으로 보고되고 있다(NIER, 2008, NIER, 2009, Ju et al., 2013, Kim et al., 2014). 라돈-222와 우라늄의 인체 유해성은 대표적으로 각각 폐암유발과 신장질환인 것으로 알려져 있으며, 라돈은 무색, 무취의 불활성기체로서 실내 공기 중에 존재하여 더욱 위험에 노출되기 쉬운 것으로 알려져 있다. 우라늄의 경우, 반감기가 길어 방사성 독성보다는 중금속으로서의 화학적 독성의 영향이 더 큰 것으로 알려져 있다(CEPA, 2001; Shin et al., 2002, NIER, 2010).

지하수에 함유된 자연방사성물질은 지표부근과 지반환경 또는 대수층 내에 존재하는 다양한 우라늄 광물에 기인하는것으로 알려져 있다(Jeong et al., 2013). 지하수내 자연방사성 물질의 일차적인 기원은 암석 내 방사성 원소를 함유하는 우라늄 광물이며 또한 지하수내 우라늄 산출에 있어서 우라늄 광물의 존재형태와 광물학적 특징이 매우 중요한 변수로 작용하는 것으로 알려져 있다(Choo, 2002). 그러나 우라늄은 암석 내에서 주로 부성분으로 함유되어 있고 일반적으로 광물들 중에 약 5% 정도만이 필수 성분으로 우라늄을 함유하기 때문에 광석으로 이용되기 어렵지만 다양하고 복잡한 구조와 화학조성을 가진 특징 때문에 지구화학적 환경지시자로 널리 활용되고 있다(Langmuir, 1997; Finch and Murakami, 1999; Mandarino, 1999; Murphy and Shock, 1999). 일반적으로 비광화대에서의 자연방사성원소인 우라늄 및 토륨 등의 기원은 주로 화강암과 관련되어 있는 것으로 알려져 있으며 특히 화강암 중에서도 흑운모와 같은 광물에 주로 함유되어 있는 것으로 알려져 있다(Choo, 2002).

본 연구에서는 기존 연구결과 중 지하수내 대표적인 자연방사성물질로 분류되고 있는 라돈-222와 우라늄 등 자연방사성물질 농도가 높은 지역을 선정하여, 암석과 토양 그리고 지하수 내 자연방사성물질 농도 산출 특성을 분석하였다. 이를 토대로 지하수의 수리지화학적 특성, 자연방사성물질의 영향 범위와 지질과의 연관성, 지하수내 우라늄과 라돈-222의 상관관계를 해석하고자 하였다.

 

연구지역

지하수내 고함량 자연방사성물질 산출 특성 및 영향 반경 평가를 위한 연구 지역의 선정은 사전 조사된 자료를 바탕으로 지하수의 우라늄(라돈) 함량이 높으며, 지하수공의 분포, 지질특성, 수문학적 특성, 조사의 용이성 등을 고려하여 연구 지역을 선정하였다. 연구지역은 경기도 용인시 ○○마을이며, 2014년 현재 지하수를 음용수와 생활용수로 사용하는 27세대 68명의 주민이 거주하고 있다(Fig. 1). 연구지역내 지하수 관정은 총 17개의 천부 생활용수 관정(Y1~Y17)과 2개의 심부 음용관정(M1~M2)이 설치되어 있다. 2012년과 2013년 5월에 분석한 자료를 보면 우라늄과 라돈의 농도는 각각 281.9~483.7 μg/L와 11,027~18,583 pCi/L(408~687 Bq/L)의 농도 범위를 보여 미국 환경청(US EPA) 제안치인 우라늄 30 μg/L와 라돈 148 Bq/L를 크게 초과한다(NIER, 2013). 이후, 음용 목적의 지하수 이용을 제한하였으며 현재는 광역 상수도가 보급되어 안전한 급수가 이루어지고 있다.

Fig. 1.Location map showing the sites of water samples, rock core samples, and surface radioactivity measurements in the Yongin area.

지질 특성

연구 지역 일대의 지질은 선캠브리아기 호상편마암과 이를 관입한 편마암상 각섬석-흑운모화강암이 주를 이룬다(Fig. 2). 안성도폭 지질보고서(1:50,000)의 자료를 인용하여 연구 지역의 지질특성을 기술하고, 현장에서 조사된 내용을 추가하였다(Lee et al., 1989). 호상편마암은 우백대와 우흑대가 교호된 호상 구조가 주 특징이며, 호상구조는 대체적으로 규칙적이지만 흔히 핀치(pinch)와 스웰링(swelling) 또는 습곡된 형태를 보여준다. 부분적으로 호상 구조의 발달 없이 불규칙적이고 단속적인 우백부가 형성되어 있고, 5 cm 내외의 자류석 반상변정이 발달되기도 한다. 적은 폭의 편암 또는 규암이 협재되기도 하여 이러한 이질층과 사질층의 교호와 편암 또는 규암의 협재가 원소의 퇴적구조에 기인한 것으로 이는 퇴적기원임을 지시한다. 주 구성광물은 석영, 사장석, 흑운모, 규선석 등이며 흔히 근청석 또는 석류석을 수반하여 백운모, 녹니석, 녹염석, 인회석, 저어콘, 불투명광물 등이 이차적 또는 미량성분으로 함유되어 있다. 드물게는 칼리장석 또는 홍주석을 함유한다.

Fig. 2.Geological map showing major geologic units in the study area.

중생대 쥬라기 편마암상 각섬석-흑운모화강암은 중·조립질이고 칼리장석의 반정이 발달하여 반상 조직을 나타낸다. 흑운모, 각섬석 등 유색광물의 평행배열로 현저한 엽리구조를 보이며, 흔히 렌즈상의 염기성 포획물을 함유하는데 대부분의 염기성 포획물들은 수 cm에서 10 cm 내외이고 평행 배열되어 산점상으로 발달하고 있다. 부분적으로 수십cm의 큰 포획물로 산출되는데 불규칙한 형태를 이루기도 한다. 자형 또는 반자형의 사장석과 타형의 석영과 미사장석으로 구성된 전형적인 화강암질 조직을 보이며 구성광물은 석영(17.6~45.2%), 사장석(16.2~47.0%), 칼리장석(12.9~33.3%), 흑운모(0.4~18.4%), 각섬석(0.2~0.5%) 등이고 스핀, 녹염석, 알라나이트, 인회석, 저어콘, 백운모, 녹니석, 불투명광물 등이 미량성분으로 함유되어 있다.

○○마을 일대의 지질은 양수정 1, 2호공(M1, M2) 주변 계곡으로만 노두가 노출되어 있고 대부분 풍화가 진행되어 신선한 노두를 발견하기 힘들다. 양수정 주변 노두는 흑운모-각섬석 화강암으로 상당히 견고하게 노출되어 있다. 일부 전석으로 복운모화강암, 조립질 흑운모화강암, 호상편마암 등이 계곡 상류부분에서 확인이 된다.

 

연구방법

암석광물 화학분석 및 지표방사능세기 측정

우라늄과 토륨 등 우라늄계열의 원소를 포함한 미량원소 분석을 위하여 유도결합쌍 플라즈마 질량분석기(Fison model PQ, ICP-MS)를 이용하였으며, 화학성분 분석은 기초과학지원연구원 서울분원의 기기를 이용하였다. 지하수내 우라늄 및 라돈의 일차적인 기원은 암석(토양)내 자연방사성물질의 함량이므로 감마스펙트로메트리(GR-320 envi SPEC device, SAIC)를 이용하여 지하수공 주변 지표방사능을 측정하였다. 측정 지점간 거리는 50~100 m 내외로 하였으며 지하수의 자연방사성물질 함량과 비교 분석하였다.

암석에 대한 화학 성분을 분석하기 위하여 암석 종류별로 4개의 시료(YI-3, YI-4, YI-6, YI-8)를 선정하였다. 암석의 구성광물과 자연방사성원소의 함유특성을 알아보기 위하여 암석박편을 제작하여 암석현미경관찰을 실시하였으며 이를 통해 미세조직 관찰 및 자연방사성 물질의 산출 특성을 분석하였다. 광물내 우라늄과 토륨의 함량과 화학적 성분 조성을 알아보기 위해 후방산란전자영상(Back Scattered Electron Image, BSI)과 에너지분산분광기(Energy Dispersive Spectrometer, EDS)를 이용하였다. 사용한 기기는 서울대학교 기초과학공동기기원의 EPMA(일본 JEOL사 JXA-8900R 모델)이었으며 암석시료의 주요 원소 분석을 위하여 X-선 형광분석(X-ray flourescence spectrometry, XRF)을 실시하였다. 그리고 암석의 우라늄 및 토륨 등 우라늄계열을 포함한 미량원소(Cr, Pb, Zn, Ni, Cu, Co, Ce, Nd, La, Ba, Sr, Be, Rb, Cs, Pr, Eu, Gd, Dy, Ho, Er, Tm, Yb 등)의 분석을 위하여 한국기초과학지원연구원의 유도결합쌍 플라즈마 질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS)를 이용하여 분석하였다.

물 시료채취 및 수질 분석

고함량 자연방사성물질 산출과 영향 범위 평가를 위해 시료 채취는 2회 걸쳐 이루어졌다. ○○마을의 마을상수도로 사용하고 있는 굴착심도가 각각 100 m와 80 m인 심부지하수 관정(M1, M2)을 포함하여 각 가정마다 생활용으로 사용하고 있는 지하수(Y1~Y17)를 대상으로 시료를 채취하였다. 그리고 지하수공 인근으로 발달된 계곡을 따라서 상·중·하류로 구분하여 3점의 지표수를 채취하였으며, 계곡수와 하천이 합류하는 곳을 중심으로 상·하류로 2점의 지표수 시료를 채취하였다(Fig. 1).

지하수 시료는 토출관을 통해 흐르는 지하수를 일정시간 동안 지속시켜 안정화시킨 후 채취하였으며, 이때 현장에서 pH (수소이온농도), ORP (산화·환원전위), EC (전기전도도), DO (용존산소량), 그리고 HCO3 (중탄산이온)를 외부 공기와의 접촉을 최소화하여 측정하였다. 지하수의 현장수질측정은 Orion 5 star 모델의 휴대용 측정기를 이용하였으며, 중탄산의 함량은 0.05 N HCI을 이용한 산중화적정법으로 측정하였다.

채취된 물 시료는 화학성분 분석 및 동위원소 분석을 위하여 간이 진공펌프를 이용하여 0.45 μm 여과지를 통과시켜 부유물과 이물질을 제거한 후 60 mL 폴리에틸렌 용기에 저장하여 운반하였다. 양이온을 위한 시료에는 농질산을 첨가하여 pH 2 이하로 산성화시켜 이온들의 침전이나 용기 표면에 흡착되는 것을 방지하였으며 분석 전까지 0~4℃에서 냉장 보관하였다.

양이온 성분과 미량원소 성분은 기초과학지원연구원의 원자흡광분광분석기(Unicam model 989, AAS), 유도결합쌍 플라즈마 원자광출분광분석기(Shimadzu model ICPS-1000 III, ICP-AES), 유도결합쌍 플라즈마 질량분석기(Fison model PQ III, ICP-MS) 등의 장비로 분석하였다. 음이온 성분은 기초과학지원연구원 부산센터의 이온크로마토그래피(IC, Dionex 120i)를 이용하였다. 화학분석자료의 정확성을 검토하기 위해서 분석된 총 양이온과 총 음이온 함량을 당량으로 환산하여 전하균형을 계산하였다.

라돈가스 분석을 위한 시료는 대기와의 노출을 최소화하여 22mL시료 용기에 지하수 8mL와 액체섬광물질(Optiphase Hisafe3) 12 mL를 첨가하여 충분히 혼합시킨 후 액체섬광계측기로 측정하였다. 라돈-222 분석은 기초과학지원연구원 대전 본원과 한국지질자원연구원에서 이루어졌다.

 

수리지화학 특성

현장수질측정결과

천부 지하수인 17개 지하수 시료(Y1~Y17)와 심부지하수 2개 시료(M1, M2), 그리고 5개 하천수 시료(SW1~SW5)에 대한 수소이온농도(pH), 용존산소량(DO), 전기전도도(EC), 산화환원전위(ORP) 측정결과가 Table 1에 제시되어 있다.

Table 1.N.D. : Not detected (below detection limit), E.N. (%): Electro Neutrality (%)

Table 1.N.D. : Not Detected (below detection limit), E.N. (%): Electro Neutrality (%)

현장수질 측정결과, 2013년 9월과 12월 천부지하수의 pH는 각각 5.81~7.60와 5.46~7.20의 범위를 보였다(Fig. 3a). 심부지하수에서는 각각 6.87~7.52와 6.52~7.79의 범위를 보여 약산성의 특성을 보인다. 하천수의 pH는 6.49~6.78의 범위를 보인다. 천부지하수의 용존산소량(DO)은 2013년 9월과 12월 각각 5.36~8.33 mg/L와 2.57~7.16 mg/L의 범위를 보이며, 심부지하수는 각각 5.89~6.56 mg/L와 0.76~4.30mg/L의 범위를 보여 일부를 제외하고 심부지하수의 용존산소 농도가 낮은 값을 보인다(Fig. 3b). 하천수의 용존 산소량은 5.81~6.34 mg/L로 상·하류간의 큰 차이를 보이지 않는다. 천부 및 심부지하수의 전기전도도는 70.8~477 μs/cm의 범위로 시기별 큰 차이를 보이지 않지만 지하수 관정에 따라 큰 차이를 보인다. 이는 지표부의 오염물질 영향으로 보이며 이는 화학성분과 관련된 부분에서 언급된다(Fig. 3c). 하천수의 경우, 82.9~175 μS/cm 범위의 전기도도 값을 보이며 상류보다는 하류에서 높은 값을 보인다. 산화·환원전위(ORP)는 천부지하수에서 9월과 12월 각각 27.1~111 mV와 97.7~231 mV의 값을 보이며, 심부지하수는 각각 16.0~17.6mV와 78.4~107 mV의 범위를 보인다(Fig. 3d).

Fig. 3.Box-and-whisker plots showing statistical variations of in situ groundwater and surface water measurement data in the study area.

주요 화학 성분

지하수 및 하천수의 주요 화학성분은 Table 1에 제시되어있다. 지하수와 하천수에 대한 주요 화학성분 함량 특성을 통계분석 기법인 박스-휘스커도(Box-Whisker plot)로 제시하였다(Fig. 4).

Fig. 4.Box-and-whisker plots showing statistical variations of major ions in the groundwater and surface water samples collected in the study area.

가장 풍부한 양이온인 Ca2+ 성분은 2013년 9월과 12월 천부지하수에서 각각 4.74~34.1 mg/L와 8.17~42.0 mg/L의 범위를 보이고 심부지하수는 각각 16.4~17.8 mg/L와 15.6~23.9 mg/L의 범위를 보여 12월에 M2 심부 관정을 제외하고 대부분 증가 경향을 보인다(Fig. 4a). Mg2+의 경우, 천부지하수의 9월 및 12월 농도는 각각 0.75~6.55 mg/L와 1.31~8.14 mg/L의 범위를 보이며, 심부지하수는 각각 0.86~1.62 mg/L와 0.39~2.10 mg/L의 범위로 전체적으로 낮은 함량을 보인다(Fig. 4b). Na++K+ 농도의 경우, 천부지하수의 9월과 12월 농도는 각각 7.31~42.3 mg/L와 9.06~40.5 mg/L의 범위를 보이며, 심부지하수의 농도는 각각 9.30~15.5 mg/L와 11.2~21.2 mg/L의 범위를 보인다(Fig. 4c).

주요 음이온인 HCO3- 성분은 2013년 9월과 12월에 천부지하수에서 각각 12.2~82.4 mg/L와 27.5~85.4 mg/L의 범위를 보인다(Fig. 4d). 또한 심부지하수는 각각 47.3~65.6mg/L와 51.9~67.1 mg/L의 범위로 시기에 따른 큰 차이를 보이지 않는다. Y12 지하수 시료에서 85.4 mg/L로 가장 높게 나타났다. 특별한 유기오염원이 없는 경우에 지하수내 HCO3-는 탄산염 광물의 용해, 대기와 토양내 CO2가스의 융해와 같은 자연적 반응으로부터 주로 기원한다(Appelo and Postma, 1996). SO42- 농도의 경우, 9월과 12월 천부지하수의 농도는 각각 0.01~38.1 mg/L와 2.05~33.1 mg/L의 범위를 보이며, 심부지하수는 9월에 두 개 관정 모두에서 5.01~5.02 mg/L였으며 12월에는 6.03~6.12 mg/L의 범위를 보여 시기별 큰 차이를 보이지 않는다(Fig. 4e). NO3-+Cl- 농도의경우, 9월과 12월 천부지하수는 각각 15.5~105 mg/L와 17.4~119 mg/L의 범위를 보이며 심부지하수는 각각 20.3~31.4 mg/L와 8.31~34.3 mg/L의 범위로 시기별 큰 차이를 보이지 않는다(Fig. 4f). 생활하수나 분뇨 등 인위적 오염원으로부터의 기원이 대부분이라 할 수 있는 NO3-+Cl- 농도는 Y10에서 가장 높은 119 mg/L을 보이며 이는 인간 활동에 의해 생성된 오염물의 영향으로 보인다.

미량원소 성분

하천수와 지하수내 함유된 미량원소는 Li, B, Al, Mn, Ni, Cu, Zn, Rb, 등의 자료는 Table 2에 제시되어 있다.이들 중 Li, B, Al, Mn, Cu, Zn, Rb 원소가 비교적 높은 함량을 보인다.

Table 2.N.D. : Not Detected (below detection limit)

규산염광물의 용해작용으로부터 용출되는 Al은 0.25~23.3 μg/L의 범위를 보여 음용수 수질기준인 200 μg/L 이하를 보인다. Mn은 0.08~8.54 μg/L의 범위를 보이고 하천수에서 유입 전 상부지점(SW4)과 유입 후 하부지점(SW5) 각각 84.6 μg/L와 55.6 μg/L로 지하수에 비해 높은 함량을 보인다. Cu는 0.35~593 ug/L의 범위를 보여 비교적 높은 함량을 보이나 음용수 수질기준인 1,000 μg/L 이하를 보인다. Zn은1.39~1,602 μg/L의 함량을 보이고, 천부지하수인 Y6, Y10에서 각각 1,453 μg/L와 1,602 μg/L의 함량으로 음용수 수질기준인 1,000 μg/L를 초과한다. 그 외 미량원소는 특이한 점을 보이지 않는다.

수리화학적 유형

지하수의 화학성분을 파이퍼도(Piper, 1944)에 도시한 결과, 대부분 Ca(Na)-HCO3와 Ca(Na)-NO3(Cl)-HCO3의 유형을 보인다. 하천수는 상·하류 구분 없이 거의 일정한 형태를 보인다. 대부분의 지하수 시료는 유사한 지점에 도시되어 수리지화학적 유형상 뚜렷한 차이를 보여주지는 않으며 지하수의 진화 단계 관점으로 보면 초기진화 단계인 Ca(Mg)-HCO3유형으로 보인다(Fig. 5).

Fig. 5.Trilinear plots showing the chemical composition of water samples collected in the study area.

일반적으로 화강암과 화강편마암지역 지하수의 지화학적 진화과정은 진화초기에 중성 또는 약산성의 Ca-HCO3유형에서 Ca(Na)-HCO3의 유형을 거쳐 진화의 마지막 단계에는 고알카리성의 Na-HCO3 유형의 단계를 거친다(Jeong et al.,1997). 하천수는 Ca-HCO3와 Ca(Na)-NO3(HCO3)의 유형으로 한천의 상·하류(SW4~SW5)에 따른 유형의 차이는 거의 보이지 않으며 다만 앞에서 설명된 바와 같이 하류에서 전기전도도가 높은 값을 보인다. 천부지하수는 Ca-HCO3 유형에서 Ca-HCO3(Cl, NO3)의 유형까지 넓은 범위의 지화학적 특성을 보인다. 심부지하수는 Ca-HCO3 또는 Ca(Na)-HCO3 지하수의 유형을 보인다. 그리고 9월과 12월 시료채취 시기에 따라서 약간의 차이를 보이며, 심부지하수의 경우 12월 시료는 Na-HCO3의 유형을 보인다.

 

자연방사성물질 산출

라돈 및 우라늄 함량

지하수내 라돈-222의 함량은 9월에 37~903 Bq/L과 범위를 보이며, 다수의 관정에서 미국 EPA의 권고치인 148 Bq/L를 초과하였다(M1, M2, Y2, Y3, Y4, Y5, Y8, Y9, Y12, Y15, Y16, Y17). 심부 지하수 관정인 M1과 M2에서 라돈과 우라늄이 높은 함량을 보이는 반면 나머지 천부지하수 시료는 특별한 상관관계를 보이지 않는다(Table 3).

Table 3.Uranium and radon-222 contents of groundwater and surface water of the Yongin area.

지하수내 우라늄의 함량은 9월과 12월에 각각 0.28~411μg/L과 0.45~423 μg/L 범위를 보이며, 9월과 12월 미국 EPA 권고치를 초과한 관정은 각각 M1, M2, Y7와 M1, M2, Y15이다. 9월 고함량 시료는 M1과 M2에서 측정된 306 μg/L와 411 μg/L이며, 12월 고함량 시료는 M1과 M2에서 측정된 322 μg/L와 424 μg/L이다. 9월 측정된 Y7의 우라늄 농도는 298 μg/L이었지만 12월 측정된 우라늄 농도는 3.51 μg/L로 큰 변화를 보여 추후 시기적 또는 계절적 영향 등에 대한 검토가 필요할 것으로 보인다.

하천수의 라돈-222과 우라늄 함량은 1회(9월) 분석하였으며 각각 5.55~7.77 Bq/L와 0.06~0.43 μg/L의 범위로 자연배경 수치에 가까운 값을 보인다.

Fig. 6은 지하수 및 하천수의 라돈-222과 우라늄 함량분포를 나타내었다. 라돈의 경우, 심부 지하수보다 몇몇 천부지하수에서 더 높은 값을 보인다(Fig. 6a). 미국 EPA의 제안치인 148 Bq/L를 초과하는 지하수는 모두 11개 지점으로 전반적으로 경향성 없이 넓은 범위에 불규칙적으로 분포하며 시추 심도가 깊지 않은 천부지하수인 점을 고려할 때 상대적으로 높은 라돈 함량 특성을 보인다. 지하수내 우라늄 함량의 경우, 심부 지하수(M1, M2)와 천부지하수 1곳(Y7)에서만 높은 함량을 보이고 나머지 모든 지하수에서 미국 EPA의 제안치인 30 μg/L 이하를 보인다(Fig. 6b).

Fig. 6.Spatial distribution of radon-222 and uranium in groundwater of the Yongin area.

지하수내 라돈과 우라늄 산출은 암석내 방사성물질의 절대적 함량비 뿐만 아니라 광물내 존재 형태에 따른 용해도, 화학조건, 그리고 파쇄대 발달 등과 같은 물리적 조건이 중요한 요소로 작용된다. 우라늄은 HCO3의 함량이 높은 산화환경에서 지하수에 쉽게 용해되는 것으로 알려져 있다(Zapecza and Szabo, 1986). HCO3의 함량이 높은 산화환경 상태에서 지하수에 용해되어 제한된 유동이 일어나는것으로 알려져 있다. 우라늄에 비해 넓은 범위에 걸쳐 불균질한 분포를 보이는 라돈은 암반 단열대 등과 같은 불균질층을 따라 공기 중으로 확산되는 것으로 보인다.

지하수내 우라늄 용해에 용의한 조건은 중성 또는 약알칼리성이며, 산화환경이면서 중탄산의 함량이 높은 환경이다. 연구지역 지하수의 지화학적 특성 분석 결과, HCO3와 유의한 상관성을 보이므로 본 연구지역의 지하수환경하에서 우라늄은 우라닐 또는 우라닐탄산염 형태로 존재할 가능성이 높다.

지표방사능 및 암석내 함우라늄광물

암석 및 토양 내 지표방사능세기는 휴대용 감마스펙트로메트리(Gamma spectrometry)를 이용하여 측정하였다. 또한 암석시료에 대한 주요 화학성분 분석을 수행하였다(Table 4). 지표 감마방사능 세기는 U (ppm), Th (ppm), K (%) 그리고 총 방사능세기(ppm)로 환산한 값으로 나타내었으며, 이에 대한 분포도를 도시하였다(Table 5, Fig. 7). 지표방사능세기는 M1, M2 지하수공 주변 노두와 토양에서 높은 값이며 고준위 함량 범위는 암반지하수공을 중심으로 약 200 m 이내로 한정된다. 고함량 지표방사능 산출 영역은 충적층이 아닌 중생대 쥬라기의 편마암상각섬석-흑운모화강암 지역에 위치하고 있다.

Table 4.*Fe2O3 = total Fe **L.O.I = Loss on ignition

Table 5.Surface radioactivity in the Yongin area.

Fig. 7.Spatial distribution of surface radioactivity (40-K, 238-U, 232-Th, and Total) in the study area.

지표방사능 자료는 지하수의 우라늄함량과 비교적 잘 일치한다. 아울러 이와 연관하여 지표 노두에 대한 전자현미경 관찰 결과를 보면, 일부 암석에서 우라늄(U)과 토륨(Th)을 다량 함유하고 있는 광물인 토라이트(tholite)가 확인되며, 또한 소량의 토륨을 함유하는 모나자이트(monazite) 등이 확인된다(Fig. 8, Fig. 9)

Fig. 8.Photomicrograph and EDS analysis data of the YI03 rock sample, showing thorium and uranium peaks in the thorite: Thorite (Th), Orthoclase (Ort), Rutile (Rt), Hornblende (Hb), Florite (F).

Fig. 9.Photomicrograph and EDS analysis data of the YI06 rock sample, showing a thorium peak in the monazite: Monazite (Mz), Biotite (Bt), Orthclase (Orth), Quartz (Quz).

 

고함량 자연방사성물질 영향범위 평가 및 토의

연구지역 지하수 및 지표수내 자연방사성물질 함량과 수리지화학적 특성, 지표방사능 결과 등을 종합하여 고함량 자연방사성물질의 영향범위를 평가하고자 하였다. 현재 연구지역에 사용되는 지하수는 상수도를 제외하고 대부분 천부지하수로 수리지화학적 특성은 지표 토양대와 풍화대층의 특성을 반영할 뿐 심부 암반에서의 물-암석 반응에 의한 지화학적 특성을 확인할 수 없는 상태이다. 지하 지질 매체내에서 우라늄의 존재는 화강암내 특정 광물로서 이차암맥상 또는 광화대 그리고 열수변질대와 같은 특정 지질작용에 의해 형성된 암석에 농집 될 가능성이 높다(Jeong et al., 2012,Choo, 2002). 따라서 충분한 물-암석 반응에 의한 우라늄 용출 또는 지하수 유동경로를 고려한 지하수내 우라늄의 영향 범위를 산정하는데 한계가 있다고 할 수 있다.

연구지역 지하수는 대부분 천부지하수이지만 높은 함량의 라돈이 검출되어 우라늄과의 관계에서는 상관성이 뚜렷하지 않다. 불활성 가스인 라돈은 지하 암반에서 우라늄 붕괴 과정에서 생성된 후, 암반 단열대 등과 같은 지하 지질구조의 약대를 따라서 지표부로 상승할 가능성이 크므로 지하수의 유동보다는 이동이 자유롭다고 할 수 있다. 따라서 비록 천부 지하수이지만 지표까지 상승한 라돈가스가 용해될 가능성은 충분하다.

현재로서 암반지하수(M1, M2)내 자연방사성물질의 영향범위는 우라늄의 경우 암반지하수 주변 수십 m 이내로 한정되는 것으로 보인다. 라돈은 우라늄보다 넓은 범위이므로 우라늄과 기원이 서로 다른 것으로 보이며. 만약 동일 기원이라면 암반 단열대 등과 같은 불균질 지층을 통해 비교적 넓은 범위로 확산이 더 빨리 일어난 결과로 보아야 할 것이다. 지하수내 우라늄 함량의 경우, 지표방사능 자료와도 잘 일치하며 수계유역에서 고함량 우라늄의 산출영역에 대한 범위를 한정하기 위해서는 추가적인 암반지하수의 자료가 필요하다. 또한 연구지역에 존재하는 지하수 관정은 대부분 천부 지하수이므로 이와 관련된 자료의 해석에 한계를 가지고 있다. 만약 심부 암반지하수에 대한 영향범위를 예측한다면 지표방사능 자료와의 상관성을 기준으로 볼 때 기존지하수공 주변 200 m 정도까지 고함량 우라늄의 영향범위로 보아야 할 것으로 판단된다.

지하수내 우라늄의 용해는 암석내 존재하는 함우라늄 광물의 용해에 기인하는 것으로, 원천적으로 우라늄의 함량이 높은 암석이 지하수와의 물-암석 상호간의 반응이 일어나야 한다. 대전지역을 예로 볼 때, 쥬라기와 백악기 화강암과 같은 모암보다는 열수변질대와 같은 이차적 열수작용 등 변질작용을 받은 부분에서 우라늄의 함량이 높은 것으로 보고되었다(Hwang, 2013). 우라늄은 열수변질대와 접촉하는 지하수의 화학적 조건이 산화환경이면서 약산성 또는 약알칼리성의 중탄산을 적절히 함유하는 환경에서 쉽게 용존되는 것으로 알려져 있다.

라돈가스의 기원을 보다 정확하게 해석하기 위해서는 불활성가스인 3He/4He비와 4He/20Ne비에 대한 상관관계 모델링 분석 등 간접적인 방법을 시도할 수 있을 것이다. 라돈가스에 대한 지질매체 기원은 암석내 우라늄 계열 붕괴 과정에서 방출되는 라돈과 심부기원의 기여율도 고려하여야 할 것이다. 따라서 라돈가스의 기원은 상당히 넓은 범위로 확대되어야하며, 이동경로 분석도 마찬가지로 지질경계와 단층대와 같은 부분부터 이상대 등 폭넓은 범위를 포함하여 분석에 활용되어져야 할 것이다.

 

결 론

지하수내 자연방사성 물질의 산출특성 및 영향 범위 규명을 위한 본 연구의 결과를 종합하면 다음과 같다.

(1) 연구지역 지하수내 라돈-222와 우라늄 함량은 각각 37.4~903 Bq/L와 0.37~424 μg/L의 범위를 보이며, 마을 공동 우물로 사용되는 심부지하수 2점은 미국 EPA 제안치를 모두 초과하였다. 이는 지하수의 약알칼리성, 산화환경, 높은 중탄산 함량 등 기존에 알려진 우라늄의 용해에 유리한 화학적 환경 때문으로 해석된다.

(2) 지하수의 화학적 유형은 Ca(Na)-HCO3 유형에서 Ca(Na)-NO3(Cl)-HCO3(천부지하수) 유형과 Ca(Na)-HCO3(심부지하수) 유형에 걸쳐 분포하고, 주요 화학 성분은 일부 천부지하수에서 인위적인 오염원에 의해 NO3-+Cl- 농도가 높은 것 외에 별다른 특성을 보이지 않는다.

(3) 우라늄과 라돈-222의 산출은 마을 공동우물인 심부지하수에서만 일치한다. 암석 내 우라늄과 토륨의 함량은 각각 2.9~18.6 ppm과 20.4~51.0 ppm의 범위를 보이며, 쥬라기 편마암상 각섬석-흑운모화강암지역에서 높은 농도를 보인다. 우라늄과 라돈-222는 지표방사능 세기와 상관성을 보이며 U과 Th 성분을 함유한 토라이트와 모나자이트 광물에서 높은 검출을 보인다.

(4) 암반 지하수(M1, M2)내 고함량 우라늄의 영향범위는 암반지하수 주변 수십 미터 이내로 한정되는 것으로 보이며, 라돈은 보다 넓은 범위로 보아야 할 것이다. 지하수내 고함량 우라늄 농도는 지표방사능 분포와 유사하며, 수계유역에서 고함량 우라늄의 산출영역에 대한 범위를 한정하기 위해서는 추가적인 암반지하수의 자료가 필요할 것으로 판단된다. 심부 암반지하수에 대한 영향범위를 예측한다면 지표방사능 자료와의 상관성을 기준으로 볼 때 기존 지하수공 주변 200m 정도까지 고함량 우라늄의 영향범위로 보아야 할 것으로 판단된다.