Abstract
The nucleation and evolution process of Ge nano-islands on Si(001) surfaces grown by chemical vapor deposition have been explored using atomic force microscopy (AFM). The Ge nano-islands are grown by exposing the substrates to a mixture of gasses GeH4 and H2 at pressure of 0.1-0.5Torr and temperatures of $600-650^{\circ}C$. The effect of growth conditions such as temperature, Ge thickness, annealing time on the shape, size, number density, and surface distribution was investigated. For Ge deposition greater than ${\sim}5$ monolayer (ML) with a growth rate of ${\sim}0.1ML/sec$ at $600^{\circ}C$, we observed island nucleation on the surface indicating the transition from strained layer to island structure. Further deposition of Ge led to shape transition from initial pyramid and hut to dome and superdome structure. The lateral average size of the islands increased from ${\sim}20nm$ to ${\sim}310nm$ while the number density decreased from $4{\times}10^{18}$ to $5{\times}10^8cm^{-2}$ during the shape transition process. In contrast, for the samples grown at a relatively higher temperature of $650^{\circ}C$ the morphology of the islands showed that the dome shape is dominant over the pyramid shape. The further deposition of Ge led to transition from the dome to the superdome shape. The evolution of shape, size, and surface distribution is related to energy minimization of the islands and surface diffusion of Ge adatoms. In particular, we found that the initially nucleated islands did not grow through long-range interaction between whole islands on the surface but via local interaction between the neighbor islands by investigation of the inter-islands distance.
본 연구는 화학기상증착(Chemical Vapor Deposition)법을 이용하여 Si(100) 표면위에 Ge 나노점을 성장하여 나노점의 형성과 성장과정을 원자간력현미경(AFM)으로 조사하였다. 성장온도, Ge 증착량, 열처리시간의 변화에 따른 형성된 나노점의 모양, 크기, 표면 밀도의 변화를 분석하였다. $600^{\circ}C$의 성장온도에서 ${\sim}0.1ML/sec$의 증착율로 Ge을 증착한 결과, ${\sim}4ML$까지는 pseudomorphic한 Ge wetting 층이 형성되었으며, 증착시간을 증가하여 5ML 이상에서 Ge 나노점이 형성되기 시작하였다. Ge 증착량을 증가시킴에 따라 초기 나노점은 긴 지붕모양(elongated hut)구조로 형성되었고, 점차 크기가 증가함에 따라, 피라미드(pyramid), 돔(dome), 더 큰 Superdome 구조로 변형되었다. 초기 피라미드 형태의 나노점 평균크기는 ${\sim}20nm$이였으며, 가장 큰 superdome의 평균크기는 ${\sim}310nm$ 이상이었으며, 크기가 증가함에 따라 표면 밀도는 $4{\times}10^{10}cm^{-2}$에서 $5{\times}10^8cm^{-2}$로 감소하였다. 상대적으로 고온인 $650^{\circ}C$에서 Ge을 증착했을 경우, 피라미드 구조는 발견되지 않았으며, 대부분의 나노점은 돔 형태로 형성되었으며, 점차 superdome 형태로 변형되었다. 또한, 고온 성장된 시료의 열처리 시간을 증가함에 따라, 나노점의 크기는 점차 성장하였으나, 밀도는 거의 변화가 없었다. 이와 같은 나노점의 형태, 크기, 밀도의 변화는 나노점이 갖는 에너지의 최소화와 표면에서 원자들의 이동(diffusion)으로 설명할 수 있었다. 특히, AFM 이미지의 표면에 분포한 나노점들의 상대적인 위치를 분석한 결과, 유사한 크기의 근접한 나노점들은 점차 크기가 증가함에 따라 합쳐지는 Coalescence과정에 의해 성장하고, 크기가 다른 근접한 나노점들 사이에는 화학적 포텐셜에너지 차에 의한 ripening 과정의 성장을 관찰하였다. 즉, 형성된 나노점들은 국부적인 표면분포에 따라 나노점들은 두 성장과정이 동시 작용하여 성장함을 확인하였다.
