Kinetics and Mechanism of the Hydrolysis of N-(p-Nitrophenyl)-benzohydrazonyl Azide Derivatives

N-(p-니트로페닐)-벤조히드라조닐아지드 유도체의 가수분해 반응메카니즘과 그의 반응속도론적 연구

  • Nack-Do Sung (Department of Chemistry, Won-Kwang University) ;
  • Ki-Sung Kwon (Department of Chemistry, Chung-Nam National University) ;
  • Tae-Rin Kim (Department of Chemistry, Korea University)
  • 성낙도 (원광대학교 문리과대학 화학과) ;
  • 권기성 (충남대학교 문리과대학 화학과) ;
  • 김태린 (고려대학교 이공대학 화학과)
  • Published : 1978.06.30

Abstract

The rate constants for the hydrolysis of the derivatives of N-(p-nitrophenyl)-benzohydrazonyl azide (p-$CH_3,\;p-CH_3O,\;p-NO_2$, p-Cl, p-Br) have been determined by UV spectrophotometry in 50% dioxane-water at $25^{\cicr}C$ and a rate equation which can be applied over wide pH range was obtained. Below pH 5, the rate of hydrolysis of hydrazonyl azides is accelerated by electron-donating group ($\rho$ = -0.47), whereas at the pH values greater than 7, the $\rho$-value is 0.68. The effect of salt, solvent, substituent and azide ion on the rate of hydrolysis are rationalized in terms of $S_N1$ and $S_N2$ mechanism; below pH 5, the hydrolysis proceed through $S_N1$, however, above pH 7, the hydrolysis is started by the attack of hydroxide ion and in the range of pH 5∼7, these two reactions occur competitively.

N-(p-nitrophenyl)-benzohydrazonyl azide (p-$CH_3,\;p-CH_3O,\;p-NO_2$, p-Cl, p-Br) 유도체들의 가수분해 반응 속도상수를 $25^{\cicr}C$의 50% dioxane 수용액속에서 자외선 분광광도법으로 측정하여 넓은 pH 범위에서 잘맞는 반응속도식을 구하였다. 위 반응속도식과 가수분해 반응속도에 미치는 치환기 효과를 검토하기 위하여 Hammet의 식에 도시한 결과 pH 5.0 이하에서는 $\rho$ = -0.47을, pH 7.0 이상에서는 $\rho$ = 0.68을 얻었다. 또한 반응속도에 미치는 염의 효과, 용매효과, 그리고 azide ion 효과로부터 이 가수분해 반응은 pH 5.0 이하에서는 $S_N1$ 반응, pH 7.0 이상에서는 hydrazonyl azide에 hydroxide 이온이 직접 반응하는 $S_N2$ 반응이 일어나며 pH 5.0와 pH 7.0 사이에서는 이 두반응이 서로 경쟁적으로 반응함을 알 수 있었다.

Keywords

References

  1. The chemistry of the carbon-nitrogen double bond S. Patai
  2. The chemistry of the carbon-nitrogen double bond S. Patai
  3. J. Amer. Chem. Soc. v.84 E. H. Cordes;W. P. Jencks
  4. J. Chem. Soc., (B) E. R. H. Jones;F. G. Mann
  5. J. Chem. Soc., (B) F.L. Scott;M. Cashmen;A.F. Hegarty
  6. Tetrahedron Letters F. L. Scott;D. A. Cronin
  7. Proc. Chem Soc. F. L. Scott;M.N. Holland
  8. Chem. and Ind. R.N. Butler;F.L. Scott
  9. J. Amer. Chem. Soc. v.85 M. L. Bender;M.C. Chen
  10. Chem. Rev. v.23 L.I. Smith
  11. Angew Chem. Intern. Ed. Engl. v.2 R. Huisgen
  12. Chem. And Ind. I.T. Barnish;M.S. Gibson
  13. Tetrahedron v.18 M.S. Gibson
  14. Chem. Rev. v.100 J. S. Clovis;A. Eckell;R. Huisgen;R. Sustman
  15. Chem. Comm. A. F. Hegarty;M. P. Cashman;F. L. Scott
  16. Tetrahedron v.18 J. M. Burgess;M. S. Gibson
  17. J. Chem. Soc., Perkin II A. F. Hegarty;M. P. Cashman;F. L. Scott
  18. A. Amer. Chem. Soc. v.78 A.H. Fainberg;S. Winstein
  19. Tetrahedron Letters F.L. Scott;J.B. Aylward
  20. Angew. Chem. Intern. Ed. Engl. v.2 R. Huisgen