The hydrothermal alteration is evaluated using multicomponent equilibrium calculations with the program CHILLER for the reactions between hydrothermal water and rhyolite at the temperature of $300^{\circ}C$ and pressure of 500 bars. The chemical-reaction model on the depositional processes of the sericitite confirms that the hydrothermal water-rock interaction(hydrothermal alteration) is the main mechanism of the sericitite formation. The principal change in the aqueous phase during the reaction is the pH increase. Overall trends for the major species are the increase in total molalities of K, Ca, $SiO_2$, Al, Mg, Fe, Na, and sulfide in solid phase with hydrothermal water-rhyolite reaction and the decrease of them in aqeous solution by precipitation of hydrothermal products. Quartz and sericite are the first minerals to form. The sequence of minerals to precipitate following them is chlorite, epidote, pyrite and microcline as water/rock ratio decreases. Although calculated results cannot duplicate the complexities of natural hydrothermal alteration, the calculation provides thermodynamic constraints on the natural process. The calculation results resemble those of experimental studies. Sericitite forms where pH decreases and water/rock ratio increases.
This study was carried out to understand the formation of acid mine drainage (AMD) by pyrophyllite (so-called Napseok)-rainwater interaction (weathering), dispersion patterns of heavy metals, and patterns of mixing with non-polluted water in the Tongnae pyrophyllite mine. Based on the mass balance and reaction path modeling, using both the geochemistry of water and occurrence of the secondary minerals (weathering products), the geochemical evolution of AMD was simulated by computer code of SOLVEQ and CHILLER. It shows that the pH of stream water is from 6.2 to 7.3 upstream of the Tongnae mine. Close to the mine, the pH decreases to 2. Despite being diluted with non-polluted tributaries, the acidity of mine drainage water maintains as far as downstream. The results of modeling of water-rock interaction show that the activity of hydrogen ion increases (pH decreases), the goncentration of ${HCO_3}^-$ decreases associated with increasing $H^+$ activity, as the reaction is processing. The concentration of ${SO_4}^{2-}$first increases minutely, but later increases rapidly as pH drops below 4.3. The concentrations of cations and heavy metals are controlled by the dissolution of reactants and re-dissolution of derived species (weathering products) according to the pH. The continuous adding of reactive minerals, namely the progressively larger degrees of water-rock interaction, causes the formation of secondary minerals in the following sequence; goethite, then Mn-oxides, then boehmite, then kaolinite, then Ca-nontronite, then Mgnontronite, and finally chalcedony. The results of reaction path modeling agree well with the field data, and offer useful information on the geochemical evolution of AMD. The results of reaction path modeling on the formation of AMD offer useful information for the estimation and the appraisal of pollution caused by water-rock interaction as geological environments. And also, the ones can be used as data for the choice of appropriate remediation technique for AMD.
In order to investigate the feasibility and advantage of tuff used as pozzolan in cement-based composite, the representative specimens of tuff were collected, and their chemical compositions, proportion of vitreous phase, mineral species, and rock structure were measured by chemical composition analysis, petrographic analysis, and XRD. Pozzolanic activity strength index of tuff was tested by the ratio of the compression strength of the tuff/cement mortar to that of a control cement mortar. Pozzolanic reaction degree, and the contents of CH and bond water in the tuff/cement paste were determined by selective hydrochloric acid dissolution, and DSC-TG, respectively. The tuffs were demonstrated to be qualified supplementary binding material in cement-based composite according to relevant standards. The tuffs possessed abundant $SiO_2+Al_2O_3$ on chemical composition and plentiful content of amorphous phase on rock texture. The pozzolanic reaction degrees of the tuffs in the tuff/cement pastes were gradually increased with prolongation of curing time. The consistency of CH consumption and pozzolanic reaction degree was revealed. Variation of the pozzolanic reaction degree was enhanced with the bond water content and relationship between them appeared to satisfy an approximating linear law. The fitting linear regression equation can be applied to mutual conversion between pozzolanic reaction degree and bond water content.
The reaction path of water-gneiss in 200m borehole at the Soorichi site of Yugu Myeon, Chungnam was simulated by the EQ3NR/EQ6 program. Mineral composition of borehole core and fracture-filling minerals, and chemical composition of groundwater was published by authors. In this study, chemical evolution of groundwater and formation of secondary minerals in water-gneiss system was modelled on the basis of published results. The surface water was used as a starting solution for reaction. Input parameters for modelling such as mineral assemblage and their volume percent, chemical composition of mineral phases, water/rock ratio reactive surface area, dissolution rates of mineral phases were determined by experimental measurement and model fit. EQ6 modelling of the reaction path in water-gneiss system has been carried out by a flow-centered flow through open system which can be considered as a suitable option for fracture flow of groundwater. The modelling results show that reaction time of 133 years is required to reach equilibrium state in water-gneiss system, and evolution of present groundwater will continue to pH 9.45 and higher na ion concentration. The secondary minerals formed from equeous phase are kaolinite, smectite, saponite, muscovite, mesolite, celadonite, microcline and calcite with uincreasing time. Modeling results are comparatively well fitted to pH and chemical composition of borehole groudwater, secondary minerals identified and tritium age of groundwater. The EQ6 modelling results are dependent on reliability of input parameters: water-rock ratio, effective reaction surface area and dissolution rates of mineral phases, which are difficult parameters to be measured.
본 연구에서는 국내 $CO_2$ 지중저장 후보지인 장기분지에서 덮개암층으로 대표되는 이암과 응회암 코아에 대하여, 초임계이산화탄소(supercritical $CO_2$; $scCO_2$) 초기 주입압력을 측정하고 90일 동안 지화학 반응 실험 결과에 근거하여 두 암석의 $scCO_2$ 차폐능(sealing capacity)을 평가하였다. 장기분지 $CO_2$ 주입 예정부지 주변에서 수행한 대심도시추코아 중 깊이 800 m 이상 되는 이암과 응회암 코아를 대상으로 $scCO_2$ 초기 주입압력을 측정하였다. 스테인레스 강철로 제작한 고압셀(100 mL 용량)을 이용하여 지중저장 조건(100 bar, $50^{\circ}C$)에서 $scCO_2$-지하수-암석 반응을 실시하여 반응 전/후 광물 변화를 관찰하여 덮개암의 지화학적 안정성을 평가하였다. 덮개암에 대한 초기 $scCO_2$ 주입압력을 측정하기 위하여 원통형 스테인레스강철 고압셀 내부에 암석 코아를 고정시키고, 코아 상부와 하부의 압력 차이(100 - 300 bar)를 이용하여 증류수로 포화시킨 후, 고압셀 외부에 부착된 압력계를 이용하여 코아 내에 포화된 공극수압을 100 bar로 유지시켰다. 지중저장 현장에서 덮개암 내부로 $scCO_2$가 이동하는 경계조건을 모사하기 위하여 고압셀 출구를 $scCO_2$와 증류수로 채워진 대형 고압탱크(5 L 용량; 100 bar, $50^{\circ}C$ 유지)에 연결시켜, 고압셀에 고정된 암석 코아 공극 내로 침투하는 경우 지중저장 조건 하에서 일정량의 $scCO_2$가 코아를 통과할 수 있도록 하였다. 셀 입구에서는 코아의 공극수압인 100 bar보다 높게 유지시켜 $scCO_2$를 주입하되, 주입이 지속적으로 진행되기 시작하는 최소 주입압력($100bar+{\Delta}p$)을 암석에 대한 주입압력으로 측정하였다. 90일 반응 후 응회암과 이암의 큰 광물학적 변화는 없는 것으로 나타나 두 암석 모두 $scCO_2$ 주입 시 지화학적으로 안정한 것으로 나타났다. 응회암의 경우 공극수압과 $scCO_2$ 주입압력 차이(${\Delta}p$)가 15 bar에서 $scCO_2$의 내부 침투가 시작되어 20 bar 이후부터는 지속적인 $scCO_2$ 주입이 이루어졌다. 이암의 경우에는 ${\Delta}p$를 150 bar까지 증가시켜도 $scCO_2$가 주입되지 않아 응회암보다 $scCO_2$ 차폐효과가 약 10 배 높은 것으로 나타나, 장기분지에 $CO_2$ 주입 시 응회암보다는 이암층이 덮개암 역할을 할 것으로 판단되었다.
$CO_2$ 저장에 따른 암반 물성의 변화 분석은 지중저장소 정밀 모니터링을 위해 필수적인 요소로서 이에 대한 다양한 각도의 시험 수행과 모델링이 요구된다. 하지만 국내의 경우는 대부분 모델링 연구에 집중되고 있으며, 수치모델에서 필요로 하는 입력자료 대부분이 문헌에 기반을 둔 가정치를 사용하고 있다. 따라서 본 연구에서는 실험실 규모의 $CO_2$ 주입 환경을 모사하는 기술을 고안하고, 초임계 $CO_2$와 반응하는 저류층 암반의 거동 분석을 위해 암석 시료를 이용한 역학적 물성 변화 위주의 실험실 시험을 실시하였다. 시험 대상은 저류층 내에서 덮개암 및 저장층 역할을 하는 셰일 및 사암으로 하였으며, 층간 결합력이 약해 팽창성이 높은 것으로 보고된 셰일에 대해서는 추가적으로 초임계 $CO_2$에 의한 팽창성을 검토 하고자 하였다. 반응 전 후의 변형 거동과 물성변화 관찰을 위해 파괴 및 비파괴 분석 시험을 실시하였다. 단축압축시험 결과 분석을 위해 균열닫힘, 균열개시, 불안정한 균열 성장 구간을 찾아서 검토하였으며, 선형탄성 구간에서의 탄성계수 및 포아송비를 비교 분석하였다. 그리고 비파괴 시험 중 탄성파 속도 측정 시험을 통하여 초임계 $CO_2$에 의한 암석 내부물성변화를 추정하였다. 실험결과, 초임계 $CO_2$ 및 염수, 물 등 반응 조건이 변화함에 따라 암석의 변형거동 양상은 크게 달랐으며 물성 변화도 관측되었다. 덮개암 역할을 하는 셰일의 경우 사암에 비해 반응조건에 따라 물성이 민감하게 변화하였는데 셰일의 이와 같은 특성은 저류층의 안정성에 영향을 미칠 것으로 판단되었다. 본 연구의 결과는 앞으로 추가 실험을 통해 저류층의 지중저장 능력 및 안정성에 영향을 미치는 주요변수들의 상호관계를 규명하는데 기초적인 자료로 활용될 수 있을 것이다.
Im, Sunghyuk;Jung, Yohan;Hong, Jonggan;Choi, Sun Rock
Nuclear Engineering and Technology
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제54권6호
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pp.2262-2275
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2022
The Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI) studied the sodium-water reaction (SWR) minimized steam generator for the safety of the sodium-cooled fast reactor (SFR), and selected the copper bonded steam generator (CBSG) as the optimal concept. This paper introduces the conceptual design of the CBSG and the development of the CBSG sizing analyzer (CBSGSA). The CBSG consists of multiple heat transfer modules with a crossflow heat transfer configuration where sodium flows horizontally and water flows vertically. The heat transfer modules are stacked along a vertical direction to achieve the targeted large heat transfer capacity. The CBSGSA code was developed for the thermal-hydraulic analysis of the CBSG in a multi-pass crossflow heat transfer configuration. Finally, we conducted a preliminary sizing and rating analysis of the CBSG for the trans-uranium (TRU) core system using the CBSGSA code proposed by KAERI.
화강암지역에서 산출되는 국내 지하수의 화학조성은 주로 Ca-HCO$_{3}$와 Na-HCO$_{3}$, 형에 속하며, 일부는 Ca-(C1+SO$_{4}$)또는 Na-(Cl+SO$_{4}$)형의 특성을 나타낸다. 회장암 지역의 용출수는 Ca-HCO$_{3}$ 형에, 지하수는 Na-HCO$_3$ 형에 도시된다. 빗물-화강암 반응에 대한 반응경로 모델링 결과는 초기 Ca-Cl형에서 시작하여 Ca-HCO$_{3}$을 거친 후, 최종적으로 Na-HCO$_{3}$형으로 진화하는 경향을 보인다 빗물-화장암 반응 역시 빗물-화장암 반응에서와 유사하게 진화되는 경향을 보이며, 모델링 결과는 현장자료와 잘 일치된다. 빗물-화장암/회장암 반응경로 모델링 결과, 반응이 진행됨에 따라 수소이온 활동도는 점차 감소(pH는 증가)하며, 양이온의 농도는 pH의 변화에 따른 모암을 구성하는 광물들의 순차적 용해, 2차 생성광물의 침전 및 재용해 등에 의해 다양한 농도변화를 보여준다 빗물-화강암의 반응비에 따라 깁사이트, 적철석, 망간산화물, 카오리나이트, 실리카, 녹니석, 백운모, 방해석, 로몬타이트, 프레나이트, 아날심의 순으로 침전이 발생하며, 빗물-회장암의 반응에서도 이와 동일한 침전순서를 보이지만 실리카의 침전이 없고 아날심 대신 파라고나이트가 침전된다. 빗물-화강암 반응에서는 실리카가 가장 우세한 광물이며, 밋물-회장암 반응에서는 카오리나이트가 가 장 우세한 광물이며, 전체적인 2차 생성광물의 침전량은 화강암보다 회장암 반응이 더 우세하다
현재 고로폐광산에서 가동 중인 인회석 배수체계의 설계는 다음과 같다 ; 인회석 배수시스템은 침사조, 반응조 및 침전조로 구성되며 폐갱도 및 광미장의 침출수를 배관을 통하여 집수한 후 인회석 배수시스템으로 수리구배에 의해 운반되게 설계되었다. 2004년도에 실시된 실내실험 결과에 의하면, 인회석 38.8 톤을 매년 반응조에 새로 충진시켜 줘야 하며 침전물은 매 3개월 마다 침전조에서 제거해줘야 한다. 본 연구의 목적은 석회석 및 인회석을 이용한 실내실험을 실시하여 ARD 내의 비소저감 효율성을 평가하고 침출수 처리 체계 내에 사용되는 침전제를 재평가하는 것이다. 실내실험 결과, 석회석 및 인회석의 비소 저감율은 64.7-98.3%이며 인회석의 경우 비소 저감율은 입도에 반비례하였다. 비소화합물은 비산염인회석 그리고 칼슘비산염수화물의 형태인 것으로 추측된다. 따라서, 인회석 및 인이 포함된 석회석은 저 농도의 비소제거를 위한 침전제로 사용될 수 있는 것으로 판단된다.
영천 도수터널 내 화강암 지역의 단열대를 따라 유출되는 지하수에 대하여 지화학 및 환경동위원소 연구를 수행하였다. Ca-HCO$_3$유형에 속하는 유출수의 화학 조성은 화강암을 구성하는 규산염 광물 및 열극 충진 방해석의 지화학적 용해 반응에 의해 설명되며, 그 수문지화학적 진화는 부분적 개방계에서 진행되었음을 보여준다. 환경동위원소 연구 결과, 유출수는 모두 강수 기원으로서 적어도 1953년 이전에 함양된(즉 체류 시간이 최소 45년 이상인) 지하수임을 지시해주며, 나아가 지표로부터의 거리와 단열대의 발달 상태에 따라 부분적으로 지표수의 혼입이 진행되고 있음을 지시한다. 지화학 반응 경로 모델인 CHILLER를 이용하여 본 지역 화강암 지하수의 수문지화학적 진화를 모델링 하였다. 그 결과, $Ca^{2+}$, $Na^{+}$, HCO$_3$$^{-}$ 및 pH는 규산염 광물 및 방해석의 용해 작용과 더불어 점차 증가되는 반면, $Mg^{2+}$ 및 $K^{+}$는 각각 몬트모릴로나이트와 백운모의 2차 생성과 더불어 감소됨을 보여준다. 2차 광물의 생성 순서는 적철석, 깁사이트, 카올리나이트, 몬트모릴로나이트, 백운모, 장석의 순이다. 모델링 결과는 유출수의 물리화학적 분석값과 2차 광물의 동정 결과와도 잘 일치한다. 따라서, 이러한 물-암석 상호 반응 모델링을 비교적 복잡한 암반 지하수의 수문지화학적 진화 해석에 타당성 있게 적용할 수 있음을 보여준다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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