담수나 해수와 같은 자연수중의 우라늄(U)의 농도는 0.0l∼5 ppb 수준으로서 극미량 원소분석법을 필요로 한다. 본 연구는 고감도의 비파괴법인 중성자방사화분석법을 이용하여 지하수중의 우라늄을 신속, 정확하게 정량할 수 있는 방법에 대하여 시료를 증발농축 전처리하는 방법과 직접 분석하는 방법을 비교 검토하였다. 표준용액(0.5∼100 ppb)을 이용하여 분석법을 검증하였다. 주어진 농도범위에서 검정곡선의 평균편차는 2% 이하를 나타냈으며, 각 측정값의 상대표준편차는 2∼l2% 이내이었다. 동일시료에 대한 시기별 농도의 편차는 10.3%이었다 본 방법을 이용하여 충청지역의 17개 관정으로부터 지하수시료를 채취하여 우라늄 농도를 정량한 결과 1 ppb에서 80 ppb수준인 것으로 확인되었다.
A total of 247 samples were collected from groundwater being used for drinking-water supply, and hydrogeochemistry and radionuclide analysis were performed. In-situ analysis of groundwaters resulted in ranges of $13.7{\sim}25.1^{\circ}C$ for temperature, 5.9~8.5 for pH, 33~591 mV for Eh, $66{\sim}820{\mu}S/cm$ for EC, and 0.2~9.4 mg/L for DO. Major cation and anion concentrations of groundwaters were in ranges of 0.5~227.6 for Na, 1.0~279.3 for Ca, 0.0~9.3 for K, 0.1~100.1 for Mg, 0.0~3.3 for F, 0.9~779.1 for Cl, 0.3~120.4 for $SO_4$, 0.0~27.4 for $NO_3$-N, and 6~372 mg/L for $HCO_3$. Uranium-238 and radon-222 concentrations were detected in ranges of N.D-$131.1{\mu}g/L$ and 18-15,953 pCi/L, respectively. In case of some groundwaters exceeding USEPA MCL level ($30{\mu}g/L$) for uranium concentration, their pH ranged from 6.8 to 8.0 and Eh showed a relatively low value(86~199 mV) compared to other areas. Most groundwaters belonged to Ca-(Na)-$HCO_3$ type, and groundwaters of metamorphic rock exhibited the highest concentration of Na, Mg, Ca, Cl, $NO_3$-N, U, and those of plutonic rock showed the highest concentration of $HCO_3$, and Rn. Uranium and fluoride from granite areas did not show any correlation. However, uranium and bicarbonate displayed a positive relation of some areas in plutonic rocks($R^2$=0.3896).
국내 원자력안전법, 산업안전보건법 및 최신 연구에 근거하여 우라늄 취급시설에서 종사자의 우라늄 섭취로 인한 방사선 위해의 최소화 및 화학적 독성 방지를 동시에 고려한 유도조사준위를 산출하였다. 본 연구에서 방사선 위해의 조사 준위는 연간 2 mSv-6 mSv의 예탁유효선량을 고려하였으며, 화학적 독성의 조사준위는 0.3 ${\mu}g$$g^{-1}$의 신장의 우라늄 농도를 고려하였다. 결과로써 핵연료가공시설에서 3.5% 농축우라늄 취급 시, 공기 중 우라늄 농도측정의 유도조사준위는 Type F, Type M 및 Type S 우라늄 급성흡입 시 화학적 독성에 근거한 STEL의 값인 0.6 mg $m^{-3}$으로 산출되었다. 또한 Type F 우라늄 만성흡입 시 유도조사준위는 화학적 독성에 근거한 15.21 ${\mu}g$$m^{-3}$으로 산출되었으며, Type M 및 Type S 우라늄 만성흡입 시 유도조사준위는 각각 방사선 위해에 근거한 0.41-1.23 Bq $m^{-3}$ 및 0.13-0.39 Bq $m^{-3}$으로 산출되었다. 폐 측정의 유도조사준위는 6개월 감시주기에서 Type M 우라늄 급성흡입 및 만성흡입 시 각각 0.37-1.11 Bq 및 0.39-1.17 Bq으로 산출되었으며, Type S 우라늄 급성흡입 및 만성흡입 시 각각 0.30-0.91 Bq 및 0.19-0.57 Bq으로 산출되었다. 이 값들은 일반적으로 사용되는 폐 측정 기기인 germanium 검출기의 검출한도인 4 Bq 이하로 나타나 폐 측정으로는 본 연구에서 설정한 조사준위를 만족시킬 수 없는 것으로 나타났다. 소변시료 분석에서 Type F 우라늄을 급성흡입 후 1개월 감시주기에서 유도조사준위는 화학적 독성에 근거한 14.57 ${\mu}g$$L^{-1}$로 산출되었다. 또한 Type M 우라늄을 급성흡입 및 만성흡입 시 1개월 감시주기에서 유도조사준위는 각각 방사선 위해에 근거하여 2.85-8.58 ${\mu}g$$L^{-1}$ 및 1.09-3.27 ${\mu}g$$L^{-1}$으로 산출되었다.
Deionized water, methanol, and ethanol were investigated for their effectiveness at dissolving LiCl-KCl-UCl3 at 25, 35, and 50℃ using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) to study the concentration evolution of uranium and mass ratio evolutions of lithium and potassium in these solvents. A visualization experiment of the dissolution of the ternary salt in solvents was performed at 25℃ for 2 min to gain further understanding of the reactions. Aforementioned solvents were evaluated for their performance on removing the adhered ternary salt from uranium dendrites that were electrochemically separated in a molten LiCl-KCl-UCl3 electrolyte (500℃) using scanning electron microscopy with energy dispersive spectroscopy (SEM-EDS). Findings indicate that deionized water is best suited for dissolving the ternary salt and removing adhered salt from electrodeposits. The maximum uranium concentrations detected in deionized water, methanol, and ethanol for the different temperature conditions were 8.33, 5.67, 2.79 μg·L-1 for 25℃, 10.62, 5.73, 2.50 μg·L-1 for 35℃, and 11.55, 6.75, and 4.73 μg·L-1 for 50℃. ICP-MS analysis indicates that ethanol did not take up any KCl during dissolutions investigated. SEM-EDS analysis of ethanol washed uranium dendrites confirmed that KCl was still adhered to the surface. Saturation criteria is also proposed and utilized to approximate the state of saturation of the solvents used in the dissolution trials.
지역에 따른 지하수중의 라돈 과 우라늄의 농도차이를 알기 위하여 대전지역의 지하수를 분석하였다. 대전 5개 지역구에서 사용하고 있는 75개 지하수를 채취하여 라돈 및 우라늄 농도를 분석하였다. 또한 우기 전 후로 40 개시료를 채취하여 지표수 유입에 따른 변화를 알고자 하였다. 지역에 따른 라돈 및 우라늄의 평균농도는 유성구에서는 $270.9{\pm}152.3\;Bq/L,\;43.8{\pm}23.5\;{\mu}g/L$, 서구지역은 $112.9{\pm}65.8\;Bq/L,\;0.45{\pm}0.23\;{\mu}g/L$, 동구지역의 경우는 $41.3{\pm}24.0\;Bq/L,\;4.9{\pm}11.3\;{\mu}g/L$, 대덕구는 $131.8{\pm}99.5\;Bq/L,\;54.3{\pm}127.5\;{\mu}g/L$ 그리고 중구는 $44.0{\pm}43.0\;Bq/L,\;8.1{\pm}11.6\;{\mu}g/L$이었다. 또한 지표수의 영향을 관찰한 시료에서 우라늄 농도는 최소 0.5에서 최대 640 ${\mu}g/L$까지 나타나며 라돈의 경우 최소 0.4에서 최대 729 Bq/L 까지였으며 건기시 채취한 시료가 우기후 시료보다 높은 농도를 나타내었다. 건기시 라돈과 우라늄의 농도는 평균 $253{\pm}14\;Bq/L,\;63{\pm}12.2\;{\mu}g/L$ 이었으며, 우기후는 $195{\pm}11\;Bq/L,\;45.4{\pm}11.7\;{\mu}g/L$를 나타내었다.
This paper reports the amount of $^{222}Rn$ and $^{238}U$ in 18 sites of ground water and 30 sites of surface water. The instrument used to count $^{222}Rn$ activity was the liquid scintillation counter (LSC) which could resolute ${\alpha}$ and ${\beta}$ radiations. And $^{238}U$ was analyzed by the inductively coupled plasma (ICP). Radon and Uranium were not detected in raw and treated water which were sampled in a water treatment plant. However, radon ($^{222}Rn$) was high concentration in ground water from Jeon-la, Gang-won. So was uranium ($^{238}U$) in case of ground water from Gang-won, Choong-chung. Radon ($^{222}Rn$) activities were detected less than 15 pCi/L at 5 sampling points, 15~300 pCi/L at 7 sampling points, 300~4000 pCi/L at 6 sampling points. However, Radon ($^{222}Rn$) activities of all ground water samples were less than 4,000 pCi/L, which was bellow American Alternative Maximum Contamination Level (AMCL). Uranium ($^{238}U$) concentrations were less than $0.1{\mu}g/L$ at 5 sampling points, from $0.1{\mu}g/L$ to $20{\mu}g/L$ at 13 sampling points. Uranium was not detected in about 30% of the whole samples, but the concentration ranged from relatively low to high concentrations depending on the sampling point. The minimum detectable activity (MDA) of radon was 15 pCi/L. and the detection limit of uranium was $0.1{\mu}g/L$.
본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
원자력을 이용하는 시설 및 그와 관련한 연구개발실험실로부터 각종 화학폐수가 다량으로 발생되고 있으며 이들 폐수를 화학폐수 전용처리시설로 처리하고 있으나 최종 건조 케이크내에 함유된 우라늄의 농도가 규제면제농도인 10 Bq/g을 약간 초과하므로서 방사성폐기물로 분류하여 별도로 저장하고 있다. 화학폐수 처리후 침전된 슬러지내의 우라늄 농도를 분석한 결과 우라늄이 용액상이 아닌 침전물상에 존재함을 알았으며, 이들 우라늄을 침전물로부터 용액상으로 용해하기 위하여 강질산으로 용해시켰다. 그 결과 대부분의 우라늄이 슬러지의 침전물로부터 용액상으로 용출되었으며, 용해후 얻어진 슬러지 산용해액에 대해 IRN-77과 비드형으로 새로 제조한 다이포실 수지를 실 폐액처리에 적용하기 위한 흡착실험을 수행하였다. IRN-77과 다이포실 비드를 단독, 혼합 또는 단계적으로 사용한 결과, 80%이상의 우라늄 흡착효율을 얻기 위해서는 산용해액과 동등량 또는 그 이상의 다량의 수지가 소요되었다. 한편 침전 슬러지를 압착하여 부피가 더욱 축소된 탈수케이크를 산용해한 결과, 탈수케이크 대 질산의 비율이 3:2에서 우라늄의 함량을 최대 11 mg/L을 얻었으며 슬러지 용해시보다 적은 양으로 산용해가 가능하였다. 탈수 케이크 산용해액의 방사능 농도는 6.97E-01 Bq/ml 로서 기존의 자연증발처리시설에서 처리가 가능한 수준이었으며, 건조케이크의 비방사능은 11.2 Bq/g로서 최종 폐기물로 발생될 폐증발천의 비방사능이 4.3 Bq/g으로 평가되어 우라늄 동위원소의 규제면제치인 10 Bq/g 미만이므로 자체처분이 가능한 수준이었다. 결론적으로 화학폐수를 처리한 후 부피가 최소화된 탈수케이크에서 우라늄을 산용해시키고 최종 산용해액은 기존의 자연증발시설로 증발처리하면 방사성 건조케이크의 발생 없이 또한 자연증발천도 자체처분이 가능한 최적의 방안을 도출하였다.
피션트랙 검출에 의해 고체 및 액체상태 지질물질 내 우라늄을 정밀정량하는 최적기법을 제안하고 그 적용성을 검증하였다. 우라늄 정량은 중성자 조사에 의해 유도시킨 $^{235}U$의 핵분열 흔적을 트랙 디텍터에 기록하여 고배율 현미경 하에서 계수함으로써 이루어진다. 우라늄-친화력이 좋은 암석(예: 화강암, 석탄)을 분말 펠릿시료로 만들어 건식 검출하면, 그다지 높지 않은 우라늄함량(<5 ppm, 즉 ${\mu}g\;g^{-1}$)에서도 빈번하게 함유된 함-우라늄광물에 기인한 트랙 군집현상으로 인해 시료의 전체평균 함량 결정이 쉽지 않았으며, 트랙 균질부와 군집부를 별도로 검토해야 한다. 시료의 균질성이 유지된다면 백운모-Lexan 디텍터에 의한 중복 측정과 여러 차례 중성자 조사에 의한 반복 측정에서 높은 재현성이 확인되었다. 건고 액체시료 경우에 $10^1ppm$ 수준 및 그 이상의 우라늄함량에서 흔히 나타나는 불균질 현상을 극복하기 위해, 진공 석영튜브를 이용한 습식 검출법을 제안한다. 습식 검출에서 우라늄 균질성은 $10^0ppm$ 수준 이하에서 회복되며, 측정하한은 $10^2ppb$ (i.e. $ng\;g^{-1}$) 수준까지 무난한 것으로 입증되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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