조류는 호소의 부영양화 현상을 발생시킬 뿐 아니라 전반적인 정수처리공정에 많은 문제를 야기 시키고 있다. 그 중에서도 조류 세포와 조류유래 유기물질(Algogenic Organic Matter; AOM)은 휴믹물질처럼 염소 소독 시 유해성 물질인 소독부산물질(Disinfection By-Products; DBPs)을 형성하는 전구물질이다. 본 연구는 전 염소처리와 응집공정에 의한 조류유래 유기물질의 제거특성 변화를 확인하였으며, 또한 부영양화된 호소수 처리 공정으로 철(III)을 이용한 고도응집공정과 UV산화 공정의 적용성을 평가하였다. 전 염소처리공정은 조류제거에는 효과적이지만 수중의 DOC(Dissoluble Organic Carbon)농도와 TMHs(Trihalomethanes) 생성량을 증가시켰다. 응집실험에서는 응집 반응 pH가 조류유래 유기물질과 소독부산물질 제거에 있어 중요한 인자로 작용하였으며, 중성 pH에서 보다 낮은 반응 pH 5에서 DOC, THMs 제거율이 각각 50%와 28% 향상되었다 조류유래 유기물질과 THMs제거에 있어 UV 산화 공정을 적용한 결과, $UV/H_2O_2/Fe^{3+}$ 공정이 가장 효과적이었지만, 반응 pH를 조정한 고도응집공정보다는 효과적이지 않았다.
20종의 아미노산 성분들에서의 염소 소독부산물 생성 특성을 조사한 결과, 단위 DOC당 THM 생성능은 Br 첨가 유무에 관계없이 tryptophan과 tyrosine에서 높게 나타났고 나머지 18종에서는 매우 낮은 생성능을 나타내었다. 단위 DOC당 HAA 생성능 조사결과, tryptophan, tyrosine, asparagine, aspartic acid 및 histidine에서 Br 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 보였으며, asparagine, aspartic acid 및 histidine은 DCAA 생성능 조사결과, aspartic acid, histidine, asparagine, tyrosine 및 tryptophan에서 Br 첨가 유무에 관계없이 높은 생성능을 나타내었으며, aspartic acid는 660.2 ${\mu}$g/mg으로 나타나 다른 아미노산 성분들에 비해 월등히 높은 HAN 생성능을 나타내었으며, 반응성이 높은 6종의 아미노산 성분에서 생성되는 HAN 구성종의 대부분은 DCAN으로 나타났다. 단위 DOC당 chloral hydrate 와 chloropicrin의 생성능을 조사결과에서 chloral hydrate는 asparagine, aspartic acid, histidine, methionine, tryptophan 및 tyrosine에서 생성능이 높은 것으로 나타났고, chloropicrin의 경우는 20종의 아미노산에서 전체적으로 1${\mu}$g/mg 이하의 아주 낮은 생성능을 보였다. 아미노산의 작용기별 소독부산물 생성 특성은 THM의 경우 방향족(aromatic) 화합물인 tryptophan과 tyrosine에 반응성이 높았고, HAA는 aromatic, neutral, acidic, basic 순으로 반응성을 보였으며, HAN은 acidic, basic, neutral, aromatic 순으로 반응성을 나타내어 방향족 화합물보다 지방족 화합물이며 친수성인 물질에서 반응성이 더 높은 것으로 나타났다.
본 연구는 입상활성탄을 일시에 100% 충진하는 방법과 일회 충진양을 50%, 33%, 20% 및 10%로 나눠서 주기적으로 누적 충진하였을 경우에 대해 THMs과 DOC 처리효율 변화를 비교 평가하기 위해 수행하였다. 일시에 100% 충진하는 방법은 운전 초기에는 THMs와 DOC의 유출농도가 낮았으나 운전기간이 증가할수록 높은 유출수 농도를 나타내었다. 반면 주기적 누적충진 방법을 적용한 경우에는 유출수의 THMs와 DOC 농도가 운전기간 동안 상대적으로 균등하게 유지하였다. THMs 흡착제거에는 주기적 누적 충진법이 전체 충진용량을 일시에 충진하는 방법에 비해 효과적이었으나, 활성탄 공정 유입수 THMs 구성종들 중에서 클로로디브로모메탄이나 브로모포름의 함량이 클로로포름이나 브로모디클로로메탄에 비해 월등히 높은 경우에는 주기적 누적충진법에 비해 전체 충진용량을 일시에 충진하는 방법이 더욱 효과적인 것으로 나타났다. DOC의 제거에서는 충진용량을 일시에 충진하여 운전하는 방법이 주기적 누적충진법에 비해 DOC의 총 흡착량과 유출수의 평균농도 측면에서는 유리하였다. 활성탄 공정 운전기간 동안 THMs와 DOC 제거율의 균등화에는 주기적 누적충진 방법을 적용한 경우가 효과적이었고, 적은 양의 활성탄을 주기적으로 자주 충진하는 방식이 더욱 유리하였다.
본 연구에서는 배급수계통에서 잔류염소와 THMs의 분포를 예측하는 방안을 제시하였다. 잔류염소와 THMs의 등의 수질변화에 대해 현장조사를 실시하였고, 수체와 관벽에 대한 잔류염소 감소계수와 THMs의 생성계수를 산출하여 관망해석에 의한 수질모델링에 적용하였다. 병실험을 통해 잔류염소 병렬 1차 수체 반응계수를 구하고, 5개 관벽 감소 모델을 비교 평가하여 1차 관벽 감소계수 산출하고 적용했을 때 잔류염소 현장 측정값과 관망 수질모델링에 의한 예측간의 평균절대오차 및 평균제곱근오차가 각각 0.03, 0.037 mg/L로 가장 작았다. 또한 병실험에 의한 THMs생성량을 비선형 회귀분석으로 1차 생성계수를 구하고 현장 측정값과 비교하였다. 그 결과, 9월의 현장 측정값과 예측값의 결정계수 $R^2$는 0.98, 11월에는 0.82로 예측이 가능하였다.
The Dissolved Organic Carbon (DOC) existing in a water includes both hydrophobic and hydrophilic substances however, most of the discussion focuses on hydrophobic substances. The hydrophobic fraction was easily removed by absorption or coagulation more than hydrophilic fraction. Therefore, control of the hydrophilic fraction is very important in water treatment process. This study is to determine the variation of DOC, the removal efficiency of DOC, and Trihalomethane formation potential (THMFP) after each stage of water treatment process by fractionating Natural Organic Matters (NOM) into hydrophobic and hydrophilic substance. DOC from raw water was fractionated at acidic pH (pH<2) using XAD 8 resin column, into two fraction : hydrophobic substance (i.e. humic substance) adsorbed on XAD 8 and hydrophilic substance which represent the organics contained in the final effluent. THMFP was carried out according to the following set condition: Cl2/DOC=4 mg/mg, incubation at $25^{\circ}C$ in darkness, pH 7 adjust with HCl or NaOH as necessary, and 72hour-contact time. THMs analyzed in this study were chloroform, bromodichloromethane, dibromochloromethan, and bromoform. Sewage was almost evenly split between the hydrophobic (56%) and hydrophilic fraction (44%). But, Aldrich humic substance (AHS) was found to contain less hydrophilics (14%) than hydrophobics (86%). The formation of THMs may depend on the source which is characterized by the composition of organic matters such as AHS and sewage. The THMFP yield of sewage and AHS were assessed as follows. The value of the THMFP reaction yield, AHS $172.65{\mu}g/mg$, is much higher than that of sewage $41.68{\mu}g/mg$. This illustrates possible significant difference in THMFP according to the component type and the proportion of organic matter existing in water source. Apparently AHS react with chlorine to produce more THMFP than do the smaller molecules found in sewage. Water treatment process may reduce THMFP, nevertheless residual DOC (the more hydrophilic substance) has significant THMFP. Further reduction in organic halide precursors requires application of alternative treatment techniques.
The formation characteristics of trihalomethanes (THMs) and haloacetic acids (HAAs) were investigated in chlorination of raw water of different organic mallet characteristics. The samples used in this study were hydrophobic (N-HPO) and hydrophilic fraction (N-HPI) (which were concentrated and separated from Nakdong river water), and humic acid (HA) (which is known as a strong hydrophobic acid) as a reference organic matter, the specific UV absorbance (SUVA) of which was 2.19, 1.15 and 7.92, respectively. With increasing chlorine contact time, THMFP and HAAFP (the formation potential of THMs and HAAs) increased, but their increase was different depending on the organic mallet characteristics (i.e., for N-HPI, THMFP was higher than HAAFP, but the inverse result was obtained for N-HPO and HA and the ratio between them was greater for HA), and the mainly formed chemical species were CHCI$_3$ in case of THMs and dichloroacetic acid (DCAA) and trichloroacetic acid (TCAA) in case of HAAs for N-HPO and HA (and the ratios of CHCI$_3$ to total THMs and DCAA and TCAA to total HAAs for HA were higher than those for N-HPO), but for N-HPI, the ratio of brominated THMs was a little higher than that of CHCI$_3$ and the ratio of DCAA and TCAA to total HAAs was lower than that of N-HPO, although they are main chemical species in case of HAAs. Comparing THMFP and HAAFP with the increase in bromide concentration added with those in not adding it, the former increased greatly and its increase was higher for the organic mallet with stronger hydrophobicity, but the latter was lower for N-HPO and N-HPI and was similar for HA. The main chemical species with increasing bromide concentration were CHBt$_3$ in case of THMs regardless of organic matter characteristics, and dibromoacetic acid (DBAA) for N-HPO and N-HPI, DBAA and tribromoacetic acid (TBAA) for HA in case of HAAs. With increasing reaction temperature and pH, THMFP and HAAFP increased for the former, but for the latter, THMFP increased and HAAFP decreased, although the rate of increase or decrease was different with organic mallet characteristics.
광주광역시의 하남산업단지 주변 및 도심지 광주천 일대의 37개 조사관정 중 21개 관정의 지하수에서 VOCs가 검출되었다. 염소계지방족 탄화수소는 37개 조사관정 중 18개 관정의 지하수에서 검출되었으며, 그 중 총트리할로메탄(TTHM)은 $0.1~36.2{\;}\mu\textrm{g}/L$의 분포를 보이고, CFC는 42.3~190{\;}\mu\textrm{g}/L$의 범위를 보이며, PCE, TCE 및 그 분해물들은 $0.1~124.2{\;}\mu\textrm{g}/L$의 농도를 보인다. 방향족탄화수소는 5개 관정의 지하수에서 10가지 성분이 검출되었으나, $0.2{\;}\mu\textrm{g}/L$ 미만의 낮은 농도로 나타났다. 하남산업단지 주변에서는 염소계지방족 탄화수소 성분이 광주천 인근 지하수 보다 검출빈도와 농도가 높게 나타나며, 지하수 시료중의 VOCs 성분은 TCE를 제외하고는 미국 음용수 기준치를 초과하지 않는다. TCE의 경우 하남산업단지에 소재하는 2개 지점의 지하수에서 먹는물 기준치($5{\;}\mu\textrm{g}/L$)를 각각 5배, 25배를 초과하는 것으로 나타났다 하남산업단지 지하수 시료중의 TCE 오염은 H8과 H10 관정에서, CFCs는 H8과 H11관정 부근의 지하수에서 검출되었다. 하남산업단지 주변 및 광주천 일대에서 검출된 TTHM은 상수도 및 하수도의 누출로부터 기원하는 것으로 판단된다. 연구 대상지역은 일부지역을 제외하고는 호기성지대로 구성되어 대부분의 방향족탄화수소는 분해가 잘되는 환경이나 염소계지방족 탄화수소는 대부분 생분해 반응이 서서히 일어나는 환경에 해당한다.
GC/MSD를 이용하여 우리나라의 대표적인 정수장, 즉 서울 시내의 4개의 정수장과 인천, 대전, 광주, 대구 및 부산의 정수장에서 염소처리하여 각 가정으로 보급되는 수도수를 대상으로 1997년 6월부터 9월까지 가정수에 함유되어 있는 총트리할로메탄(trihalomethanes, THMs)을 US EPA Method 524.2(Purge & Trap/GC/MSD)법을 응용하여 검출 분석하였다. 그 결과 6대 도시에서, chloroform이 THMs의 대부분을 차지하였으며(47.43%~93.11%), bromodichloromethane > chlorodibromomethane > bromoform의 순으로나타났다. 인천, 대전, 광주, 대구 및 부산은 chloroform을 제외한 나머지 물질 즉, bromodichloromethane, chlorodibromomethane 및 bromoform의 함유량이 서울보다 높게 나타났다. 그러나 6월과 9월 모두 전 지역에서 THMs의 농도는 우리 나라의 먹는 물 수질기준 $100{\mu}g/L$을 초과하는 곳은 한곳도 없었다. 또한 각 물질에 대하여 산출한 인체 노출량은 chloroform $6.14{\times}10^{-4}mg/kg/day$, bromodichloromethane $1.01{\times}10^{-4}mg/kg/day$, chlorodibromomethane $0.29{\times}10^{-4}mg/kg/day$, bromoform $0.01{\times}10^{-4}mg/kg/day$, THMs $7.98{\times}10^{-4}mg/kg/day$이었다.
세계적으로 음용수 공급을 위한 정수 공정에는 여러 가지 방법이 쓰이고 있다. 그 중 염소는 값이 싸고 비교적 사용하기 쉬우며 미생물 제거 효과가 좋아 가장 많이 사용되는 소독제이다. 그러나 소독과정 중에 독성을 가지는 소독부산물을 생성시키는 문제가 있다. 대표적인 소독부산물에는 트리할로메탄같은 휘발성 물질과 유기염소산같은 비휘발성 물질이 있고, 최근 새로이 3-chloro-4-dichloromethyl-5-hydroxy-2(5H)-furanone (MX)라는 물질이 대두되고 있다. MX는 음용수 중 총 변이원성의 20-50%에 해당하는 강력한 변이원성을 가지는 물질이다. 이에 WHO에서는 MX를 유해물질로 선정하였으나 분석적 어려움과 독성 자료의 부족으로 인해 아직 정확한 기준치가 설정되지는 않았다. MX는 음용수 중에 21.9-30.3 ng/L 수준의 미량이 존재하였으므로 좀 더 효율적인 분석방법이 요구된다. 따라서 본 연구에서는 전처리 방법의 개선을 위해 액체-액체 추출방법과 고체상 추출방법을 사용하여 그 추출효율이 더 좋은, 고체상 추출방법을 채택하였다. 이미 여러 국가에서 MX의 분포를 조사한 바 있으나 국내에서는 MX의 분포 조사가 미흡한 실정이다. 따라서 본 연구에서는 국내의 각 정수장별 MX 함량과 수계별 MX 함량을 조사하여 국내의 MX 분포 실태를 파악하고자 하였다. MX의 생성패턴을 알고자 염소투입량, 정수장으로부터의 거리, 계절 수온 및 여러 수질조건에 따라 MX생성과의 상관관계를 확인해 본 결과 MX의 생성은 염소투입량과 계절, 수온의 영향을 받는 것으로 나타났다. 또한 MX의 최적 소독방법을 마련하기 위한 기초 연구로서 오존이나 입상활성탄(GAC)을 사용하는 고도처리수에서의 MX 함량을 측정하였다. 본 연구 결과 MX의 생성은 염소 투입량과 계절, 수온의 영향을 받는 것으로 나타났고, 오존 처리한 고도처리수에서의 MX 생성이 최소화되는 것을 확인하였다.
하수처리장 방류수의 염소 소독효율과 소독부산물 발생 특성에 대해 고찰하였다. 총대장균군의 소독효율을 조사한 결과 99% 이상의 소독 효율을 얻기 위해서는 0.5 mg/L에서는 30분, 1.0 mg/L에서는 20분, 1.5 mg/L이상의 농도에서는 10분의 접촉시간이 필요한 것으로 나타났다. 염소주입농도 0.5 mg/L에서 10분간 접촉시킬 때 THMs의 최대 농도는 $32.2{\mu}g/L$이었으며, 이중 chloroform은 최대 $28.4{\mu}g/L$가 생성되어 THMs의 88.1%를 차지하였다. HANs의 최대 농도는 $2.97{\mu}g/L$이었으며, HAAs의 최대 농도는 $16.29{\mu}g/L$로 상당히 낮게 나타났다. 연구대상 하수처리장 최종 방류수의 연평균 잔류염소 농도는 0.4 mg/L이었으며, 염소소독부산물 실험 결과 THMs은 최대 $9.21{\mu}g/L$, 평균 $2.79{\mu}g/L$로 나타났으며 HANs과 HAAs는 검출한계 이하로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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