Inorganic acids such as HCl, HNO3, and H2SO4 have been commonly applied to soil washing of heavy metals-contaminated soil due to their cost-effectiveness. However, implementing the 'Chemical Substance Control Act' requires off-site risk assessment of the chemicals used in the soil washing. Therefore, in this study, organic acids or Fe(III)-based washing agents were evaluated to replace commonly used inorganic acids. Ferric removed heavy metals via H+ generated by hydrolysis, which is similar to the HCl used in the control group. Oxalic acid and citric acid were effective to remove Cu, Zn, and Cd from soil. Organic acids could not remove Pb because they could form Pb-organic acid complexes with low solubility. Furthermore, Pb could be adsorbed onto the iron-organic acid complex on the soil surface. Ferric could remove exchangeable-carbonate, Fe-Mn hydroxide, and organic matter and sulfides bound heavy metals (F1, F2, and F3). Organic acids could remove the exchangeable-carbonate and Fe-Mn hydroxide bound metals (F1&F2). Therefore, this research shows that the fractionation of heavy metals in the soil and the properties of washing agents should be considered in the selection of agents in the process design.
Calcium (Ca) and potassium (K) were introduced to remove Sr and Cs in soil, respectively. Four factor and three level Box-Bhenken design was employed to determine the optimal washing condition of Ca- and K-based solutions, and the ranges tested were 0.1 to 1 M of Ca or K, L/S ratio of 5 to 20, washing time of 0.5 to 2 h, and pH of 2 to 7. The optimal washing condition determined was 1 M of Ca or K, L/S ratio of 20, washing time of 1 h, and pH of 2, and Ca-based and K-based solutions showed 68 and 81% removal efficiency for Sr and Cs, respectively in soil. For comparison, widely used conventional washing agents such as 0.075 M EDTA, 0.01 M citric acid, 0.01 M oxalic acid, and 0.05 M phosphoric acid were tested, and they showed 25 to 30% of Sr and Cs removal efficiency. Tessier sequential extraction was employed to identify the changes in chemical forms of Sr and Cs during the washing. In contrast to the conventional washing agents, Ca-based and K-based solutions were able to release relatively strongly bound forms of Sr and Cs such as Fe/Mn-oxide and organic matter bound forms, suggesting the involvement of direct substitution mechanism, probably due to the physicochemical similarities between Sr-Ca and Cs-K.
음이온 비소와 양이온 아연 및 니켈로 오염된 토양을 산세척으로 복원하기 위해서 토양세척 파일럿 장비를 이용해서 토양의 물성과 산세척 특성 및 미세토양과 용존 오염물의 발생 특성을 고찰하였다. 비소와 아연 및 니켈의 pH $2{\sim}3$에서 산세척시 황산과 인산은 공존 경쟁 음이온의 존재로 비소의 제거 효율을 높였고, 염산은 비소, 니켈, 아연을 동시에 효율적으로 제거하였다. 세척조에서 화학적 용출은 임계체류시간 이상에서 세척 효율이 일정해졌고, 산에 의한 용출 가능한 존재형태는 교환성 및 산화물 결합과 유기성 결합형태, 그리고 부분적으로 잔류형태였다. 오염 토양의 입도에 따른 과립의 토양입자의 토양세척 효율은 높지만, 미세입자($<74{\mu}m$)는 오염물질의 농집 현상이 일어나서 제거효율이 감소했다. 또한, $<149{\mu}m$ 이하의 미세토양을 물리적 입도 분리시 전체 세척효율이 향상되었다. 따라서, 미세토양의 양이 최소가 되고 화학적 용출이 최대가 되는 세척 효율 교차지점에서 화학적 용출과 미세토양의 분리가 토양세척의 증가된 효율을 보여 주었다.
우라늄 함량이 높은 흑색 셰일 및 점판암이 주요 기반암인 괴산군 청천면 덕평리 일대 토양의 물리/화학적 특성을 규명하였고, 토양으로부터 우라늄을 제거하기위한 다양한 세척용액 및 세척조건을 적용한 실내 세척 실험을 실시하여, 토양 세척법이 우라늄 함량이 높은 토양으로부터 우라늄을 제거하는데 효과적인 방법임을 입증하였다. 총 8지점 토양 시료의 우라늄 농도를 분석하여 인공강우 용출실험(SPLP), 독성물질 용출실험(TCLP)을 실시한 결과 가장 우라늄함량이 높은 S2 토양의 경우 SPLP 용출 농도가 USEPA 음용수 기준치(30 ${\mu}g$/L)를 초과하여 토양으로부터 주변수계로의 지속적인 오염 가능성이 있는 것으로 나타났으며, 연속추출실험(SEP) 결과 약산 강우에 의해 토양으로부터 우라늄 용출이 발생할 수 있는 것으로 판단되었다. 토양으로부터 우라늄을 제거하기위하여 다양한 세척액과 세척조건을 적용하여 토양 세척 실험을 실시한 결과, pH 1인 산성용액, 염산 0.1 M 용액, 황산 0.05 M 용액, 구연산 0.5M 용액을 세척액으로 사용하는 경우 우라늄 제거 효율이 80% 이상이었으며, 아세트산과 EDTA 용액의 경우 30%이하의 낮은 제거율을 나타내었다. 토양/세척액 비율은 1 : 3, 세척 시간을 30분, 토양 당 반복 세척 회수를 2회로 설정하여 위의 세척용액들을 이용하는 경우, 실제 우라늄 함량이 매우 높은 S2 토양 주변 현장에서 토양 세척법이 우라늄 제거에 효과적으로 적용될 수 있을 것으로 판단되었다. 세척 전/후 토양의 총유기탄소함량(TOC), 양이온 교환 능력(CEC)을 측정하였고, X-선형광분석(XRF)과 X-선회절분석(XRD)을 실시하여 비교함으로써 세척 후 토양 특성 변화를 규명하였다. 세척 후 토양의 TOC와 CEC가 각각 55%, 66%까지 감소하여 세척한 토양을 작물재배용으로 재사용할 경우 적절한 개량제를 첨가하는 것이 바람직할 것으로 나타났다. 세척 전/후 토양의 XRF 및 XRD 분석 결과, 산세척에 의한 토양의 주요 성분과 광물 구조 변화는 심각하지 않은 것으로 나타나 pH 회복을 위한 추가 물 세척 후 세척 토양을 재활용 할 수 있을 것으로 판단되었다.
A study on the removal of Pb ion from Pb-contaminated soil was carried out using ex-site extraction process. Tartaric acid (TA) and iminodiacetic acid sodium salt(IDA) as a washing agent were evaluated as a function of concentration reaction time mixing ratio of washing agent and recycling of washing agent. TA showed a better extraction performance than IDA. The optimum washing condition of TA and IDA were in the ratio of 1:15 and 1:20 between soil and acid solution during 1 hr reaction. The total concentrations of Pb ion by TA and IDA at three repeated extraction were 368.8 ppm and 267.5 ppm respectively. The recovery of Pb ion from washing solution was achieved by adding calcium hydroxide and sodium sulfide form the precipitation of lead hydroxide and lead sulfide and optimum amounts of sodium sulfide and calcium hydroxide were 7 g/$\ell$ for the TA washing solution and 4 g/$\ell$, 5g/$\ell$ for the IDA washing solution respectively. The efficiency of recycle for TA and IDA washing solution were 78.8% , 95.1%, and 89.2%, 96.6% at third extractions under $Na_2S$ and $Ca(OH)_2$, respectively.
In the soil washing process, the contaminants are usually removed by abrasion from soil particles using mechanical energy and water However, organic contaminants with low water solubility like polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) are remained on soil particles. Previous studies have shown that surfactant possessing amphipathic activity enhances the solubility of organic materials. For this reason solutions with surfactants have been used to improve removal of organic contaminants on soil washing process. But, in this manner, many problems were found like complete loss of surfactants and additional contamination by surfactant. The remediation method using microemulsion has been introduced to overcome these disadvantages. In this case, surfactants are recycled by phase separation of microemulsion after remediation. In microemulsion process, the surfactant will be recycled by phase separation of the microemulsion into a surfactant-rich aqueous phase and an oil phase after extraction. That is why remediation concept applying microemulsion as washing media has been Introduced. Suitable microemulsion have to be used in order to have the chance of refilling the soil after decontamination and to avoid any risk due to toxicity. The purpose of this research is to evaluate effect of microemulsion to remediation of contaminated soil. We performed test with various organic contaminants like Pyrene and BTEX, also compared efficiency of remediation in microemulsion process with soil washing
For an efficient remediation of Pb-contaminated soil (S-1) in a clay shooting range, a soil washing test was performed with mineral acid, organic acid, chelating agent, and chloride. The Pb extraction efficiency of extractant (0.1 M) used in the washing test showed the order of HCl > $Na_2$-EDTA > NTA > DTPA > citric acid > malic acid > succinic acid > acetic acid > $CaCl_2$ > $MgCl_2$, for S-1 soil. As compared to initial Pb concentration, extraction efficiency by the concentration of extractant was 93.35%, 80.80%, 73.92%, and 24.57% in S-1 soil for HCl (0.5 M, pH 1.10), $Na_2$-EDTA (0.01 M, pH 3.99), citric acid (0.5 M, pH 1.27), and $MgCl_2$ (0.1 M, pH 8.82), respectively. S-1 soil had 56.83% of residue form and 43.17% of non-residue form (18.04% of exchangeable form), respectively. Although the concentrations of these fractions sharply decreased after HCl washing, since the exchangeable forms with relatively large mobility are still distributed as high as 18.78% (to Pb total content in residual soils) in S-1 soil, it is necessary to devise a proper management plan for residual soils after soil washing application.
A fraction of TRIGA contaminated soil whose decontamination is practicable by soil washing was about 34.2 %. It appeared from results of first decontamination experiment that decontamination efficiency using (NH$_4$)$_2$SO$_4$, H$_2$C$_2$O$_4$, and NaOH solution were high. Meanwhile, the most suitable ratio of contaminated soil mass(g) to decontamination solution volume(ml) appeared to be 1:10 according to experiment results. And the most suitable concentration of oxalic acid used as a decontamination solution appeared to be 0.5 M.
This study was performed to test the applicability of the ozone/hydroxy radical reaction system, which applied advanced oxidation processes, to remove total petroleum hydrocarbon (TPH) from the fine soil in washing water of the soil washing process. Removal efficiency was tested on 40 L of washing water in a pilot reaction tank. Fine soil contaminated with $800mg\;kg^{-1}$ TPH was prepared at 5% and 10% suspended solids. Testing conditions included ozone/hydroxy radical flow rates of 40, 80, and $120L\;min^{-1}$, and processing time of 2 to 12 hours. The removal efficiency of petroleum hydrocarbon from water waster by ozone/hydroxy radical was increased with higher flow rates and lower percentages of suspended solids. Optimal efficiency was achieved at $80L\;min^{-1}$ flow rate for 4 hours for the 5% suspended solids, and $120L\;min^{-1}$ for 6 hours for the 10% suspended solids. These results verified the efficiency of hydroxy radical in removing TPH and the applicability of the ozone/hydroxy radical reaction system in the field.
현장규모의 유류오염 토양세척에 따른 세척 유출수를 처리하기 위해 다단계 물리화학적 무방류 수처리시스템을 이용하였다. 오염토양세척 후 세척토양과 세척수 처리효율을 평가하기 위해 단위공정별 잔류하는 TPH(세척토양), COD$_{Mn}$, SS, n-hexane을 분석하였다. 세척 유출수 시료채취지점은 침사지,응집 침전조 그리고 유수분리조의 유출수,공정수,저장조 유입수로 4곳의 시료채취 지점에서 총 3회에 걸쳐서 실시하였다. 또한 약8개월간의 토양세척 및 공정수 저장조의COD$_{Mn}$, SS, 그리고 n-hexane을 분석하였다. 그결과, 오염토양의 농도조건과 상관없이 오염토양의 세척효율이 평균95.9%로 높았고, 수처리 공정 최종 방류구인 공정수 저장수의 COD$_{Mn}$, SS, 그리고 n-hexane가 수질환경보전법상 청정지역 방류수질기준 미민으로 검출되었다. 현장규모의 토양 세척수 처리시스템은 세척수를 100%세척공정수로 재이용하여 환경친화적이고 경제적인 토양세척 처리공법이 될 수 있음을 시사하고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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